[論文レビュー] Molecular dynamics simulations of ultrathin water film confined between flat diamond plates

A. V. Khomenko, Николай Викторович Проданов|ArXiv.org|Jun 27, 2008

Diamond and Carbon-based Materials Research参考文献 6被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、剛体のダイヤモンド平板間の超薄膜水膜を分子動力学シミュレーションにより調査し、外部圧力の増加が拡散性の低下と分子配列の向上を伴い、固体に類似した状態への転移を引き起こすことを示した。二層膜の場合、高圧およびせん断力の下で面内配列が出現し、境界潤滑の実験的傾向と整合的であり、TIP4P水モデルと剛体壁近似がナノトライボロジー研究において有効であることを裏付けた。

ABSTRACT

Molecular dynamics simulations of ultrathin water film confined between atomically flat rigid diamond plates are described. Films with thickness of one and two molecular diameters are concerned and TIP4P model is used for water molecules. Dynamical and equilibrium characteristics of the system for different values of the external load and shear force are investigated. An increase of the external load causes the transition of the film to a solidlike state. This is manifested in the decreasing of the diffusion constant and in the ordering of the liquid molecules into quasidiscrete layers. For two-layer film under high loads molecules also become ordered parallel to the surfaces. Time dependencies of the friction force and the changes of its average value with the load are obtained. In general, the behaviour of the studied model is consistent with the experimental results obtained for simple liquids with spherical molecules.

研究の動機と目的

• 原子的に平滑なダイヤモンド平板間の極端な閉じ込め下における超薄膜水膜の挙動を調査すること。
• ナノスケールの境界潤滑をモデル化する際、TIP4P水モデルと剛体壁近似の妥当性を評価すること。
• 外部圧力およびせん断力が閉じ込められた水膜内の分子動力学、拡散、摩擦に与える影響を検討すること。
• 特にアモントンの法則およびスティック・スリップ運動を含む境界潤滑の実験的観察とシミュレーション結果を比較すること。
• 膜厚と荷重条件に応じて、閉じ込められた水膜に固体的応答と液体的応答のどちらが顕在するかを検討すること。

提案手法

• 横方向に周期的境界条件を適用した平面コアンチュール幾何学における分子動力学（MD）シミュレーションを実施。
• 水分子をTIP4Pモデルで表現し、剛体で原子的に平滑なダイヤモンド（001）面を閉じ込め壁として用いた。
• 膜厚が1および2分子径の膜をシミュレーションし、それぞれ196および最大2696個の粒子を用いた。
• 分子拡散、層状構造、摩擦応答に与える圧力およびせん断力の影響を調査するため、外部圧力およびせん断力を印加した。
• 「畝状モデル」を用いて結果を解釈するため、時間平均摩擦力およびせん断応力を荷重関数として分析した。
• 時間平均的構造的進化を評価するため、径方向分布関数、平均二乗変位、および秩序パラメータを用いた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 剛体のダイヤモンド平板間に閉じ込められた1層または2層の水膜に対して、外部圧力の増加が構造的および動的性質に与える影響は何か？
• RQ2 高圧下で水膜が液体的性質から固体的性質に転移するか？その転移の兆候は何か？
• RQ3 膜厚（1層対2層）が、せん断力および圧力下での分子配列、特に面内（平行）配列に与える影響は何か？
• RQ4 シミュレーションで得られた摩擦力およびせん断応力の挙動が、実験的観察（特にアモントンの第一法則およびスティック・スリップ運動）とどの程度一致するか？
• RQ5 TIP4P水モデルと剛体壁近似は、ナノスケール系における境界潤滑の主要な特徴を信頼性高く再現できるか？

主な発見

• 外部圧力の増加により、拡散定数の顕著な低下と準離散的層状配列の強化を伴い、固体に類似した状態への転移が生じることが示された。
• 高圧下の二層膜では、分子が垂直方向の層状配列に加え、閉じ込め面に平行な面内配列を示した。
• 低圧域では時間平均摩擦力が負荷に線形に増加し、第一アモントンの法則と整合的であり、高圧域では吸着力結合の飽和により一定値に漸近した。
• 高せん断力下の厚膜ではスティック・スリップ運動が観察され、間欠的滑りを伴う固体的応答が示された。
• 摩擦力およびせん断応力の負荷依存性が、単純な球状分子の実験結果と一致し、モデルの妥当性を支持した。
• 「畝状モデル」が、吸着力が支配的であり、摩擦係数（C ≈ 0）の寄与が無視できるほど小さい（滑らかな表面および小形対称な水分子のため）という仮定のもとで、結果を最もよく説明した。