[論文レビュー] Correlated electronic structure, orbital-selective behavior, and magnetic correlations in double-layer La$_3$Ni$_2$O$_7$ under pressure

D. A. Shilenko, I. Leonov|arXiv (Cornell University)|Jun 26, 2023

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials参考文献 10被引用数 19

ひとこと要約

tldr: 本論文は DFT+DMFT を用いて、圧力下の La3Ni2O7 における軌道選択的質量再正規化とネガティブ電荷移動を明らかにし、不コヒーレントな Ni 3d 状態と超伝導と関連する可能性のあるスピン/電荷ストライプ不安定性を予測する。

ABSTRACT

Using \emph{ab initio} band structure and DFT+dynamical mean-field theory methods we examine the effects of electron-electron interactions on the normal state electronic structure, Fermi surface, and magnetic correlations of the recently discovered double-layer perovskite superconductor La$_3$Ni$_2$O$_7$ under pressure. Our results suggest the formation of a negative charge transfer mixed-valence state with the Ni valence close to 1.75+. We find a remarkable orbital-selective renormalization of the Ni $3d$ bands, with $m^*/m \sim 3$ and 2.3 for the Ni $3z^2-r^2$ and $x^2-y^2$ orbitals, respectively, in agreement with experimental estimates. Our results for the {\bf k}-dependent spectral functions and Fermi surfaces show significant incoherence of the Ni $3z^2-r^2$ states, implying the proximity of the Ni $3d$ states to orbital-dependent localization. Our analysis of the static magnetic susceptibility suggests the possible formation of the spin and charge (or bond) density wave stripe states.

研究の動機と目的

• La3Ni2O7 の高圧下での電子間相互作用が通常状態の電子構造をどのように変えるかを調べる。
• Ni 3d 状態の軌道依存の再正規化とコヒーレンスがフェルミ面トポロジーに与える影響を明らかにする。
• 磁気相関とスピンおよび電荷密度波ストライプ状態への潜在的な傾向を評価する。
• 構造的な詳細と自己ドーピングが低エネルギーの電子構造とフェルミ性に与える影響を評価する。

提案手法

• Wannierize された Ni 3d, La 5d, および O 2p 状態を用いた DFT+DMFT フレームワークを構築する。
• Hubbard U=6 eV および Hund’s J=0.95 eV を用い、連続時間量子モンテカルロ solver を用いた完全に電荷自己整合的な DMFT 実装を用いる。
• 自己エネルギーの解析的継続を通じて k 解像スペクトル関数と相関化フェルミ面を解析する。
• 1 - dImSigma/dω|ω→0 から m*/m を導出し、質量増加を評価するために、Orbital-resolved Im[Sigma(iω)] を計算する。
• 粒子-穴のバブル近似による静的スピン感受性 χ(q) を評価し、磁気的不安定性を探る。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 高圧 La3Ni2O7 における Ni 3d 状態の軌道依存的再正規化とは何か？
• RQ2 相関効果は Ni 3d 状態のフェルミ面とスペクトルのコヒーレンスをどのように再構築するか？
• RQ3 運動量依存の磁化感受性からスピン/電荷ストライプ傾向の証拠はあるか？
• RQ4 圧力下での Ni の有価態と電荷移動特性はどうなるか？
• RQ5 構造的および自己ドーピング効果は電子構造と LNO の潜在的な超伝導性にどう影響するか？

主な発見

• Ni 3d 状態は強い軌道選択的再正規化を示し、Ni 3d (3z^2−r^2) の m*/m ≈ 3、Ni 3d (x^2−y^2) の ≈ 2.3、Ni t2g 状態は比較的低い再正規化（≈1.3）を示す。
• Ni 価は約 1.75+ に近く、Ni2.5+ の混成価よりもネガティブな電荷移動領域を示す。
• Ni 3z^2−r^2 状態は顕著なスペクトルの非コヒーレンスを示し、軌道依存的局在化の近さを示唆する一方で、フェルミ面のシートは軌道依存的減衰を示す。
• 静的磁化感受性 χ(q) は非べき整合性の極大を示し、スピンおよび電荷（結合）密度波ストライプ状態の可能性を示唆し、他の不安定性と競合する。
• フェルミ面は 2 つの電子ポケット（Ni の x^2−y^2 および 3z^2−r^2 が混在）と M 点での 1 つのホールポケットから成り、La 5d 状態は特定の構造下で Γ に近く寄与する可能性があり、Pomeranchuk 型のフェルミ面形状変化が顕著である。