[논문 리뷰] A Universal Phase Diagram for PMN-xPT and PZN-xPT

P. M. Gehring, W. Chen외 2명|arXiv (Cornell University)|2003. 04. 11.

Ferroelectric and Piezoelectric Materials인용 수 47

한 줄 요약

이 논문은 PMN-xPT 및 PZN-xPT 리듬졸러의 통합 상도를 제안하며, 전통적으로 인정된 라모히드랄 상을 평균 입방 구조를 가진 새로운 상 X로 대체한다. 단결정 PMN-10%PT에서 고해상도 중성자 산란 측정 결과, 50 K까지도 라모히드랄 분열이 관찰되지 않아 장거리 라모히드랄 질서가 존재하지 않음을 시사한다. 대신, 전체 상 전이가 상 X로 일어나며, 표면층 효과와 극성 나노영역(PNR)의 이완이 이전의 상반된 X선 및 중성자 결과를 통합한다.

ABSTRACT

The phase diagram of the Pb(Mg1/3Nb2/3)O3 and PbTiO3 solid solution (PMN-xPT) indicates a rhombohedral ground state for x < 0.32. X-ray powder measurements by Dkhil et al. show a rhombohedrally split (222) Bragg peak for PMN-10%PT at 80 K. Remarkably, neutron data taken on a single crystal of the same compound with comparable q-resolution reveal a single resolution-limited (111) peak down to 50 K, and thus no rhombohedral distortion. Our results suggest that the structure of the outer layer of these relaxors differs from that of the bulk, which is nearly cubic, as observed in PZN by Xu et al.

연구 동기 및 목표

• PMN-10%PT의 저온 상에 대한 X선 및 중성자 산란 데이터 간의 모순을 해결하기 위해.
• X선 연구에서 관찰된 라모히드랄 상이 부피 성질인지 표면 효과인지 조사하기 위해.
• PMN-xPT 및 PZN-xPT와 같은 리듬졸러에서의 상 전이가 라모히드랄인지 새로운 입방 상 X로의 전이인지 확인하기 위해.
• 리듬졸러 퍼보스카이트에서의 반도체 질서 및 소프트 모드에 대한 상반된 보고를 통합하기 위해.

제안 방법

• NIST 중성자 연구센터의 BT9 삼축 분광계를 사용한 고해상도 중성자 산란.
• 0.0018 rlu FWHM의 q해상도를 확보하기 위해 Ge(220) 정밀 결정 분석기를 사용한 비표준 설정을 채택.
• 50 K까지 단결정 PMN-10%PT의 (111) 브라그 피크를 측정하여 라모히드랄 분열 여부를 탐지.
• q해상도를 극대화하기 위해 좁은 빔 콘디션(10′-46′-S-20′-40′)과 낮은 중성자 에너지(8.5 meV)를 사용.
• Dkhil 등이 보고한 X선 데이터와 Ohwada 등이 보고한 PZN-8%PT 및 PZN에 대한 중성자 데이터와 비교.
• 100 K에서의 산란성분 데이터를 라모히드랄 성분(두 개의 로렌츠 피크)과 상 X 성분(한 개의 가우시안 피크)의 조합으로 피팅하여 표면 및 부피 기여도를 모델링.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 X선 데이터가 제안하는 것처럼 PMN-10%PT는 저온에서 부피 라모히드랄 왜곡을 보이나?
• RQ2 동일한 화합물에 대해 X선과 중성자 산란 실험에서 라모히드랄 질서에 대해 상반된 결과를 낳는 이유는 무엇인가?
• RQ3 X선 데이터에서 관찰된 라모히드랄 분열은 부피 상 전이가 아니라 표면 효과 때문인가?
• RQ4 PZN-xPT 및 PMN-xPT 시스템은 라모히드랄 상 대신 새로운 입방 상 X로 전이되는가?
• RQ5 균일한 이완 δ를 가지는 극성 나노영역(PNR)이 상 X를 안정화시키는 데 어떤 역할을 하는가?

주요 결과

• 고해상도(0.0018 rlu FWHM)에서도 PMN-10%PT에서 50 K까지도 (111) 브라그 피크의 라모히드랄 분열이 관찰되지 않아 장거리 라모히드랄 질서가 존재하지 않음을 시사한다.
• 저온에서 (111) 피크의 너비는 거의 해상도 한계 수준을 유지하며, Dkhil 등이 입방 상에서 (222)에서 관찰한 너비와 일치한다.
• 100 K에서의 산란성분은 비대칭적 넓이 증가를 보이며, 표면층이 라모히드랄 왜곡을 보이는 동안 부피는 여전히 입방 구조임을 일관되게 나타낸다.
• 결과는 결정의 외층이 라모히드랄 구조를 가지며, 부피는 새로운 입방 상 X로 전이된다는 모델을 지지한다. 이는 X선 및 중성자 결과를 통합한다.
• 결과는 PMN-xPT 및 PZN-xPT가 부피 라모히드랄 전이를 겪지 않으며, 오히려 극성 나노영역(PNR)의 균일한 이완 δ에 의해 안정화되는 새로운 상 X를 형성함을 시사한다.
• 극성 나노영역(PNR)의 크기가 상당히 크며(~30–50 ų), 균일한 이완 δ가 상 X의 안정화에 기여하며, 반도체 상으로의 녹는 것을 막는다.