[논문 리뷰] Ba2YIrO6: A cubic double perovskite material with Ir5+ ions

T. Dey, A. Maljuk외 14명|arXiv (Cornell University)|2016. 02. 04.

Advanced Condensed Matter Physics인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 5d4 구성의 Ir5+ 이온을 가진 이중 퍼보스카이트인 체적 Ba2YIrO6의 합성 및 특성화를 보고한다. 스핀-오르빗 결합과 전자 상호작용으로 인해 이론적으로 비자기적 모트 절연체가 예측되었음에도 불구하고, 이 물질은 장거리 자성 정렬 없이 0.4 K까지 상호작용하는 자성 모멘트를 나타내며, 현재의 평균장 이론에 도전하고 LDA+U 프레임워크를 초월한 설명되지 않은 다체 효과를 시사한다.

ABSTRACT

Materials with a 5d4 electronic configuration are generally considered to have a nonmagnetic ground state (J=0). Interestingly, Sr2YIrO6 (Ir5+ having 5d4 electronic configuration) was recently reported to exhibit long-range magnetic order at low temperature and the distorted IrO6 octahedra were discussed to cause the magnetism in this material. Hence, a comparison of structurally distorted Sr2YIrO6 with cubic Ba2YIrO6 may shed light on the source of magnetism in such Ir5+ materials with 5d4 configuration. Besides, Ir5+ materials having 5d4 are also interesting in the context of recently predicted excitonic types of magnetism. Here we report a single-crystal-based analysis of the structural, magnetic, and thermodynamic properties of Ba2YIrO6. We observe that in Ba2YIrO6 for temperatures down to 0.4 K, long-range magnetic order is absent but at the same time correlated magnetic moments are present. We show that these moments are absent in fully relativistic ab initio band-structure calculations; hence, their origin is presently unclear.

연구 동기 및 목표

• 체적 Ba2YIrO6의 구조적, 자성적, 전자적 성질을 조사하기 위해.
• 왜곡된 구조를 가진 자성 정렬을 보이는 Sr2YIrO6와 대조하여 Ba2YIrO6에서 장거리 자성 정렬이 발생하는지 확인하기 위해.
• 스핀-오르빗 결합과 전자 상호작용이 절연 상태의 안정성과 관측된 자성 거동을 설명하는 데 기여하는 바를 평가하기 위해.
• 실험적 관측된 상호작용 자성 모멘트와 밀도함수이론(ab initio) 계산에서 예측된 비자기 상태 간의 괴리점을 해결하기 위해.
• 관측된 자성 거동이 엑시톤 자성, 화학적 불순물(예: Ir4+ 또는 Ir6+) 또는 표준 LDA+U 접근법에서 포착되지 않는 다체 효과에서 기인하는지 탐색하기 위해.

제안 방법

• 고구조 품질을 확보하기 위해 단일 결정 Ba2YIrO6를 플럭스 방법을 통해 성장시켰다.
• 단일 결정 X선 회절(XRD) 및 스캐닝 전자현미경(SEM)을 사용하여 체적 이중 퍼보스카이트 구조(공간군 Fm3̄m)를 확인했다.
• 자기적 및 전자적 거동을 탐색하기 위해 0.4 K까지 자성 선도도, 잠열, 저항도 측정을 수행했다.
• 스핀-오르빗 결합을 포함하기 위해 완전 상대론적 4성분 딜라 스피노르를 사용한 L(S)DA+U 방법을 사용한 밀도함수이론(DFT) 계산을 수행했다.
• 전자 구조를 부분 밀도 상태(PDOS) 및 밴드 구조 계산을 통해 분석하여 갭의 성격과 오비탈 분리의 성격을 규명했다.
• 스칼라 상대론적 계산과 완전 상대론적 계산을 비교하여 스핀-오르빗 결합이 모트 절연 상태를 이끄는 데 기여하는 바를 분리 분석했다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Ba2YIrO6는 체적 구조와 Ir5+ 5d4 구성에도 불구하고 0.4 K까지 장거리 자성 정렬을 나타내는가?
• RQ2 완전 상대론적 ab initio 계산에서 비자기 상태가 예측됨에도 불구하고 실험 측정에서 왜 Ba2YIrO6에서 상호작용 자성 모멘트가 관측되는가?
• RQ3 전자 구조에서 관측된 0.2 eV 갭의 기원은 무엇이며, 실험적으로 저항도에서 유도된 갭과 어떻게 비교되는가?
• RQ4 관측된 자성 거동이 엑시톤 자성, 화학적 불순물(예: Ir4+ 또는 Ir6+) 또는 LDA+U에서 포착되지 않는 기타 다체 효과에서 기인하는가?
• RQ5 DFT 계산에서 스핀-오르빗 결합을 포함할 경우 자성 정렬은 억제되지만 모트 절연체 상태는 안정화되는데, 이는 실험 관측과 정반대이다. 왜 그런가?

주요 결과

• Ba2YIrO6는 단일 결정 XRD 및 SEM을 통해 확인된 체적 이중 퍼보스카이트 구조(공간군 Fm3̄m)로 결정화되었으며, 구조적 왜곡의 증거가 없었다.
• 자기 선도도는 유효 자기 모멘트 0.44 μB/Ir와 음의 위스 온도 −8.9 K를 가지는 큐리-웨이스 법칙을 따르며, 약한 파라자성 상호작용을 나타낸다.
• 0.4 K까지의 측정에서도 장거리 자성 정렬은 관측되지 않았지만, 선도도 데이터에서 상호작용 자성 모멘트가 존재한다.
• 스핀-오르빗 결합을 포함하지 않은 LDA+U 계산은 약 2 μB 모멘트를 가지는 자성 상태를 예측하지만, 이 상태는 스핀-오르빗 결합을 포함할 경우 불안정해진다.
• 완전 상대론적 LDA+U 계산은 0.2 eV 갭을 가지는 모트 절연체 상태를 예측하며, 실험적으로 관측된 저항도 갭과 일치하지만, Jz = Sz = 0인 비자기 상태를 예측한다.
• 실험적으로 관측된 자성 모멘트와 완전 상대론적 DFT 계산에서 예측된 비자기 상태 간의 괴리에서, 평균장 이론을 초월한 설명되지 않은 다체 효과가 존재할 가능성이 제기된다.