[논문 리뷰] Absence of zero-field-cooled exchange bias effect in single crystalline La2-xAxCoMnO6 (A = Ca, Sr) compounds

C. Macchiutti, J. R. Jesus외 5명|Warwick Research Archive Portal (University of Warwick)|2021. 06. 02.

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 유동 영역 방법으로 합성한 단일 결정성 La2-xAxCoMnO6 (A = Ca, Sr) 화합물에서 자장을 제거한 상태에서의 교환 비스듬함(ZEB)이 관찰되지 않는 원인을 조사한다. 다결정성 대비 높은 페로자성 거동과 높은 투리 온도를 보이지만, ZEB나 전통적인 교환 비스듬름이 관찰되지 않아, 단일 결정에서는 존재하지 않는 결정립 경계와 스핀 유리 유사 상이 이러한 双퍼보스카이트에서 ZEB 효과를 유도하는 데 필수적임을 시사한다.

ABSTRACT

Magnetic properties of A2BB'O6 (A = rare or alkaline earth ions; B,B' = transition metal ions) double perovskites are of great interest due to their potential spintronic applications. Particularly fascinating is the zero field cooled exchange bias (ZEB) effect observed for the hole doped La2-xAxCoMnO6 polycrystalline samples. In this work we synthesize La2CoMnO6, La1.5Ca0.5CoMnO6, and La1.5Sr0.5CoMnO6 single crystals by the floating zone method and study their magnetic behavior. The three materials are ferromagnetic. Surprisingly, we observe no zero or even conventional exchange bias effect for the Ca and Sr doped single crystals, in sharp contrast to polycrystalline samples. This absence indicates that the lack of grain boundaries and spin glass-like behavior, not observed in our samples, might be key ingredients for the spontaneous exchange bias phenomena seen in polycrystalline samples.

연구 동기 및 목표

• 단일 결정성 La2-xAxCoMnO6 (A = Ca, Sr) 화합물의 자성 특성을 조사하는 것.
• 다결정성 샘플에서 관찰된 자장을 제거한 상태에서의 교환 비스듬름(ZEB) 효과가 단일 결정에서 유지되는지 확인하는 것.
• 단일 결정에서 ZEB가 관찰되지 않는 구조적 및 자성적 원인을 규명하는 것.
• 결정립 경계와 스핀 유리 유사 행동이 이 双퍼보스카이트 산화물에서 ZEB 효과를 유도하는 데 수행하는 역할을 명확히 하는 것.

제안 방법

• 유동 영역 방법을 사용해 La2CoMnO6, La1.5Ca0.5CoMnO6, La1.5Sr0.5CoMnO6의 단일 결정을 합성하였다.
• X선 회절을 수행해 결정 구조와 상 순도를 확인하였으며, LCMO와 LCCMO는 정방형(Pnma), LSCMO는 삼방형(R3̄c)임을 확인하였다.
• 온도 및 외부 자장에 따른 자화도 측정을 통해 페로자성 전이와 투리 온도를 식별하였다.
• 자장을 제거한 상태에서의 자화도와 자장을 가동한 상태에서의 자화도 측정을 수행해 자성 비가역성과 스핀 유리 유사 행동을 평가하였다.
• 자장을 제거한 상태와 자장을 가동한 상태에서의 히스테리시스 루프를 분석해 교환 비스듬름 이격을 탐지하였다.
• 이온 반지름을 사용해 내성 계수를 계산하여 구조적 비대칭성과 자성 행동 간의 상관관계를 분석하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 자장을 제거한 상태에서의 교환 비스듬름(ZEB) 효과가 단일 결정성 La2-xAxCoMnO6 (A = Ca, Sr) 화합물에서 유지되는가?
• RQ2 단일 결정과 다결정성 샘플 간의 구조적 및 자성적 차이 중 ZEB가 관찰되지 않는 원인은 무엇인가?
• RQ3 이러한 双퍼보스카이트에서 ZEB 효과가 나타나기 위해 결정립 경계 또는 스핀 유리 유사 상이 필수적인가?
• RQ4 A-위치 도핑(Ca, Sr)의 변화가 단일 결정 샘플의 투리 온도와 자성 전이에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ5 결합 각도와 격자 대칭성과 같은 구조적 비대칭성이 단일 결정에서 교환 비스듬름 억제와 어떤 관련이 있는가?

주요 결과

• 단일 결정성 La2-xAxCoMnO6 (A = Ca, Sr) 화합물은 페로자성임을 보였음에도 불구하고 자장을 제거한 상태에서의 교환 비스듬름(ZEB) 효과를 나타내지 않았다.
• La1.5Ca0.5CoMnO6의 투리 온도는 165 K로 상승하였고, La1.5Sr0.5CoMnO6는 205 K로 나타났으며, 도핑되지 않은 La2CoMnO6의 150 K보다 높았다.
• 다결정성 샘플과 달리 단일 결정에서는 스핀 유리 유사 행동이나 자성 비가역성이 관찰되지 않았다.
• 교환 비스듬름의 부재는 단일 결정에서 결정립 경계가 존재하지 않으며, 재진입 스핀 유리 유사 상이 존재하지 않기 때문임을 기인하였다.
• 내성 계수 계산 결과, LCMO(정방형)의 경우 t ≈ 0.96, LCCMO의 경우 t ≈ 0.98, LSCMO의 경우 t ≈ 0.99로 나타났으며, 이는 구조적 대칭성이 증가하고 T_C가 높아지는 경향과 관련이 있었다.
• 9 T의 자기장에서 냉각한 후에도 전통적인 교환 비스듬름 이격이 관찰되지 않아, 표면 상호작용에 기인한 교환 비스듬름 효과가 없음을 확인하였다.