[논문 리뷰] Composition induced diffused to relaxor ferroelectric phase transition in lead-free (1-x)(Li0.12Na0.88)NbO3-xBaTiO3 (0 to x to 0.40) ferroelectric ceramics

Supratim Mitra, Ajit R. Kulkarni|arXiv (Cornell University)|2014. 12. 16.

Ferroelectric and Piezoelectric Materials인용 수 3

한 줄 요약

이 연구는 유도체가 없는 (1-x)(Li0.12Na0.88)NbO3-xBaTiO3 세라믹스(x = 0에서 0.40까지)에서 유전 스펙트로스코피를 사용하여 조성에 기반한 상 전이를 조사한다. x ≥ 0.225에서 산란된 반도체 상 전이(FE-DPT)에서 리아프러스 반도체(RFE) 행동으로의 전이가 발생함을 입증하며, 이는 별도의 리아프러스 동역학과 주파수 의존성 유전 최대치를 지배하는 Vogel-Fulcher 법칙에 따라 변화하는 극성 나노영역(PNRs)에 기인한다.

ABSTRACT

(1-x)Li0.12Na0.88NbO3-xBaTiO3 (0 to x to 0.40) ferroelectric ceramics were prepared using conventional ceramics route and their phase transitional behavior is investigated by using dielectric spectroscopy. The temperature-dependent dielectric permittivity epsilon'(T) shows a diffused ferroelectric-paraelectric transition for all compositions. An acceptable and competent characterizing parameter (D) of diffused phase transition (DPT), defined by Uchino et al. [J Am Ceram Soc 2010;93:4011], was measured and validated. Interestingly, a crossover from diffused ferroelectric phase transition (FE-DPT) to relaxor ferroelectric (RFE) transition is found for the composition x greater than equal to 0.225. The FE-DPT is characterized by a frequency-independent temperature of dielectric maxima (Tm), while a RFE is found to have frequency-dependent Tm satisfying Vogel-Fulcher relation. The composition induced crossover is attributed to the dynamics of different PNR size and relaxation times that varies with different BaTiO3 content (x) leading to the appearance of a FE-DPT or RFE.

연구 동기 및 목표

• 다양한 BaTiO3 함량에서 유도체가 없는 (1-x)(Li0.12Na0.88)NbO3-xBaTiO3 세라믹스의 상 전이 행동을 이해하기 위해.
• 반도체 상 전이가 산란된 행동에서 리아프러스 성격으로 전이되는 조성 임계점을 규명하기 위해.
• 유전 응답과 극성 나노영역(PNRs)의 동역학 및 이들의 리아프러스 시간과의 상관관계를 분석하기 위해.
• Uchino의 산만성 매개변수(D)가 상 전이 유형을 특성화하는 데 신뢰할 수 있는 지표로 사용될 수 있는지 검증하기 위해.
• 유전 최대치(Tm)의 주파수 의존성이 Vogel-Fulcher 관계를 따르는지 확인하여 리아프러스 행동을 입증하기 위해.

제안 방법

• x = 0에서 0.40까지의 (1-x)(Li0.12Na0.88)NbO3-xBaTiO3 세라믹스를 전통적인 고체상 세라믹 공정법으로 합성하였다.
• 상 전이 특성을 분석하기 위해 온도 의존성 유전율(ε′(T)) 측정을 수행하였다.
• Uchino 등이 제시한 공식을 사용하여 산만성 매개변수 D를 계산하여 상 전이의 산만성 정도를 정량화하였다.
• 유전율 최대치(Tm)의 주파수 의존성을 분석하여 FE-DPT(주파수 독립성)와 RFE(주파수 의존성) 행동을 구별하였다.
• 주파수 의존성 Tm 데이터를 Vogel-Fulcher 방정식에 적합시켜 리아프러스 반도체 행동을 확인하였다.
• BaTiO3 함량(x) 증가에 따른 PNR 크기 변화와 리아프러스 동역학의 변화를 연계하여 전이 메커니즘을 설명하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 BaTiO3 조성(x)이 어느 수준에서 반도체 상 전이가 산만성에서 리아프러스 성격으로 전이되는가?
• RQ2 유전율 최대치(Tm)의 주파수 의존성이 x 증가에 따라 어떻게 변화하며, Vogel-Fulcher 법칙을 따르는가?
• RQ3 극성 나노영역(PNRs)이 FE-DPT에서 RFE 행동으로의 전이를 매개하는 데 어떤 역할을 하는가?
• RQ4 Uchino의 산만성 매개변수 D는 x에 따라 어떻게 변화하며, 이는 전이 유형을 신뢰할 수 있는 지표로 작용하는가?
• RQ5 증가하는 BaTiO3 함량에 따른 관찰된 상 전이 행동의 변화를 이끌어내는 미세구조적 또는 동적 요인은 무엇인가?

주요 결과

• x ≥ 0.225에서 명확한 전이가 산만된 반도체 상 전이(FE-DPT)에서 리아프러스 반도체(RFE) 행동으로 발생한다.
• x < 0.225일 경우, 유전율 최대치(Tm)는 주파수에 독립적이며, FE-DPT 행동을 확인한다.
• x ≥ 0.225일 경우, Tm는 강한 주파수 의존성을 보이며 Vogel-Fulcher 방정식에 적합되어 RFE 성격을 확인한다.
• Uchino의 산만성 매개변수 D는 x 증가에 따라 증가하며, 산만성 증가를 나타내며, x ≈ 0.225 근처에서 최고에 도달한 후 안정화된다.
• 이 전이는 BaTiO3 함량 증가에 따라 변화하는 극성 나노영역(PNRs)에 기인하며, 리아프러스 시간 분포가 넓어지게 된다.
• 이 연구는 D를 유도체가 없는 반도체 세라믹스의 상 전이 산만성 정도를 특성화하는 데 신뢰할 수 있는 매개변수로 활용할 수 있음을 검증한다.