[논문 리뷰] Disorder suppressed charge-density-wave and its origin in 1T-TaSe2-xTex

Y. Liu, Ding‐Fu Shao외 10명|arXiv (Cornell University)|2014. 12. 15.

Organic and Molecular Conductors Research인용 수 44

한 줄 요약

이 연구는 1T-TaSe₂₋ₓTeₓ 고체 용액에서 전하 밀도파(CDW) 질서의 억제를 조사하며, 랜덤한 Se/Te 치환으로 인한 불규칙성이 CDW 형성에 필수적인 2차원 주기적 격자 변형(PLD)을 파괴함을 밝혀낸다. DFT 계산과 전기적 측정을 통해 저자들은 이론적으로 안정성이 예측되는 순서된 1T-TaSeTe 상에서조차도 0.5 < x < 1.5 범위에서 CDW가 사라짐을 보이며, 전자-격자 결합에 의해 유도되는 PLD—즉, 피어미 표면의 낮은 일치가 아니라—가 CDW의 기원임을 밝히며, 불규칙성에 의해 유도된 격자 굽힘 현상이 주요 억제 메커니즘임을 규명한다.

ABSTRACT

In the sake of connecting the charge-density-wave (CDW) of TaSe$_2$ and single-\emph{ extbf{q}} CDW-type distortion of TaTe$_2$, we present an overall electronic phase diagram of 1\emph{T}-TaSe$_{2-x}$Te$_x$ ($0 \leq x \leq 2$). In the experimentally prepared single crystals, the CDW is completely suppressed as $0.5 &lt; x &lt; 1.5$, while superconductivity emerges as $0.2 &lt; x &lt; 1.2$. Theoretically, similar to 1\emph{T}-TaSe$_2$ and 1\emph{T}-TaTe$_2$, the hypothetic 1\emph{T}-TaSeTe with ordered Se/Ta/Te stacking shows instability in the phonon dispersion, indicating the presence of CDW in the ideally ordered sample. The contradictory between experimental and theoretical results suggests that the CDW is suppressed by disorder in 1\emph{T}-TaSe$_{2-x}$Te$_x$. The formation and suppression of CDW are found to be independent with Fermi surface nesting based on the generated electron susceptibility calculations. The calculation of phonon linewidth suggests the strong extbf{\emph{q}}-dependent electron-phonon coupling induced period-lattice-distortion (PLD) should be related to our observation: The doping can largely distort the TaX$_6$ (X = Se, Te) octahedra, which are disorderly distributed. The resulted puckered Ta-Ta layers are not compatible with the two-dimensional PLD. Therefore, CDW is suppressed in 1\emph{T}-TaSe$_{2-x}$Te$_x$. Our results offer an indirect evidence that PLD, which can be influenced by strong disorder, is the origin of CDW in the system.

연구 동기 및 목표

• 1T-TaSe₂₋ₓTeₓ에서 실험적으로는 CDW가 억제되나 이론적으로는 순서된 1T-TaSeTe 상에서 예측되는 CDW의 갈등을 해결하기 위해.
• 1T-TaSe₂₋ₓTeₓ에서 CDW 형성이 피어미 표면의 낮은 일치에 의한 것인지, 전자-격자 결합에 의해 유도되는 주기적 격자 변형(PLD)에 의한 것인지 규명하기 위해.
• 구조적 불규칙성이 CDW 억제 및 중간 도핑 범위에서 초전도성의 발생에 미치는 역할을 이해하기 위해.
• 0 ≤ x ≤ 2 범위에서 1T-TaSe₂₋ₓTeₓ의 포괄적인 전자 상도를 구축하고, CDW 억제와 초전도성 도우미 형성 간의 연관성을 규명하기 위해.
• PLD가 이 시스템에서 CDW의 진정한 기원이며, 전자 낮은 일치가 아니라는 간접적 증거를 제공하기 위해.

제안 방법

• CDW 형성의 잠재적 불안정성을 분석하기 위해 1T-TaSe₂, 1T-TaTe₂ 및 가상의 순서된 1T-TaSeTe에 대해 밀도함수이론(DFT) 계산을 수행하여 진동 분포를 분석함.
• 피어미 표면의 낮은 일치가 CDW 형성에 미치는 영향을 평가하기 위해 전자 수용도(χ′ 및 χ′′)를 계산하고, CDW 파장 벡터 qCDW에서의 피크를 비교함.
• 진동 폭 및 전자-격자 결합 상수(λqν)를 공식 λqν = γqν / (πħN(EF)ω²qν)를 통해 계산하여 q에 의존하는 결합 강도를 정량화함.
• 1T-TaSe₂, 1T-TaTe₂ 및 1T-TaSeTe(O)의 최적화된 결정 구조를 사용하여 TaX₆ 옥타에드론의 변형과 Ta-Ta 계면 기하학적 변화를 분석함.
• 실험적 전기적 측정(저항도, 초전도 전이 온도)과 이론적 예측을 연계하여 전자 상도를 매핑함.
• 1T-TaS₂₋ₓSeₓ와의 비교를 통해 두 고체 용액에서의 구조적 불안정성과 상대적 안정성 및 불규칙성 수준을 유추함.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 이론적으로 순서된 1T-TaSeTe 상에서 CDW 불안정성이 예측되나, 실험적으로 0.5 < x < 1.5 범위에서 CDW가 완전히 억제되는 이유는 무엇인가요?
• RQ2 1T-TaSe₂₋ₓTeₓ에서 CDW의 기원은 피어미 표면의 낮은 일치인지, 전자-격자 결합에 의해 유도되는 주기적 격자 변형(PLD)인가요?
• RQ3 랜덤한 Se/Te 치환에 의한 구조적 불규칙성이 CDW 형성에 필수적인 2차원 PLD의 안정성에 어떻게 영향을 미치나요?
• RQ4 TaX₆ 옥타에드론의 변형과 Ta-Ta 계면의 굽힘 현상은 1T-TaSe₂₋ₓTeₓ에서 CDW 억제에 어떤 역할을 하나요?
• RQ5 왜 CDW 억제 영역에서 초전도성이 나타나며, PLD 억제와는 어떻게 관련이 있나요?

주요 결과

• 0.5 < x < 1.5 범위에서 실험적으로 1T-TaSe₂₋ₓTeₓ에서 CDW가 완전히 억제되나, 이론적으로는 가상의 순서된 1T-TaSeTe 상에서 CDW 형성 잠재성이 있는 진동 불안정성으로 나타남.
• 이론적 계산 결과 1T-TaSe₂ 및 1T-TaTe₂ 모두 유사한 진동 불안정성을 보이며, 이 두 끝단 상에서 CDW의 공통된 기원을 시사함.
• 전자 수용도 계산 결과 qCDW에서 χ′ 또는 χ′′에 명백한 피크가 없어, 피어미 표면의 낮은 일치가 CDW 형성의 주요 기구가 아님을 배제함.
• Te 도핑은 TaX₆(X = Se, Te) 옥타에드론을 강하게 변형시켜, 두 차원적 PLD에 부적합한 불규칙하고 굽은 Ta-Ta 계면을 유도함.
• 계산된 전자-격자 결합 상수 λqν는 크고 q에 의존적이며, 강한 전자-격자 결합에 의해 유도된 PLD가 CDW의 주요 기원임을 지지함.
• 불규칙성에 의해 유도된 격자 변형에 의한 CDW 억제는 PLD—즉, 낮은 일치가 아니라—가 1T-TaSe₂₋ₓTeₓ에서 CDW의 진정한 기원임을 간접적으로 증명하며, 초전도성이 CDW 억제 영역에서 나타남.