[논문 리뷰] Core-level x-ray photoemission and Raman spectroscopy studies on electronic structures in Mott-Hubbard type nickelate oxide NdNiO$_2$

Ying Fu, Le Wang외 15명|arXiv (Cornell University)|2019. 11. 08.

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials참고 문헌 75인용 수 28

한 줄 요약

이 연구는 핵심 수준의 XPS와 라만 분광법을 결합하여 복합 NdNiO₂의 전자적 및 자성 성질을 조사한다. 연구는 NiO₂ 평면이 강한 반자성 스핀 변동을 보이는 모트-허버드 유형임을 확인하며, 라만 스펙트럼에서 두 자성자 피크로부터 J = 25 meV의 교환 에너지를 도출한다. 이는 이론 예측과 일치하며 전하 이동 절연체 거동과는 다릅니다.

ABSTRACT

We perform core-level X-ray photoemission spectroscopy (XPS) and electronic Raman scattering studies of electronic structures and spin fluctuations in the bulk samples of the nickelate oxide NdNiO$_2$. According to Nd $3d$ and O $1s$ XPS spectra, we conclude that NdNiO$_2$ has a large transfer energy. From the analysis of the main line of the Ni $2p_{3/2}$ XPS, we confirm the NiO$_2$ planes in NdNiO$_2$ are of Mott-Hubbard type in the Zaanen-Sawatzky-Allen scheme. The two-magnon peak in the Raman scattering provides direct evidence for the strong spin-fluctuation in NdNiO$_2$. The peak position determines the antiferromagnetic exchange $J=25$~meV. Our experimental results agree well with our previous theoretical results.

연구 동기 및 목표

• NdNiO₂의 제산센-사츠키-앨런(ZSA) 분류가 모트-허버드 유형인지 또는 전하 이동 유형인지 규명하기 위해.
• 핵심 수준의 X선 광전자 분광법(XPS)을 사용하여 NdNiO₂의 전자 상관성의 성격을 탐구하기 위해.
• 전자 라만 산란을 통해 스핀 동역학을 조사하고 강한 스핀 변동에 대한 증거를 집중적으로 분석하기 위해.
• 라만 스펙트럼에서 두 자성자 피크로부터 NdNiO₂의 반자성 교환 에너지 J를 결정하기 위해.
• 실험적 결과를 이전 이론 연구들에 기반한 NdNiO₂의 전자 구조에 대한 예측과 조율하기 위해.

제안 방법

• 화학적 이동과 스크리닝 효과를 분석하기 위해 Nd 3d, O 1s 및 Ni 2p₃/₂ 핵심 수준에서 핵심 수준 X선 광전자 분광법(XPS)을 수행하였다.
• 비국소적 스크리닝과 창-리스 싱글렛 서명을 근거로, 모트-허버드와 전하 이동 절연체 시나리오를 구분하기 위해 Ni 2p₃/₂ 주요 선형형을 분석하였다.
• 스핀 자극을 탐색하고 두 자성자 산란 특징을 탐지하기 위해 전자 라만 산란 측정을 수행하였다.
• 라만 수용도 스펙트럼에서 약 ~550 cm⁻¹에 위치한 두 자성자 피크를 반자성 강한 스핀 변동의 증거로 확인하였다.
• 두 자성자 피크 위치에서 반자성 교환 에너지 J를 추출하기 위해 E₂-magnon ≈ 2.7J 관계를 사용하였다.
• LDA+U와 삼밴드 허버드 모델의 정확한 대각화를 사용한 이전 이론 작업과 XPS 및 라만 결과를 비교하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 핵심 수준 XPS 데이터에 따르면, NdNiO₂는 모트-허버드 절연체인지 아니면 전하 이동 절연체인지가 가장 잘 설명되는가?
• RQ2 NdNiO₂에서 Ni 2p₃/₂ XPS 주요 선형은 어떤 성격을 가지며, 창-리스 싱글렛 형성의 서명을 보여주는가?
• RQ3 NdNiO₂의 라만 스펙트럼은 강한 반자성 스핀 변동을 나타내는 두 자성자 피크를 포함하는가?
• RQ4 두 자성자 피크 위치로부터 도출된 NdNiO₂의 반자성 교환 에너지 J의 값은 얼마인가?
• RQ5 실험 결과는 이론적으로 예측된 모트-허버드 거동과 J ≈ 29 meV와 어떻게 비교되는가?

주요 결과

• Nd 3d 및 O 1s XPS 스펙트럼은 NdNiO₂에서 큰 전하 이동 에너지 Δ를 나타내며, 이는 모트-허버드 특성을 지지한다.
• Ni 2p₃/₂ 주요 선형은 이중 피크형 구조가 억제된 형태를 보이며, 전하 이동 절연체 거동과 일치하지 않으며 모트-허버드 유형과 일치한다.
• ~550 cm⁻¹에서 관측된 넓은 라만 피크는 두 자성자 자극으로 확인되어 강한 반자성 스핀 변동에 대한 직접적 증거를 제공한다.
• 두 자성자 피크 에너지는 E₂-magnon ≈ 2.7J로부터 유도된 반자성 교환 상호작용 J = 25 meV에 해당한다.
• 실험 결과는 이론적으로 예측된 모트-허버드 거동과 J ≈ 29 meV를 지닌 NdNiO₂에 대해 양호한 일치를 보였다.
• Ni 2p₃/₂에서 약 ~853 eV에 위치한 작은 XPS 특징은 NiO₂ 평면 내 고유의 S=0 Ni²⁺ 상태에서 기인할 수 있으며, 이는 Nd³⁺ 5d 전자 포켓과 관련이 있을 수 있다.