[論文レビュー] Non-adiabatic effects in the irradiation of ethylene

Z. P. Wang, Phuong Mai Dinh+3 more|ArXiv.org|Feb 19, 2010

Laser-induced spectroscopy and plasma参考文献 1被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、時間発展局所密度近似と分子動力学（TDLDA-MD）を組み合わせて、レーザー照射および高速荷電粒子衝突下におけるエチレンの非断熱的効果を調査した。Coulomb破壊はレーザー周波数および粒子の電荷に強く依存しており、超高速衝突中に非断熱的に電離および電子励起が発生することが明らかになった。

ABSTRACT

In the framework of the time dependent local density approximation, applied to valence electrons, coupled non-adiabatically to molecular dynamics of ions, the irradiations of ethylene by laser and fast charged projectiles are studied. We find that the Coulomb fragmentation sensitively depends on the laser frequency and on the charge of the projectile.

研究の動機と目的

• レーザーおよび高速荷電粒子照射下におけるエチレンの非断熱的電子およびイオン動力学を調査すること。
• レーザー周波数および粒子パラメータが電離および断片化経路に与える影響を理解すること。
• 非断熱励起およびCoulomb爆発状況における電子-イオン結合の役割を評価すること。
• 粒子電荷、速度、衝突パラメータに起因する電離および分子断片化への感受性を評価すること。

提案手法

• 単粒子状態のエネルギー精度を向上させるために、平均密度自己相互作用補正（ADSIC）を用いた時間発展局所密度近似（TDLDA）を価電子に対して適用した。
• イオンに対して古典的分子動力学（MD）とTDLDAを結合することで、完全に非断熱的な電子-イオンダイナミクスを実現した。
• 共有結合を含む非局所項を含む、ノルム保存擬ポテンシャルを用いて電子-イオン相互作用を記述した。
• 時間発展Kohn-Sham方程式を実時間積分で数値的に解き、電子密度、双極子モーメント、電離度を追跡した。
• 固定強度およびパルス長のレーザー励起をシミュレートし、周波数を変化させて共鳴的・非共鳴的応答を調査した。
• 変動する電荷、速度、衝突パラメータを有する高速荷電粒子衝突をモデル化し、Coulomb破壊を研究した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 レーザー周波数はエチレンにおける励起および電離ダイナミクスにどのように影響するか？
• RQ2 レーザー誘発断片化において、電子とイオンの非断熱的結合が果たす役割は何か？
• RQ3 高速粒子の電荷および軌道は、エチレンの電離およびCoulomb爆発にどのように影響するか？
• RQ4 双極子変形および電子の脱出は、分子断片化とどの程度相関しているか？
• RQ5 衝突パラメータは、電子励起および電離の強度と持続時間にどのように影響するか？

主な発見

• エチレンにおけるCoulomb破壊は、レーザー周波数および粒子電荷に強く依存しており、共鳴条件に強く依存する。
• 最近接時（約5 fs）に、C-C結合に沿ったx方向の双極子モーメントが急激に増加し、電子雲の強い変形が示された。
• 粒子衝突時における総電離度は0.9に達し、大きな双極子モーメントと相関する電離の急増が衝突時刻に観測された。
• イオン状態確率分布では、1+状態（ほぼ100%電離）が支配的であり、2+状態の確率は20%に達し、部分的二重電離が示された。
• イオン運動は主にx-y平面に制限されており、C原子はC-C結合に沿って小さな振動を示し、H原子は質量が小さいためより大きな減衰振動を示した。
• 電離後も系は主に安定を保ち、特に非共鳴レーザーまたは低電荷粒子条件下では断片化に対して耐性を示した。