[논문 리뷰] Watching the birth of a charge density wave order: diffraction study on nanometer-and picosecond-scales

Claire Laulhé, Tim Huber외 19명|arXiv (Cornell University)|2017. 03. 21.

Organic and Molecular Conductors Research인용 수 36

한 줄 요약

이 연구는 나노미터 및 피코초 스케일에서 1T-TaS₂의 거의 공약수(NC)에서 비공약수(I) 전하 밀도파(CDW) 상으로의 광유도 전이를 초고속 X선 회절을 통해 관찰한다. NC-CDW 질서는 400 fs 이내로 소멸하고, 이어서 I-CDW 도메인의 핵형성과 성장이 발생하며, 이는 100 ps 동안 공진화되어 리프시츠-앨런-캘런 법칙을 따르며, 성장 지수는 0.47 ± 0.03이다. 이는 이러한 시공간 스케일에서 비평형 전자계에서의 공진화 역학을 직접 관측한 최초의 사례이다.

ABSTRACT

Femtosecond time-resolved X-ray diffraction is used to study a photo-induced phase transition between two charge density wave (CDW) states in 1T-TaS$_2$, namely the nearly commensurate (NC) and the incommensurate (I) CDW states. Structural modulations associated with the NC-CDW order are found to disappear within 400 fs. The photo-induced I-CDW phase then develops through a nucleation/growth process which ends 100 ps after laser excitation. We demonstrate that the newly formed I-CDW phase is fragmented into several nanometric domains that are growing through a coarsening process. The coarsening dynamics is found to follow the universal Lifshitz-Allen-Cahn growth law, which describes the ordering kinetics in systems exhibiting a non-conservative order parameter.

연구 동기 및 목표

• 1T-TaS₂에서 거의 공약수(NC)와 비공약수(I) 전하 밀도파(CDW) 상태 사이의 광유도 상전이 동안 초고속 구조적 역학을 조사하기 위해.
• 레이저 자극 후 피코초 및 나노미터 스케일에서 CDW 질서 파라미터와 도메인 구조의 시간적 변화를 규명하기 위해.
• 광유도 I-CDW 상의 형성과 성장을 지배하는 동역학적 메커니즘을 규명하고, 특히 이것이 보편적인 공진화 법칙을 따르는지 확인하기 위해.
• 강한 상관관계 시스템에서 비균형 전자 상태의 등장에 있어 비보존 질서파라미터 역학의 역할을 명확히 하기 위해.

제안 방법

• 스위스 라이트소스의 X05LA 비임계선에서 피코초 시간 해상도 및 약 100 Å 공간 해상도를 갖춘 피코초 시간분해 X선 회절(TR-XRD)을 사용하여 1T-TaS₂의 구조적 변화를 탐측하였다.
• 240 K에서의 레이저 조명 농도 >2.8 mJ/cm² 조건에서 펌프-프로브 기하구조를 사용하여 NC → I CDW 전이를 유도하였다.
• 광유도 I-CDW 위상의 시간 의존 상관 길이를 추출하기 위해 I-CDW 반사 피크의 넓이를 분석하였다.
• 동적 스케일링 가설과 상관 길이 성장에 대한 거듭제곱법 적합을 적용하여, 비보존 질서파라미터에 대한 리프시츠-앨런-캘란 모델과의 비교를 수행하였다.
• 도메인 공진화에 대한 이론적 기대와 실험 데이터를 비교하기 위해 보편적 스케일링 법칙 $ L(t) \sim t^p $ 를 사용하였으며, 여기서 $ p = 1/2 $ 는 비보존 역학에 해당한다.
• 정적 경사각도 회절을 SOLEIL의 CRISTAL 비임계선에서 수행하여 평형 상의 구조를 특성화하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 레이저 자극 후 1T-TaS₂에서 NC-CDW 질서는 얼마나 빨리 소멸하는가?
• RQ2 피코초 시간 스케일에서 광유도 I-CDW 상의 핵형성 및 성장 메커니즘은 무엇인가?
• RQ3 광유도 I-CDW 상의 도메인 성장이 보편적인 공진화 법칙을 따르는가? 만약 그렇다면 어떤 법칙인가?
• RQ4 비보존 질서파라미터는 비균형 상전이의 동역학에서 어떤 역할을 하는가?
• RQ5 I-CDW 상의 상관 길이는 시간에 따라 어떻게 변화하는가? 이는 시스템의 역학에 대해 무엇을 드러내는가?

주요 결과

• 레이저 자극 후 400 fs 이내로 NC-CDW 질서가 완전히 소멸되어 진폭 모드의 급격한 이완성 자극이 일어남을 시사한다.
• 광유도 I-CDW 상은 첫 100 ps 내에 핵형성 및 성장을 겪으며, 100 ps 지연 시점에 완전히 발달된 I-CDW 상태에 도달한다.
• 100 ps 지연 시점에서 I-CDW 상은 약 150 Å(15 nm)의 특징 크기를 갖는 나노스케일 도메인으로 분할되어 있으며, 짧은 상관 길이를 나타낸다.
• I-CDW 상의 상관 길이 변화는 거듭제곱 법칙 성장 $ L(t) \sim t^{0.47 \pm 0.03} $ 를 따르며, 비보존 질서파라미터에 대한 보편적인 리프시츠-앨런-캘란 법칙과 일치한다.
• 공진화 역학은 도메인 경계면적 감소에 의해 구동되며, 시스템은 도메인 공진화를 통해 더 낮은 에너지 상태로 진화한다.
• 광유도 I-CDW 상태는 진정한 비균형 상이며, 전자 및 격자 진동의 열적 평형화가 이루어졌음에도 불구하고 그 상관 길이(~15 nm)가 평형 값보다 현저히 짧다.