[논문 리뷰] Dynamic Magnetic Crossover at the Origin of the Hidden-Order in van der Waals Antiferromagnet CrSBr

Sara A. López-Paz∥, Zurab Guguchia외 7명|arXiv (Cornell University)|2022. 03. 22.

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한 줄 요약

이 연구는 CrSBr가 면내 단축축 비대칭성에 의해 유도되는 숨겨진 질서 상 아래에서 동적인 자성 교차를 나타냄을 밝혀냈다. 중성자 회절, 양성자 스핀 회복 및 X선 회절을 통해, TN ≈140 K 이하에서 이차원적인 A형 반자성 상태를 규명하였으며, T* ≈40 K에서 자성 플럭투에이션의 점진적 감속과 스핀 동결 현상이 관찰되었고, 이는 내부 자장의 연속적인 재정렬과 a축에서의 음의 열팽창과 관련이 있다.

ABSTRACT

The van der Waals material CrSBr stands out as a promising two-dimensional magnet. Especially, its high magnetic ordering temperature and versatile magneto-transport properties make CrSBr an important candidate for new devices in the emergent field of two-dimensional magnetic materials. To date, the magnetic and structural properties of CrSBr have not been fully elucidated. Here, we report on the detailed temperature-dependent magnetic and structural properties of this material, by comprehensively combining neutron scattering, muon spin relaxation spectroscopy, synchrotron X-ray diffraction, and magnetization measurements. We evidence that this material undergoes a transition to an A-type antiferromagnetic state below $T_{ m N} \approx$ 140 K, with a pronounced two-dimensional character as deduced from the determined critical exponent of $\beta \approx $ 0.18. In our analysis of the field-induced metamagnetic transition, we find that the ferromagnetic correlations within the monolayers persist clearly above the N\'eel temperature in this material. Furthermore, we unravel the low-temperature (i.e. $T < T_{ m N}$) magnetic hidden order within the long-range magnetically ordered state. We find that it is associated to a slowing down of the magnetic fluctuations, accompanied by a continuous reorientation of the internal magnetic field. These take place upon cooling below $T_s$ $\approx$ 100 K, until a spin freezing process occurs at $T$* $\approx$ 40 K. We argue this complex dynamic behavior to reflect a magnetic crossover driven by the in-plane uniaxial anisotropy, which is ultimately caused by the mixed-anion character of the material. Our findings indicate that the magnetic and structural properties of CrSBr widen its potential application as a component for spin-based electronic devices.

연구 동기 및 목표

• 반데르발스 자성체인 CrSBr의 미해결된 자성 및 구조적 성질을 규명하기 위해.
• 40 K 이하에서 관찰되는 비정상적인 자기저항성 및 자화 변화의 기원을 규명하기 위해.
• 장거리 A형 반자성 상태 내부에 숨겨진 질서 상이 존재하는지 확인하기 위해.
• 혼합 할로겐 이온 화학(S 및 Br)이 자성 비대칭성과 복잡한 스핀 동역학을 유도하는 역할을 분석하기 위해.
• 구조적 변화, 예를 들어 음의 열팽창과 자성 정렬 전이 간의 연관성을 규명하기 위해.

제안 방법

• 장거리 자성 구조 및 격자 상수를 결정하기 위해 온도 의존성 중성자 분말 회절(NPD)을 실시하였다.
• 국소 자장 탐지 및 스핀 동결 동역학 탐지 목적으로 양성자 스핀 회복(µSR) 분광법을 수행하였다.
• 격자 상수 측정 및 구조적 이질성, 특히 음의 열팽창 탐지 목적으로 싱크로트론 X선 회절(XRD)을 실시하였다.
• 자기 전이 및 자화율을 맵핑하기 위해 SQUID 자화도 측정을 통해 자화 데이터를 확보하였다.
• 자기 대칭 분석을 위해 FULLPROF SUITE 및 BASIREPS를 사용한 Rietveld 보정을 실시하였다.
• 다양한 기법의 데이터를 통합하여 온도에 따른 자성, 구조적 및 전기적 성질 간의 상관관계를 분석하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 CrSBr는 40 K 이하에서 숨겨진 질서 상을 나타내는가? 만약 그렇다면 그 기원은 무엇인가?
• RQ2 CrSBr의 자성 기저 상태는 무엇이며, 온도에 따라 어떻게 변화하는가?
• RQ3 Ts ≈100 K 및 T* ≈40 K 이하에서 자성 플럭투에이션과 내부 자장은 어떻게 변화하는가?
• RQ4 면내 단축축 비대칭성이 관측된 동적인 자성 교차를 유도하는 데 어떤 역할을 하는가?
• RQ5 혼합 할로겐 이온(S/Br) 특성이 자성 스핀 상호작용 및 스핀 동역학에 미치는 영향은 무엇인가?

주요 결과

• CrSBr는 TN ≈140 K 이하에서 장거리 A형 반자성 전이를 겪으며, 임계 지수 β ≈0.18–0.23로 나타나 이는 강한 이차원 성질을 나타낸다.
• TN 이상 영역에서도 강한 자성 상관관계가 유지되며, 자기장 유도 메타자성 전이에 의해 확인되며, 이는 파라자성 영역에서의 스핀 플럭투에이션 증가를 뒷받침한다.
• Ts ≈100 K 이하에서 동적인 자성 교차가 관찰되며, 이는 자성 플럭투에이션의 점진적 감속과 내부 자장의 재정렬을 특징으로 한다.
• T* ≈40 K에서 스핀 동결 현상이 관찰되며, 이는 a축의 음의 열팽창과 함께 발생하고 숨겨진 질서의 시작과 일치한다.
• 숨겨진 질서는 면내 단축축 비대칭성에 의해 유도되는 자성 교차에 기인하며, 이는 혼합 할로겐 이온(S/Br) 구조에서 기인한다.
• 1.8 K에서 보정된 자성 모멘트는 M = 3.09(1) µB로, 삼가 크롬 이온(Cr(III))이 옥타에드랄 환경에 있을 경우와 일치한다.