[논문 리뷰] Correlated electronic structure of Pb$_{10-x}$Cu$_x$(PO4)$_6$O

Changming Yue, Viktor Christiansson외 1명|arXiv (Cornell University)|2023. 08. 09.

Advanced Condensed Matter Physics인용 수 7

한 줄 요약

이 연구는 전자 상호작용을 ab-initio로 유도한 동역학적 평균장 이론(DMFT)을 사용하여 구리 도핑된 Lead apatite Pb₁₀₋ₓCuₓ(PO₄)₆O (LK-99)의 전자 구조를 조사한다. x=1일 때 U/W ≈ 30–50로 강한 상호작용과 국소 스핀 모멘트가 존재하는 Mott 절연체를 예측하고, 도핑 시 비페르미 액체 금속 상태를 보이며, 이는 높은 온도에서의 초전도성과 반자성에 대한 보고와 모순된다. 이는 초전도성과 불일치하는 강한 상호작용과 국소 스핀 모멘트를 포함한다.

ABSTRACT

Recently, above-room temperature superconductivity was reported in the Cu doped lead apatite Pb$_{10-x}$Cu$_x$(PO4)$_6$O, dubbed LK-99. By relaxing the structure with Cu substitution, we derive a four-band low-energy model with two 3/4 filled bands of predominantly Cu $d_{xz}$ and $d_{yz}$ character and two filled O $p_x$ and $p_y$ bands. This model is further downfolded to a two-band Cu-$d_{xz/yz}$ model. Using {\it ab-initio} derived interaction parameters, we perform dynamical mean field theory calculations to determine the correlated electronic structure in the normal state. These calculations yield a Mott insulator at $x=1$ and a strongly correlated non-Fermi liquid metal upon doping. The very large interaction versus bandwidth ratio $U/W\approx 30$-$50$ and the local moment paramagnetic behavior in the relevant filling regime are hard to reconcile with diamagnetism and high-temperature superconductivity. Hence, our calculations suggest that this behavior should come from a component with a different stoichiometry.

연구 동기 및 목표

• Pb₁₀₋ₓCuₓ(PO₄)₆O (LK-99)에서 보고된 고온 초전도성과 반자성 간의 모순을 해소하기 위해 관련 전자 구조를 분석한다.
• 보고된 초전도 행동이 현실적인 저에너지 모델에서 전자 상호작용에 의해 설명될 수 있는지 규명한다.
• 특히 평탄한 밴드와 잠재적 고온 초전도성과 관련하여 표준 DFT를 초월한 전자 상관 효과의 역할을 평가한다.
• 관측된 파라자성 국소 스핀 모멘트가 LK-99에서 보고된 반자성과 초전도성과 일치하는지 평가한다.
• 비균일한 도핑 또는 상 분리가 실험 관측과 이론 모델 간의 일치를 회복시킬 수 있는지 조사한다.

제안 방법

• Cu 도핑이 Pb(2) 위치에 치환된 Pb₁₀₋ₓCuₓ(PO₄)₆O의 구조적 최적화를 수행하여 O(4) 위치가 z=0.134에서 z=0.246로 이동함을 확인하였다.
• Fermi 수준 근처의 Cu-dₓz/d_yz 및 O-pₓ/p_y 상태에 중점을 두고, DFT 밴드에서 네 밴드 저에너지 모델을 수립하였다.
• 간소화를 위해 N-MTO 방법을 사용하여 네 밴드 모델을 두 밴드 Cu-dₓz/d_yz 모델로 내림내림하였다.
• 실제 전자-전자 상호작용을 포함하기 위해 제약된 무작위 위상 근사(cRPA)를 통해 ab-initio 상호작용 매개변수를 계산하였다.
• 강한 전자 상관 효과를 DFT를 초월해 처리하기 위해 수치적으로 정확한 이mpurity 해법을 사용한 동역학적 평균장 이론(DMFT)을 적용하였다.
• 정상 상태 전자 구조를 분석하였으며, 특히 x=1에서의 Mott 절연체 및 x≠1에서의 비페르미 액체 금속 상태에 초점을 맞추었고, U/W 비율과 국소 스핀 자화율을 중심으로 분석하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 LK-99에서 보고된 고온 초전도성이 현실적인 저에너지 모델 내에서 강한 전자 상관 효과로 설명될 수 있는가?
• RQ2 특히 x=1에서 전자 상관 효과가 Pb₁₀₋ₓCuₓ(PO₄)₆O의 전자 상태를 결정하는 데 U/W 비율이 어떤 역할을 하는가?
• RQ3 모델에서 관측된 국소 스핀 모멘트의 파라자성 거동은 LK-99에서 보고된 반자성과 일치하는가?
• RQ4 구조적 최적화가 저에너지 전자 밴드와 그에 따른 상관 물리에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ5 비균일한 도핑 또는 상 분리가 이론 예측과 실험 관측 간의 초전도성 및 반자성과의 일치를 회복시킬 수 있는가?

주요 결과

• 구조적 최적화로 인해 O(4) 산소 위치가 z=0.134에서 z=0.246로 이동하여 구리 도핑 원자 주변의 전자 환경이 크게 변화함을 확인하였다.
• 저에너지 모델은 두 개의 좁은 Cu-dₓz/d_yz 밴드(밴드 폭 ≈0.08 eV)와 Fermi 수준 이하 약간 낮은 O-pₓ/p_y 밴드 두 개로 구성되어 있다.
• N-MTO 내림내림을 통해 유도된 두 밴드 Cu-dₓz/d_yz 모델은 Fermi 수준 근처의 핵심 물리적 메커니즘을 잘 반영한다.
• x=1일 때 DMFT 계산은 큰 Mott 갭을 가진 Mott 절연체를 예측하며, 이는 U/W ≈ 30–50로 강한 상관 효과를 나타낸다.
• x≠1일 경우 시스템은 큰 국소 스핀 자화율을 보이며 비페르미 액체 금속 상태를 나타내어 강한 상관 효과와 국소 스핀 모멘트 형성을 시사한다.
• 관측된 국소 스핀 모멘트의 파라자성 거동과 큰 U/W 비율은 LK-99에서 보고된 반자성과 고온 초전도성과 불일치한다.