[論文レビュー] Systematic fitting of crystal-field levels and accurate extraction of quantum magnetic models in triangular-lattice delafossites

Christopher A. Pocs, Peter Siegfried+5 more|arXiv (Cornell University)|Sep 20, 2021

Advanced Condensed Matter Physics被引用数 5

ひとこと要約

本研究では、イットルホウ酸セリウム系の希土類ケイ酸塩における実験データから一意に特徴づけられるステービンス演算子係数を抽出する体系的な手法を提示する。低磁場における磁化率と最大60 Tの高磁場共鳴ねじり磁化計測法を用い、Yb3+イオンの強いゼーマン分裂補正をヴァン・ヴレック係数として特定することで、異方的有効スピン1/2モデルを明確に導出可能とし、三角格子上の量子スピン液体研究に不可欠な入力が得られる。

ABSTRACT

A primary goal at the interface of theoretical and experimental quantum magnetism is the investigation of exotic spin states, most notably quantum spin liquids (QSLs). Magnetic rare-earth ions go beyond the straightforward paradigm of geometrical frustration in Heisenberg antiferromagnets by introducing competing energy scales, and in particular their strong spin-orbit coupling creates multiple split crystal electric-field (CEF) levels, leading to anisotropic effective spin models with intrinsic frustration. While rare-earth delafossites have a triangular-lattice geometry, and thus have gained recent attention as candidates for hosting spin-1/2 QSL physics, the reliable extraction of effective spin models from the initial many-parameter CEF spectrum is a hard problem. Using the example of CsYbSe2, we demonstrate the unambiguous extraction of the Stevens-operators coefficients dictating the full CEF spectrum of Yb$^{3+}$ by translating these into parameters with a direct physical interpretation. Specifically, we combine low-field susceptibility measurements with resonant torsion magnetometry experiments in fields up to 60 T to determine a sufficiently large number of physical parameters -- effective Zeeman splittings, anisotropic van Vleck coefficients, and magnetotropic coefficients -- that the set of Stevens-operator coefficients is unique. Our crucial identification of the strong corrections to the Zeeman splitting of Kramers doublets as van Vleck coefficients has direct consequences for the interpretation of all anisotropic magnetic susceptibility measurements. Our results allow us to determine the nature and validity of an effective spin-1/2 model for CsYbSe2, to provide input for theoretical studies of such models on the triangular lattice, and to provide additional materials insight into routes for achieving magnetic frustration and candidate QSL systems in rare-earth compounds.

研究の動機と目的

• 希土類三角格子磁性体における実験データから結晶場（CEF）パラメータを一意に特定するという長年の課題を解決すること。
• Yb3+イオンにおける測定された磁気応答とステービンス演算子係数との間に物理的に解釈可能な関係を確立すること。
• 希土類デラフォスチトの量子スピン液体（QSL）理論的研究のための信頼性のある有効スピンモデルを構築可能とすること。
• クライマー双重項における異方的磁気感受率に及ぼすヴァン・ヴレック寄与の役割を明確にすること、特にその物理的起源を解明すること。
• スピン軌道結合と幾何的縮重を有する希土類化合物におけるQSL候補を同定するための妥当なフレームワークを提供すること。

提案手法

• 低磁場における磁化率測定と最大60 Tまでの高磁場共鳴ねじり磁化計測法を組み合わせ、広範な磁気応答データを取得すること。
• 測定されたゼーマン分裂、異方的ヴァン・ヴレック係数、磁気的異方性係数を制約として用い、ステービンス演算子係数を逆算すること。
• 抽出されたステービンス係数を、有効g因子や異方性エネルギーといった物理的に意味のあるパラメータに変換すること。
• 複数の独立した実験観測量を活用することで、CEFスペクトルの一意性を保証する体系的なフィッティング手順を適用すること。
• 既知の対称性制約とクライマー簡約性との整合性を比較することで、抽出されたパラメータの妥当性を検証すること。
• 実験データへの多パラメータフィットを用いた逆問題の解法により、CsYbSe2中のYb3+の全CEFスペクトルをマッピングすること。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 CsYbSe2中のYb3+の全結晶場スペクトルは、実験的磁気的データから一意に特定可能か？
• RQ2 クライマー双重項のゼーマン分裂に現れるヴァン・ヴレック寄与はどのように現れるのか？また、この系における物理的起源は何か？
• RQ3 CsYbSe2の有効スピン1/2モデルは、全CEFスペクトルから信頼性を持って抽出可能か？
• RQ4 磁気的異方性係数は、競合するCEFモデルを区別するためにどのような役割を果たすか？
• RQ5 最大60 Tまでの高磁場からの実験データは、CEFパラメータ抽出の精度と一意性をどのように向上させるか？

主な発見

• CsYbSe2中のYb3+イオンのステービンス演算子係数は、低磁場における磁化率と最大60 Tまでの高磁場磁化計測法の統合的分析により、一意に特定された。
• クライマー双重項におけるゼーマン分裂の強い補正は、ヴァン・ヴレック寄与に起因することが同定され、磁気感受率解釈における長年の曖昧さが解消された。
• CsYbSe2の有効スピン1/2モデルは、物理的に整合的であり、三角格子上での理論的モデリングに適していることが検証された。
• 抽出されたパラメータ、特に異方的ヴァン・ヴレック係数と磁気的異方性係数は、量子スピン液体の理論的研究に信頼性のある入力となる。
• 本手法により、実験データからのCEFパラメータの明確な抽出が可能となり、類似した希土類磁性体研究における基準が確立された。
• 本研究の結果は、強いスピン軌道結合を有する希土類デラフォスチト系における量子スピン液体候補の同定と特徴付けに、堅固なフレームワークを提供した。