[論文レビュー] Observation of Ultralong Valley Lifetime in WSe2/MoS2 Heterostructures

Jonghwan Kim, Chenhao Jin+10 more|arXiv (Cornell University)|Dec 16, 2016

2D Materials and ApplicationsMaterials Science参考文献 30被引用数 20

ひとこと要約

本研究では、WSe2/MoS2ヘテロ構造を用いて、超高速電荷移動を活用することで、WSe2にバルク状のホールを生成し、超長寿命のバルク状態を実現した。10 Kで測定した際、バルク極化度はほぼ100%であり、非極化化寿命は40マイクロ秒以上に達し、従来の報告より数個のオーダー長い。これにより、バルクトロニクスおよびスピントロニクスの応用に新たな可能性が開かれる。

ABSTRACT

The valley degree of freedom in two-dimensional (2D) crystals recently emerged as a novel information carrier in addition to spin and charge. The intrinsic valley lifetime in 2D transition metal dichalcoginides (TMD) is expected to be remarkably long due to the unique spin-valley locking behavior, where the inter-valley scattering of electron requires simultaneously a large momentum transfer to the opposite valley and a flip of the electron spin. The experimentally observed valley lifetime in 2D TMDs, however, has been limited to tens of nanoseconds so far. Here we report efficient generation of microsecond-long lived valley polarization in WSe2/MoS2 heterostructures by exploiting the ultrafast charge transfer processes in the heterostructure that efficiently creates resident holes in the WSe2 layer. These valley-polarized holes exhibit near unity valley polarization and ultralong valley lifetime: we observe a valley-polarized hole population lifetime of over 1 us, and a valley depolarization lifetime (i.e. inter-valley scattering lifetime) over 40 us at 10 Kelvin. The near-perfect generation of valley-polarized holes in TMD heterostructures with ultralong valley lifetime, orders of magnitude longer than previous results, opens up new opportunities for novel valleytronics and spintronics applications.

研究の動機と目的

• 2次元遷移金属ジ chalcogenides (TMDs) における長寿命バルク極化を実現し、実用的なバルクトロニクス応用を可能にすること。
• 従来のTMD実験で観察された短いバルク寿命（通常数十ナノ秒）という制限を克服すること。
• WSe2/MoS2ヘテロ構造における層間電荷移動を活用して、バルク極化したホールを生成・安定化すること。
• 単層TMDsで報告された値をはるかに上回るバルク非極化寿命を測定・実証すること。
• ヘテロ構造を用いた2次元材料を基盤として、スケーラブルかつ常温適合可能なバルクトロニクス素子を構築すること。

提案手法

• WSe2/MoS2のヴァン・デル・ワールスヘテロ構造を用い、<100 fs以内に発生する超高速層間電荷移動を実現した。
• MoS2層を光励起して電子・正孔対を生成し、正孔が急速にWSe2層に移動した。
• WSe2層におけるバルク極化ダイナミクスをモニタリングするため、時間分解ポンプ・プローブ分光法を用いた。
• WSe2のK+またはK−バルクを特定的に励起するために、円偏光光を用いてバルク極化を測定した。
• 熱的散乱を低減し、バルク寿命測定を向上させるために、10 Kで実験を実施した。
• 円偏光発光の時間発展からバルク非極化寿命を抽出するために、バルク極化の減衰を解析した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 2次元ヘテロ構造において、数十ナノ秒より著しく長い寿命のバルク極化を安定化させることは可能か？
• RQ2 超高速層間電荷移動は、WSe2における長寿命バルク極化ホールの生成にどのように寄与するか？
• RQ3 低温下におけるWSe2/MoS2ヘテロ構造で、最大でどの程度のバルク非極化寿命を達成できるか？
• RQ4 スピン-バルクロックと抑制されたバルク間散乱のおかげで、WSe2におけるバルク極化はどの程度保持されるか？
• RQ5 非放射的再結合経路が最小限に抑えられた2次元ヘテロ構造系で、ほぼ100%のバルク極化を達成できるか？

主な発見

• 10 KでWSe2/MoS2ヘテロ構造において、1マイクロ秒を超えるバルク極化ホールの寿命が観測された。
• バルク非極化寿命（バルク間散乱時間）は10 Kで40マイクロ秒以上に測定された。
• MoS2からの効率的かつ選択的な電荷移動のおかげで、WSe2層でほぼ100%（100%に近い）のバルク極化度が達成された。
• 超長寿命は、強いスピン-バルクロックと抑制された間バルク散乱に起因し、ヘテロ構造のバンド配置がこれを強化している。
• 100 fs未満で発生する超高速電荷移動により、再結合損失を最小限に抑えながら、WSe2層にバルク極化ホールが効率的に励起された。
• 本結果は、単層TMDsにおける従来の報告と比較して、バルク寿命が2桁以上向上したことを示している。