[論文レビュー] Raman and Photoluminescence Study of Dielectric and Thermal Effects on Atomically Thin MoS2

Rusen Yan, Simone Bertolazzi+8 more|arXiv (Cornell University)|Nov 17, 2012

2D Materials and ApplicationsMaterials Science被引用数 16

ひとこと要約

本研究では、原子層エピタクシー法を用いて形成されたHfO2キャピングを施した単層MoS2における誘電および熱的効果を、ラマンおよび発光分光法を用いて調査した。HfO2キャピング有無のサンプルを比較した結果、ラマンの赤方偏移は主にHfO2によるモードドーピングに起因するが、PLの赤方偏移は主に誘電体層に起因する応力によるものである。これは、応力に依存するバンド構造の変化を考慮しなければならず、分光的データの解釈には注意が必要であることを示している。

ABSTRACT

Atomically thin two-dimensional molybdenum disulfide (MoS2) sheets have attracted much attention due to their potential for future electronic applications. They not only present the best planar electrostatic control in a device, but also lend themselves readily for dielectric engineering. In this work, we experimentally investigated the dielectric effect on the Raman and photoluminescence (PL) spectra of monolayer MoS2 by comparing samples with and without HfO2 on top by atomic layer deposition (ALD). Based on considerations of the thermal, doping, strain and dielectric screening influences, it is found that the red shift in the Raman spectrum largely stems from modulation doping of MoS2 by the ALD HfO2, and the red shift in the PL spectrum is most likely due to strain imparted on MoS2 by HfO2. Our work also suggests that due to the intricate dependence of band structure of monolayer MoS2 on strain, one must be cautious to interpret its Raman and PL spectroscopy.

研究の動機と目的

• 単層MoS2の電子的および振動的性質に及ぼす誘電体キャピング（HfO2）の影響を理解すること。
• 応力、ドーピング、熱的効果、誘電体スクリーニングの寄与をラマンおよびPLスペクトルから分離すること。
• 原子的に薄いMoS2における分光測定の信頼できる解釈フレームワークを提供すること。これは、そのバンド構造が応力に強く依存するためである。
• HfO2キャピングを施したMoS2における支配的物理メカニズムを特定することで、2次元半導体デバイスにおける誘電体工学を支援すること。

提案手法

• 制御された誘電体キャピングを実現するため、単層MoS2に原子層エピタクシー法（ALD）を用いてHfO2を成長させた。
• ラマン分光法を用いてフォノンモードを分析し、応力、ドーピング、誘電体スクリーニング効果を検出した。
• 発光分光法（PL）を用いてMoS2のバンドギャップおよび電子遷移をプローブした。
• HfO2キャピング有りおよび無しのサンプルからの分光的データを比較し、誘電体キャピングの影響を分離した。
• 理論的考察として、応力、ドーピング、誘電体スクリーニングの影響を、ラマンおよびPLピークの実験的シフトに解釈を適用した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 HfO2キャピング後にMoS2のラマンスペクトルに観察された赤方偏移の原因は何ですか？
• RQ2 HfO2キャピングを施した単層MoS2におけるPLピークの赤方偏移の主な起因は何か—ドーピング、応力、それとも誘電体スクリーニングですか？
• RQ3 熱的効果は、原子的に薄いMoS2のラマンおよびPLスペクトルにどのように影響しますか？
• RQ4 HfO2からの誘電体スクリーニングは、単層MoS2の電子構造をどの程度変化させますか？
• RQ5 MoS2における応力は、そのバンド構造および分光的応答にどのように影響しますか？

主な発見

• HfO2キャピングにより、MoS2のラマンGモードピークに赤方偏移が観察された。これは主に誘電体層に起因するモードドーピングに起因する。
• 発光分光法（PL）におけるピークの赤方偏移は、主にHfO2キャピング層がMoS2層に与える機械的応力に起因すると考えられる。
• HfO2による誘電体スクリーニングは、ドーピングおよび応力効果と比較して、観察されたスペクトルシフトに及ぼす寄与は小さい。
• 本研究では、応力が単層MoS2のバンド構造を顕著に変化させることを示した。これは、分光的データの解釈を複雑にする要因である。
• 結果として、2次元遷移金属ジ chalcogenidesにおけるラマンおよびPLスペクトルを分析する際には、応力およびドーピングを考慮することが重要であることが強調された。