[論文レビュー] Orbital-Dependent Electron Correlation in Double-Layer Nickelate La3Ni2O7

Jiangang Yang, Hualei Sun+24 more|arXiv (Cornell University)|Sep 3, 2023

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials参考文献 45被引用数 19

ひとこと要約

高分解能ARPESを用いてLa3Ni2O7の電子構造をマッピングし、軌道-運動量依存の電子相関を明らかにし、Ni-3d z^2由来のフラットバンドがE_Fから約50 meV下にあり、Ni-3d x^2−y^2バンドに比べてより強く再正規化される。

ABSTRACT

The latest discovery of high temperature superconductivity near 80K in La3Ni2O7 under high pressure has attracted much attention. Many proposals are put forth to understand the origin of superconductivity.The determination of electronic structures is a prerequisite to establish theories to understand superconductivity in nickelates but is still lacking. Here we report our direct measurement of the electronic structures of La3Ni2O7 by high-resolution angle resolved photoemission spectroscopy. The Fermi surface and band structures of La3Ni2O7 are observed and compared with the band structure calculations. Strong electron correlations are revealed which are orbital- and momentum dependent. A flat band is formed from the Ni-3dz2 orbitals around the zone corner which is ~50meV below the Fermi level and exhibits the strongest electron correlation. In many theoretical proposals, this band is expected to play the dominant role in generating superconductivity in La3Ni2O7. Our observations provide key experimental information to understand the electronic structure and origin of high temperature superconductivity in La3Ni2O7.

研究の動機と目的

• 環境圧下（常圧）のLa3Ni2O7の電子構造をARPESで決定し、フェルミ表面とバンド分散をマッピングする。
• 測定された電子構造を第一原理計算（DFT）と比較し、相関効果を評価する。
• 軌道・運動量依存の電子の再正規化を定量化し、Ni-3d z^2とx^2−y^2軌道の役割を評価する。
• 加圧下でのLa3Ni2O7における高温超伝導機構への影響について議論する。

提案手法

• 18 Kでフェルミ表面とバンド構造をマッピングするため、シンクロトロンおよびレーザーベースのソースの両方を用いた高分解能ARPES測定を行う。
• 相関を考慮するため、Ni 3d電子に実効Hubbard U = 3.5 eVを適用したGGA (PBE)による第一原理DFT計算を実施する。
• 計算されたバンドを測定分散に合わせて再正規化し、バンドごとの質量増強因子を抽出する。
• ARPES前に適切な酸素含量を確保するため、高酸素圧力下で試料をアニーリングする。
• フェルミ表面積を分析して軌道分解ドーピングレベル（alphaおよびbetaシート）を推定し、計算されたフェルミ表面と比較する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 環境圧力のLa3Ni2O7におけるフェルミ表面のトポロジーはどのようか。
• RQ2 測定されたバンド構造はDFT予測とどのように比較され、差を埋める上で相関（U）の役割はどこにあるのか。
• RQ3 電子相関は軌道-および運動量依存的か。特にNi-3d z^2とx^2−y^2バンドについてはどうか。
• RQ4 Ni-3d z^2由来のgammaバンドはフェermiレベルに対してどの位置にあり、低エネルギー物理へどのように影響するのか。
• RQ5 観測された軌道選択的相関がLa3Ni2O7の圧力下超伝導性に与える影響は何か。

主な発見

• 主な2つのフェルミ表面シート、alpha（電子型）とbeta（穴型）、構造歪みによるfolded counterpartsのalpha'とbeta'を含む。
• Ni-3d z^2由来のgammaバンドはΓ近傍にフラットバンドを形成し、フェermiレベルから約50 meV下に位置し、gammaフェermi表面を形成しない。
• U=3.5 eVを用いたDFTは、U=0より測定されたフェルミ表面とバンド位置をより良く再現し、強い電子相関を示す。
• バンドの再正規化は軌道依存的であり、Ni-3d x^2−y^2由来のalpha/betaバンドは約2倍（弱い）、Ni-3d z^2由来のgammaバンドは強い再正規化を示し（質量増加約5–8）、運動量依存性を示す。
• フェルミ表面積を分析して得られたドーピングレベルは、alphaで約0.20 e/Ni、betaで約1.25 hole/Ni、全体として約0.95 electron/Niとなり、計算された約1.0 electron/Niと一致する。
• gammaバンドはE_F未満のままだが強く再正規化されており、La3Ni2O7における軌道選択的モット・ハンドの物理を示唆している。