[논문 리뷰] Altermagnetic Ground State in Distorted Kagome Metal CsCr$_3$Sb$_5$

Chenchao Xu, Siqi Wu외 6명|arXiv (Cornell University)|2023. 09. 26.

Advanced Condensed Matter Physics인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 고체 크룸산화물(CsCr₃Sb₅)이 대기압에서 강한 자기적 양자모순과 전자 상호작용에 의해 유도되는 $4\times2$ 이탈자성 스핀 밀도파(SDW) 기저 상태를 나타냄을 밝혀냈다. 압력이 가해지면 자기적 질서가 억제되고, 약 5 GPa에서 결합 오비탈의 금속화로 인해 라이프시츠 전이가 발생하며, 5 GPa 이상에서 초전도성의 비정상적 특성, 가능성이 있는 스핀-삼중항 초전도성의 지속성을 뒷받침하는 자기적 변동이 관찰된다.

ABSTRACT

The CsCr$_3$Sb$_5$ exhibits superconductivity in close proximity to a density-wave (DW) like ground state at ambient pressure\cite{Liu:2024aa}, however details of the DW is still elusive. Using first-principles density-functional calculations, we found its ground state to be a $4 imes2$ altermagnetic spin-density-wave (SDW) at ambient pressure, with an averaged effective moment of $\sim$1.7$μ_B$/Cr. The magnetic long range order is coupled to the lattice, generating 4$a_0$ structural modulation. Multiple competing SDW phases are present and energetically close, suggesting strong magnetic fluctuation at finite temperature. The electronic states near Fermi level are dominated by Cr-3$d$ orbitals, and the kagome flat bands are closer to the Fermi level than those in the $A$V$_3$Sb$_5$ family in paramagnetic state. When external pressure is applied, the energy differences between competing orders and structural modulations are suppressed. Yet, the magnetic fluctuation remains present and important even at high pressure because the high-symmetry kagome lattice is unstable in nonmagnetic phase up to 30 GPa. Our results suggest the crucial role of magnetism to stabilize the crystal structure, under both ambient and high pressure.

연구 동기 및 목표

• 카고메 초전도체 CsCr₃Sb₅의 전자적 및 자기적 기저 상태를 첫 번째 원리 계산을 통해 규명하는 것.
• 전자 상호작용과 자기적 양자모순이 비정상적 자기적 상태를 안정화시키는 데 미치는 영향을 조사하는 것.
• 압력에 따른 자기 질서, 구조적 조절 및 전자 구조의 변화를 연구하는 것.
• 자기적 변동과 전자 구조의 위상적 특성이 CsCr₃Sb₅의 초전도성에 미치는 영향을 평가하는 것.
• 특히 스핀-삼중항 초전도성의 가능성과 관련된 초전도성 쌍성 메커니즘의 성격을 명확히 하는 것.

제안 방법

• 전자 구조와 자기 기저 상태를 계산하기 위해 일반화된 기울기 근사(GGA)를 사용한 스핀 균형 DFT를 적용하였다.
• 다양한 정렬된 자기 상태의 총 에너지 계산을 통해 최저 에너지 스핀 밀도파(SDW) 질서를 규명하였다.
• 압력 조건 하에서 비자기(NM) 및 역반자기(IAFM) 상태의 격자 진동 스펙트럼을 분석하여 구조적 안정성과 부드러운 진동 모드의 변화를 평가하였다.
• 30 GPa까지의 수소압력 하에서 피어미 표면과 전자 밴드의 변화를 추적하여 라이프시츠 전이의 존재 여부를 탐지하였다.
• 헤이젠베르크 스핀 모델에 $J_1$, $J_2$, $J_3$, $J_3^h$ 항을 포함하여 자기 상호작용을 분석하였지만, 데이터를 설명하는 데에는 부적합한 것으로 나타났다.
• 약 5 GPa에서 Cr-3d와 Sb-4p 오비탈 간의 분산성이 있는 결합 오비탈이 피어미 수준 근처에서 나타나며, 이는 라이프시츠 전이의 신호로 간주된다.

Figure 1: (a) Crystal structure of CsCr 3 Sb 5 with P6/mmm symmetry. (b) Definition of local axis for Cr atoms. The local $x$ -axis points to the center of triangles, whereas the local $y$ -axis points to the center of hexagon. (c) AF-ISOD SDW pattern inspired by inverse star-of-david charge order.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 대기압에서 CsCr₃Sb₅의 자기 기저 상태는 어떤 성격을 가지는가?
• RQ2 수소압력 하에서 경쟁하는 스핀 밀도파(SDW) 상과 자기적 양자모순은 어떻게 변화하는가?
• RQ3 어느 압력에서 라이프시츠 전이가 발생하며, 그 전자적 기원은 무엇인가?
• RQ4 장거리 자기 질서의 억제는 초전도성의 발생과 어떻게 연관되는가?
• RQ5 자기적 변동과 전자 상호작용은 비정상적 초전도성의 가능성을 어떻게 뒷받침하는가?

주요 결과

• 대기압에서 CsCr₃Sb₅의 기저 상태는 Cr 원자당 약 1.7 $\mu_B$의 효과적 자기모멘트를 가지는 $4\times2$ 정렬된 이탈자성 스핀 밀도파(SDW) 질서이다.
• 다양한 경쟁하는 SDW 상들이 에너지적으로 거의 일치하여, 대기압에서 강한 자기적 양자모순과 변동이 존재함을 시사한다.
• 압력이 가해지면 서로 다른 자기 질서 간의 에너지 차이($\Delta E$)가 크게 감소하여, 30 GPa에서 몇 meV 이내로 감소한다.
• 약 5 GPa에서 라이프시츠 전이가 발생하며, Cr-3d와 Sb-4p 오비탈 간의 결합 오비탈이 분산성을 띠고 피어미 수준을 가로질러 금속화된다.
• 비자기 상태는 30 GPa까지도 안정적이지 않아, 장거리 질서가 없는 상태에서도 지속적인 자기적 변동이 존재함을 시사한다.
• 강한 자기적 변동, 위상적 밴드 특성, 그리고 초전도성의 비정상적 특성을 뒷받침하는, 초전도성의 비정상적 특성을 뒷받침하는, 초전도성의 비정상적 특성을 뒷받침하는, 초전도성의 비정상적 특성을 뒷받침하는, 초전도성의 비정상적 특성을 뒷받침하는, 압력에 의해 유도된 라이프시츠 전이의 공존은 5 GPa 이상에서 비정상적, 가능성이 있는 스핀-삼중항 초전도성 쌍성 메커니즘을 지지한다.

Figure 2: (a-b) The phonon spectrum of CsCr 3 Sb 5 in NM state at (a) ambient pressure and (b) 30 GPa. (c) The phonon spectrum of CsCr 3 Sb 5 in IAFM state at ambient pressure. The soft modes are marked with blue circles.