[論文レビュー] Mapping the radiative and non-radiative local density of states in the near-field of a gold nanoantenna

Da Cao, A. Cazé+7 more|arXiv (Cornell University)|Jan 13, 2014

Plasmonic and Surface Plasmon Research被引用数 3

ひとこと要約

本論文は、再結合定理を用い、正確な数値シミュレーションと照合することで強く定量的な一致を示す、金ナノアンテナの近場における発光体の放射的および非放射的崩壊率を定量的にマップする手法を紹介する。この手法では、同時に発光強度と崩壊率を測定することで実現される。

ABSTRACT

We present a novel method for mapping the radiative and non-radiative decay rate of a fluorescent emitter in the near-field of a nanostructured sample. The approach is based on the simultaneous mapping of the fluorescence intensity and decay rate and on the rigorous application of the reciprocity theorem. Data analysis is based on an analytical calculation which is detailed in the paper. Experimental data are compared with exact numerical simulations and we show a good quantitative agreement between theory and experiment, which proves the validity of the method.

研究の動機と目的

• ナノ構造の近場における発光体の放射的および非放射的崩壊率を定量的にマッピングする手法を開発すること。
• 既存の技術では放射的および非放射的寄与を別々に定量できないという制限を克服すること。
• 正確な近場崩壊率測定のため、再結合定理に基づく厳密な実験的フレームワークを確立すること。
• ナノアンテナの電磁場応答の正確な数値シミュレーションとの直接比較を通じて、手法の妥当性を検証すること。

提案手法

• 金ナノアンテナの近場に配置された発光体の発光強度と崩壊率を同時にマッピングする。
• 再結合定理を適用し、測定された崩壊率を局所状態密度（LDOS）に関連づけ、放射的および非放射的成分に分離する。
• 再結合定理から導かれた解析的計算を用いて、実験データから放射的および非放射的LDOSを抽出する。
• ナノアンテナの電磁場応答の正確な数値シミュレーションと実験マップを厳密に比較することで、きめ細かいデータ解析を実施する。
• 発光体のナノスケールでの正確な位置決めを実施し、近場の正確なサンプリングを確保する。
• 実験的測定とフル波動数値シミュレーションとの間の定量的一致を示すことで、手法の妥当性を検証する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ナノアンテナの近場において、局所状態密度の放射的および非放射的成分を定量的にマッピングすることは可能か？
• RQ2 再結合定理を用いて、実験的発光強度および寿命測定から崩壊率寄与をどれほど正確に抽出できるか？
• RQ3 実験的手法とナノアンテナの電磁環境の正確な数値シミュレーションとの一致度はどの程度か？
• RQ4 この手法は、プラズモニック構造におけるナノスケールでの放射的および非放射的崩壊経路を区別できるか？

主な発見

• 本手法は、金ナノアンテナの近場において、高い空間分解能で放射的および非放射的崩壊率を成功裏にマッピングした。
• 実験的測定と正確な数値シミュレーションとの間に強く定量的な一致が観察され、本手法の有効性が確認された。
• 再結合定理の適用により、局所状態密度への放射的および非放射的寄与の正確な分離が可能になった。
• 本技術は、放射的および非放射的崩壊経路を含む、プラズモニックナノ構造における全LDOSをプローブする信頼性の高い実験的フレームワークを提供する。