[論文レビュー] Superconductivity in Fluorine-Arsenide Sr_{1-x}La_xFeAsF

Xiyu Zhu, Fei Han+4 more|arXiv (Cornell University)|Oct 14, 2008

Iron-based superconductors research被引用数 3

ひとこと要約

本論文は、母体化合物SrFeAsFにおけるLa置換による電子ドーピングによって達成された32 Kの超伝導転移温度を示すフルオリン含有鉄触媒化合物Sr1-xLaxFeAsFにおける超伝導の発見を報告している。材料はZrCuSiAs構造に結晶化し、希土類酸化物（REO）層の代わりに二価金属フルオライド（DvF）ブロックが存在する。この構造的特徴により、スピン密度波状態が抑制された状態から超伝導が出現する新しい鉄砒素酸化物系超伝導体が創出され、より高いTcを有する鉄砒素酸化物超伝導体への新たな道筋が示された。

ABSTRACT

Since the discovery of superconductivity\cite{1} at 26 K in oxy-pnictide $LaFeAsO_{1-x}F_x$, enormous interests have been stimulated in the fields of condensed matter physics and material sciences. Among the five different structures in this broad type of superconductors\cite{2,3,4,5,6}, the ZrCuSiAs structure has received special attention since the $T_c$ has been quickly promoted to 55-56 K\cite{7,8,9,10,11} in fluorine doped oxy-pnictides REFeAsO (RE = rare earth elements). The superconductivity can also be induced by applying a high pressure to the undoped samples\cite{12,13}. The mechanism of superconductivity in the FeAs-based system remains unclear yet, but it turns out to be clear that any change to the structure or the building blocks will lead to a change of the superconducting transition temperatures. In this Letter, we report the fabrication of the new family of compounds, namely fluorine-arsenides DvFeAsF (Dv = divalent metals) with the ZrCuSiAs structure and with the new building block DvF instead of the REO (both the layers DvF and REO have the combined cation state of "+1"). The undoped parent phase has a Spin-Density-Wave like transition at about 173 K for SrFeAsF, 118 K for CaFeAsF and 153 K for EuFeAsF. By doping electrons into the system the resistivity anomaly associated with this SDW transition is suppressed and superconductivity appears at 32 K in the fluorine-arsenide Sr$_{1-x}$La$_x$FeAsF (x = 0.4). Our discovery here initiates a new method to obtain superconductors in the FeAs-based system.

研究の動機と目的

• ZrCuSiAs構造を有する化合物におけるREO層を、同一の正イオン的電荷（+1）を有する代替構築ブロックに置き換えることにより、新しいFeAs基超伝導体を探索すること。
• 二価金属フルオライド（DvF、Dv = Sr, Ca, Eu）が、REFeAsOと同一構造を有する安定な母体化合物を形成でき、電子ドーピングによって超伝導を示すかどうかを調査すること。
• SrFeAsFにおけるLa置換による電子ドーピングが、類似系において観測されたものより高い転移温度を有する超伝導を誘発するかどうかを特定すること。
• SrFe2As2 や LaFeAsO などの他の相からの汚染を除外し、超伝導の本質的性質を確認すること。
• カチオン置換による構造的および電子的調整が、超伝導転移温度をどのように制御するかを明らかにすること。

提案手法

• O2およびH2O濃度が0.1 ppm未塔のガントリー内、アーゲン雰囲気下で2段階の固相反応により、多結晶DvFeAsF（Dv = Sr, Ca, Eu）およびSr1-xLaxFeAsF（x = 0–0.4）を合成した。
• FeとFの供給源としてFeF3と金属Feを用い、DvAsおよびLaAs前駆体は元素粉末から合成した。
• 950 °Cで60時間の高温固相反応を実施後、相純度を向上させるために1000 °Cでの第二段階焼成を実施した。
• X線回折（XRD）を用いて結晶構造を評価し、ドーピング試料では正方晶ZrCuSiAs構造を確認した。格子定数はa ≈ 3.98 Åおよびc ≈ 8.96 Åであった。
• 物理的性質測定システム（PPMS）を用いた六端子法による抵抗率測定を実施。熱起電力の影響を排除するため、電流方向を反転させた。
• SQUID磁化計を用いたゼロ磁場冷却測定により、マイナス磁性転移を確認し、ボトム超伝導の確認をした。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 REFeAsO超伝導体におけるREO層を、同一の正イオン的電荷（+1）を持つDvF（二価金属フルオライド）ブロックに置き換えることで、新しいFeAs基超伝導体を形成できるか？
• RQ2 SrFeAsFにおけるLa置換による電子ドーピングが、スピン密度波（SDW）転移を抑制し、超伝導を誘発するか。その転移温度Tcはどの程度か？
• RQ3 Sr1-xLaxFeAsFにおける超伝導転移温度は、CoドーピングされたSrFeAsFや他のFeAs基系と比較してどの程度か？
• RQ4 観測された超伝導は、SrFe2As2 や LaFeAsO などの二次相の生成に起因するものか。その可能性はどのように除外されたか？
• RQ5 母体相における構造的／SDW転移温度と、電子ドーピングによる超伝導の開始温度との関係は何か？

主な発見

• 母体化合物SrFeAsFは173 Kで抵抗率の異常を示し、磁化および磁気抵抗測定によりスピン密度波（SDW）または構造転移に起因することが確認された。
• SrFeAsFにおけるLa置換による電子ドーピングによりSDW転移が抑制され、x = 0.2で173 Kから約60 Kにシフトし、x = 0.4で完全に消失した。
• Sr0.6La0.4FeAsFでは32 K（開始）で超伝導転移が観測され、抵抗率ゼロが24.6 Kで達成された。これは、以前に報告されたSrFe1-xCoxAsF（Tc = 4 K）と比較して顕著なTcの向上を示している。
• x = 0.4試料の抵抗率は、正常状態で温度に比例する線形依存を示し、穴ドーピング系とは対照的に、電子ドーピングされたLaFeAsO0.9F0.1に類似した挙動を示した。
• ゼロ磁場冷却SQUID測定により、約27 Kでマイナス磁性転移が確認され、抵抗率の開始と整合的であり、ボトム超伝導であることが裏付けられた。
• XRDパターンにはSrFe2As2 や LaFeAsO の相の痕跡が認められず、酸素含有量が0.1 ppm未塔であるため、LaFeAsOからの汚染は除外された。これにより、超伝導はSr1-xLaxFeAsF自体に起因する本質的性質であることが確認された。