[논문 리뷰] Ab-initio study of stable 3d, 4d and 5d transition metal based Quaternary Heusler compounds

S. Nepal, Ramesh Dhakal외 4명|arXiv (Cornell University)|2022. 08. 04.

Heusler alloys: electronic and magnetic properties인용 수 6

한 줄 요약

이 ab-initio 연구는 밀도 함수 이론(DFT)을 사용하여 25개의 4원 히우슬러 화합물을 조사하여 안정적이고 합성 가능한 물질 중 스핀트로닉스 성질이 뛰어난 물질을 규명한다. 저자들은 21개의 반금속성 또는 거의 반금속성 화합물을 예측하였으며, 스핀 갭 없는 반도체 2개와 비자성 반도체 2개를 포함한다. 구조적 안정성은 볼록 Hull 거리와 탄성 상수를 통해 지도되었으며, 실온에서의 스핀트로닉스 응용을 위한 강력한 후보자들을 제공한다.

ABSTRACT

The realization of the stable structure of Heusler compounds and the study of different properties is an important step for their potential application in spintronics and magnetoelectronic devices. In this paper, using the plane-wave pseudopotential method within the framework of density functional theory (DFT), we investigate 25 Quaternary Heusler compounds for their electronic, magnetic, and mechanical properties. The Open Quantum Materials Database (OQMD) is used to screen a large number of compounds to narrow down the possible synthesizable materials. The convex-hull distance and elastic constants are exploited to confirm the thermodynamic and mechanical stability of the compounds. The careful study of the different structures suggests that 5 of the compounds crystallize in type-1 structure whereas 20 compounds adopt type-3 structure. The possible explanation for the observed behavior is made by invoking electronegativity arguments and through the study of individual spin magnetic moments in different structures. The compounds with diverse electronic and magnetic properties such as half-metallicity, spin gapless semiconducting behavior, and non-magnetic semi-conducting property have been identified.

연구 동기 및 목표

• 대규모 풀에서 열역학적 및 기계적 안정성이 확보된 4원 히우슬러 화합물을 찾기 위해 Open Quantum Materials Database(OQMD)를 사용한다.
• 25개의 3d, 4d, 5d 전이금속 기반 4원 히우슬러 화합물에서 타입-1 대비 타입-3 구조의 선호도를 규명한다.
• 반도체 성질, 반금속성, 스핀 갭 없는 반도체 행동, 비자성 반도체 특성을 포함한 전자적 및 자기적 성질을 분류한다.
• 예측된 기초 상태의 안정성을 볼록 Hull 거리와 탄성 상수를 사용하여 검증하여 열역학적 및 기계적 내구성을 확보한다.
• 전기음성도와 원자 크기 경향과의 연관성을 통해 실험적으로 접근 가능한 합성 대상으로 제안한다.

제안 방법

• 전자적, 자기적, 기계적 성질을 계산하기 위해 Quantum Espresso 패키지 내 평면파 효과적 포텐셜 DFT를 사용한다.
• 열역학적 안정성 평가를 위해 OQMD로부터의 볼록 Hull 거리를 사용하며, 0.1 eV/atom 이하의 값은 합성 가능성을 시사한다.
• 기계적 안정성 확인을 위해 탄성 상수를 계산하여 강성 텐서의 모든 독립 성분이 양수임을 확보한다.
• 스핀 분리 밀도 상태(DOS) 및 밴드 구조를 분석하여 반금속성, 스핀 갭 없는 반도체, 비자성 반도체 행동을 식별한다.
• 전체 스핀 자기모멘트의 이론적 기대치와 일치하는지를 확인하기 위해 Slater-Pauling 규칙을 적용한다.
• 특히 비자성 화합물의 경우, 메타안정한 자기 상태를 배제하기 위해 반자성 초기 스핀 구성으로 수렴 테스트를 수행한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 25개 후보 중에서 열역학적 및 기계적 안정성이 확보된 4원 히우슬러 화합물은 무엇이며, 실험적 합성 가능성이 있는가?
• RQ2 3d, 4d, 5d 기반 4원 히우슬러 화합물에서 타입-1 대비 타입-3 구조의 선호도는 무엇에 의해 결정되는가?
• RQ3 어떤 화합물들이 반금속성, 스핀 갭 없는 반도체, 또는 비자성 반도체 행동을 나타내는가?
• RQ4 전기음성도의 차이와 원자 크기의 변화는 이러한 화합물의 구조적 및 전자적 안정성에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ5 이 4원 체계에서 총 스핀 자기모멘트와 개별 스핀 자기모멘트는 Slater-Pauling 규칙을 어느 정도 따르는가?

주요 결과

• 5개의 화합물은 타입-1 히우슬러 구조를 선호하고, 20개는 타입-3 구조를 취한다. 구조적 선호도는 전기음성도와 스핀 자기모멘트 경향과 관련이 있다.
• 21개의 화합물이 반금속성 또는 거의 반금속성 성질을 나타내며, 높은 스핀 분류도를 나타내는 큰 스핀-다운 갭이 패배 수준에서 관찰된다.
• IrFeZrAl과 IrRuTiAl은 양쪽 스핀 채널에 밴드 갭이 존재하는 비자성 반도체로 확인되었으며, 반자성 초기 조건 하에서도 안정하다.
• 2개의 화합물은 스핀 갭 없는 반도체 행동을 나타내며, 스핀 업 채널에서 최대 에너지 수준에서 도체 밴드와 가까이 위치하고 스핀 다운 채널에서는 작은 갭이 존재한다.
• RhCoZrAl를 제외한 모든 화합물은 Slater-Pauling 규칙을 따르며, 총 스핀 자기모멘트가 정수 또는 근접한 정수 값임을 확인하여 일관된 자기 행동을 나타낸다.
• 격자 상수가 더 큰 원자 반지름에 따라 증가하며, Ti의 크기가 Mn보다 크기 때문에 RhFeTiSi의 격자 상수가 RhFeMnSi보다 더 크다.