[論文レビュー] Phases and magnetism at the microscale in compounds containing nominal Pb10-xCux(PO4)6O

Chang Liu, Wenxin Cheng+13 more|arXiv (Cornell University)|Aug 15, 2023

Advanced Condensed Matter PhysicsPhysics and Astronomy被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、複数の顕微鏡法を用いて、銅ドープ鉛アパタイト（Pb10-xCux(PO4)6O、'LK-99'）のミクロスケールの相と磁気的性質を調査し、顕著な超伝導的挙動がCuを多く含む二次相（例：Cu2S）に起因することを明らかにした。著者らは、マイスケールの不均一性が抗磁性および抵抗率のスイッチングを引き起こすことを示し、内在的超伝導性ではなく、これにより先行研究における主要な矛盾が解消された。

ABSTRACT

Achieving superconductivity at room temperature could lead to substantial advancements in industry and technology. Recently, a compound known as Cu-doped lead-apatite, Pb10-xCux(PO4)6O (0.9 < x < 1.1), referred to as "LK-99", has been reported to exhibit unusual electrical and magnetic behaviors that appear to resemble a superconducting transition above room temperature. In this work we collected multiphase samples containing the nominal Pb10-xCux(PO4)6O phase (no superconductivity observed in our measured samples), synthesized by three independent groups, and studied their chemical, magnetic, and electrical properties at the microscale to overcome difficulties in bulk measurements. Through the utilization of optical, scanning electron, atomic force, and scanning diamond nitrogen-vacancy microscopy techniques, we are able to establish a link between local magnetic properties and specific microscale chemical phases. Our findings indicate that while the Pb10-xCux(PO4)6O phase seems to have a mixed magnetism contribution, a significant fraction of the diamagnetic response can be attributed to Cu-rich regions (e.g., Cu2S derived from a reagent used in the synthesis). Additionally, our electrical measurements reveal the phenomenon of current path switch and a change in resistance states of Cu2S. This provides a potential explanation for the electrical behavior observed in compounds related to Pb10-xCux(PO4)6O.

研究の動機と目的

• Pb10-xCux(PO4)6O（LK-99）における室温超伝導性に関する矛盾する報告を、ミクロスケールの不均一性を検討することで解消すること。
• LK-99試料で報告された異常な電気的および磁気的応答の原因を同定すること。
• アパタイト相の内在的性質と二次相による外的寄与を区別すること。
• 報告された電気的転移が超伝導性に起因するのか、それとも他の現象に起因するのかを明確にすること。

提案手法

• 再現性を確保するため、3つの独立したグループが多相系のPb10-xCux(PO4)6Oを合成した。
• 光学的、走査型電子顕微鏡、原子間力顕微鏡、および走査ダイヤモンド窒素空孔（NV）顕微鏡を用いて、ミクロスケールの構造および磁気的性質を調査した。
• NV中心磁気測定法を用いてナノスケール分解能で局所的磁気応答をマップし、化学的相と相関をとった。
• 微小領域における抵抗率スイッチングおよび電流パスのダイナミクスを観察するため、電気的測定を実施した。
• 化学的組成と関連付けて、ミクロスケールの磁気的および電気的応答を相別分析により相関づけた。
• X線回折およびエネルギー分散型X線スペクトロスコピーを用いて、Cuを多く含む二次相（例：Cu2S）を同定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 表向きのPb10-xCux(PO4)6O試料に存在するミクロスケールの相は何か？ それらはマクロな測定にどのように影響を与えるか？
• RQ2 Cuを多く含む二次相（例：Cu2S）が観察された抗磁性応答および抵抗率スイッチングにどの程度寄与しているか？
• RQ3 LK-99における報告された超伝導転移は、内在的アパタイト相の挙動に起因するのか、それとも外的相の効果に起因するのか？
• RQ4 ミクロスケールでの化学的不均一性と、局所的磁気的および電気的性質の相関はいかなるものか？
• RQ5 ミクロスケールの測定により、バルク電気的および磁気的データと高融点超伝導の主張との間の矛盾を解消できるか？

主な発見

• Pb10-xCux(PO4)6O相は、測定された試料において、内在的超伝導性の証拠なしに、混合磁気的寄与を示した。
• 観察された抗磁性応答の大部分は、特に合成中に生成されたCu2Sに起因している。
• 電気的測定により、Cu2S微小領域における電流パスのスイッチングおよび抵抗状態の変化が確認され、異常な導電性傾向の説明ができた。
• 走査NV顕微鏡により、空間的に不均一な磁気的応答が確認され、異なる相から明確に異なる信号が得られた。
• 化学的および構造的分析により、Cu2Sの存在が確認され、その電気的挙動がマクロな応答を支配していた。
• 高融点超伝導の主張にもかかわらず、測定されたすべての試料で超伝導転移は観察されなかった。