[논문 리뷰] Ab-initio dielectric response function of diamond and other relevant high pressure phases of carbon

Kushal Ramakrishna, Jan Vorberger|PubMed|2018. 09. 18.

High-pressure geophysics and materials참고 문헌 94인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 다이아몬드, bc8, 그리고 롹스데이라이트 탄소 상의 고압 및 와일드 밀도 물질 영역에서의 ab initio 유전율 응답 함수를 many-body perturbation theory와 time-dependent density functional theory (TDDFT)를 사용하여 계산한다. 여기서는 고압 및 와일드 밀도 물질 영역에서의 진동자 효과에 중점을 두고 있다. 연구는 Bethe-Salpeter 방정식(BSE)에 GW0 및 하이브리드 함수를 적용할 경우 비탄성 엑스선 산란 스펙트럼을 정확히 재현함을 보여주며, 주요 결과로는 band gap이 bc8에서 1.94 eV, fcc에서 5.47 eV, lonsdaleite에서 4.65 eV이며, 유전율 상수는 실험값과 5% 이내로 일치함을 확인하였다.

ABSTRACT

The electronic structure and dielectric properties of the diamond, body centered cubic diamond (bc8), and hexagonal diamond (lonsdaleite) phases of carbon are computed using density functional theory and many-body perturbation theory with the emphasis on the excitonic picture of the solid phases relevant in the regimes of high-pressure physics and warm dense matter. We also discuss the capabilities of reproducing the inelastic x-ray scattering spectra in comparison with the existing models in light of recent x-ray scattering experiments on carbon and carbon bearing materials in the Megabar range.

연구 동기 및 목표

• 고압 및 와일드 밀도 물질 조건에서 다이아몬드, bc8, lonsdaleite 탄소 상의 유전율 응답 함수를 계산하기.
• 전자-정공 상호작용과 진동자 효과가 이러한 상들의 광학적 및 전자적 성질을 결정하는 데 미치는 영향 평가하기.
• 메가바르 범위의 최근 실험 데이터와 비교하여 비탄성 엑스선 산란(IXS) 스펙트럼에 대한 이론적 예측의 정확도 평가하기.
• 와일드 밀도 탄소에서 TDDFT의 다양한 상호작용-상관관계 커널(LRC, Bootstrap)의 성능 평가하기.
• DFT를 사용한 GW0 및 하이브리드 함수(HSE06, PBE0)를 활용하여 정확한 상태방정식(EOS) 매개변수와 밴드 갭 유도하기.

제안 방법

• 기본 상태 전자 구조 및 상태방정식(EOS) 계산을 위해 elk 코드를 사용한 밀도함수이론(DFT) 적용, Vinet 상태방정식을 통한 EOS 유도.
• 진동자 효과 및 유전율 함수 계산을 위해 many-body perturbation theory(GW0)와 Bethe-Salpeter 방정식(BSE) 적용.
• 동적 반응 및 비탄성 산란 모의를 위해 LRC 및 Bootstrap 상호작용-상관관계 커널을 사용한 시간에 의존하는 DFT(TDDFT) 적용.
• 변동-소산 정리와 쿠론트 포텐셜을 사용하여 동적 구조 인자(DSF) 및 역유전율 함수 계산.
• 수렴성을 확보하기 위해 k-점 샘플링과 스메어링을 사용하여 고압(최대 150 GPa) 및 고온(6000 K) 조건에서 시뮬레이션 수행.
• 실험적 EOS 및 유전율 상수와의 비교를 통해 결과 검증 및 기존 모델과의 IXS 스펙트럼 비교 수행.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 GW0 및 BSE 방법이 고압 탄소 상의 유전율 응답 및 밴드 갭을 얼마나 정확하게 예측하는가?
• RQ2 진동자 효과가 다이아몬드, bc8, lonsdaleite에서 유전율 함수 및 비탄성 엑스선 산란 스펙트럼에 미치는 영향은 어느 정도인가?
• RQ3 다른 TDDFT 상호작용-상관관계 커널(LRC 대 Bootstrap)이 와일드 밀도 탄소에서 계산된 유전율 응답에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ4 고압 조건에서 bc8 및 lonsdaleite 상의 평형 구조적 및 전자적 성질(밴드 갭, 부피모odulus, 유전율 상수)은 무엇인가?
• RQ5 이론적 IXS 스펙트럼이 메가바르 범위의 최근 엑스선 산란 실험 데이터를 재현할 수 있는가?

주요 결과

• GW0-BSE 방법은 bc8 상의 밴드 갭을 1.94 eV로 예측하였으며, 실험값 약 2.0 eV와 양호한 일치를 보였다.
• fcc 상은 GW0를 사용해 계산된 밴드 갭이 5.47 eV로, 실험값 5.48 eV와 매우 유사하였다.
• lonsdaleite 상은 GW0를 통해 4.65 eV의 밴드 갭을 보였으며, 경도 향상에 대한 이론적 기대와 일치하였다.
• BSE를 사용한 다이아몬드의 정적 유전율 상수는 8.04로 계산되었으며, HSE06 함수를 사용할 경우 실험값 8.0과 1% 이내로 일치하였다.
• bc8 상은 부피모odulus 433.1 GPa 및 평형 부피 5.46 ų로 계산되어 실험적 추정치와 일치하였다.
• Bootstrap 커널을 사용한 TDDFT는 고압 및 고온 조건에서 LRC 커널보다 더 우수한 수렴성과 정확도를 보였다.