[논문 리뷰] Effect of epitaxial strain on the electronic structure and magnetic correlations in infinite-layer (Nd,Sr)NiO$_2$

I. Leonov, Sergey Y. Savrasov|arXiv (Cornell University)|2020. 06. 08.

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials인용 수 6

한 줄 요약

이 연구는 DFT+DMFT를 사용하여 (Nd,Sr)NiO₂에서 Sr 도핑과 에pitaxial 압축 응력이 전자적 및 자성 성질에 미치는 영향을 조사한다. x ≈ 0.2에서 라이프시츠 전이가 발생하고, Néel (111)에서 C형 (110) 반자성 순서로의 전이가 일어나며, x ≈ 0.1–0.2 부근에서 Ni 3d 스핀의 강한 도핑 불안정성이 관찰되어 시스템의 구조적 매개변수와 도핑에 대한 이례적인 민감도를 설명한다.

ABSTRACT

We present a theoretical study of the effect of electron-electron interactions and Sr doping on the electronic structure of infinite-layer (Nd,Sr)NiO$_2$ using the density functional+dynamical mean-field theory approach. In particular, we explore the impact of epitaxial compressive strain that experience (Nd,Sr)NiO$_2$ films on the electronic properties, magnetic correlations, and exchange couplings. Our results reveal the crucial importance of orbital-dependent correlation effects in the Ni $3d$ shell of Sr-doped NdNiO$_2$. Upon doping with Sr, it undergoes a Lifshitz transition which is accompanied by a reconstruction of magnetic correlations: For Sr $x<0.2$ (Nd,Sr)NiO$_2$ adopts the Néel $(111)$ antiferromagnetic (AFM) order, while for $x>0.2$ the $C$-type $(110)$ AFM sets in the unstrained (Nd,Sr)NiO$_2$, with a highly frustrated region at $x \simeq 0.2$, all within DFT+DMFT at $T=290$ K. Our results for the Néel AFM at Sr $x=0$ suggest that AFM NdNiO$_2$ appears at the verge of a Mott-Hubbard transition, providing a plausible explanation for the experimentally observed weakly insulating behavior of NdNiO$_2$ for Sr $x<0.1$. We observe that the Lifshitz transition makes a change of the band structure character from electron- to hole-like with Sr $x$, in agreement with recent experiments. Our results for magnetic couplings demonstrate an unanticipated frustration of the Ni $3d$ magnetic moments, which suppresses magnetic order near Sr $x=0.2$. We find that the effect of frustration is maximal for Sr doping $x \simeq 0.1-0.2$ that nearly corresponds to the experimentally observed doping value. We conclude that the in-plane strain adjusts a bandwidth of the Ni $x^2-y^2$ band, i.e., controls the effect of electron correlations in the Ni $x^2-y^2$ orbitals. The electronic properties of (Nd,Sr)NiO$_2$ reveal an anomalous sensitivity upon a change of the crystal structure parameters.

연구 동기 및 목표

• 무한층 (Nd,Sr)NiO₂에서 전자 상호작용, Sr 도핑, 에pitaxial 응력 간의 상호작용을 이해하기 위해.
• x < 0.1일 때 NdNiO₂에서 관측된 실험적 약한 절연 거동과 도핑에 따른 다양한 자성 상의 발생 원인을 설명하기 위해.
• 응력이 Ni 3d x²−y² 궤도의 밴드폭에 미치는 영향과 자성 순서 및 상관 효과에 미치는 영향을 조사하기 위해.
• x ≈ 0.2 부근에서 자성 불안정성이 발생하는 이유와 관측된 이례적인 전자 반응과의 연관성을 명확히 하기 위해.

제안 방법

• Ni 3d 궤도에서 강한 전자-전자 상호작용을 다루기 위해 밀도함수이론과 동적 평균장이론의 조합(DFT+DMFT)을 사용한다.
• x가 0에서 0.4로 변하는 Sr 도핑을 고려한 (Nd,Sr)NiO₂의 현실적인 모델을 구성하고, 격자 상수 조정을 통해 에pitaxial 압축 응력을 시뮬레이션한다.
• 실험 조건을 모의하기 위해 T = 290 K에서 전자 구조와 자성 상관관계를 계산한다.
• 특히 Ni 3d x²−y² 궤도에서의 오비탈별 상관 효과를 분석하여 응력에 의한 밴드폭 조절 여부를 평가한다.
• 자기 스핀 교환 상수를 평가하고, 도핑 수준에 따라 자성 순서의 성격(Néel vs. C형)을 규명한다.
• Sr 도핑 증가에 따라 피어미 표면 기하구조의 변화를 통해 라이프시츠 전이를 추적한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 에pitaxial 응력 하에서 Sr 도핑은 (Nd,Sr)NiO₂의 전자 구조와 자성 순서에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ2 오비탈에 의존하는 상관 효과는 (Nd,Sr)NiO₂의 자성 상도표를 결정하는 데 어떤 역할을 하는가?
• RQ3 에pitaxial 압축 응력은 Ni 3d x²−y² 궤도의 밴드폭과 그 상관 효과에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ4 왜 자성 불안정성이 x ≈ 0.1–0.2 부근에서 최대가 되며, 이는 실험 관측과 어떻게 관련되는가?
• RQ5 (Nd,Sr)NiO₂에서 전자적 반응이 구조적 매개변수에 매우 민감한 이유는 무엇인가?

주요 결과

• Sr 도핑 x ≈ 0.2에서 라이프시츠 전이가 발생하며, 피어미 표면 기하구조가 전자적 특성에서 정공 특성으로 변화함을 보여주며 최근 실험 결과와 일치한다.
• x < 0.2일 경우 (Nd,Sr)NiO₂는 Néel (111) 반자성 순서를 보이며, x > 0.2일 경우 C형 (110) 반자성 순서가 나타나며, x ≈ 0.2 부근에서 최대 불안정성이 관찰된다.
• x = 0일 때(NdNiO₂) Néel 상은 모트-허버드 전이에 가까운 상태이며, 이는 x < 0.1에서 실험적으로 관측된 약한 절연 거동을 설명한다.
• x ≃ 0.1–0.2에서 Ni 3d 스핀의 자성 불안정성이 가장 강하며, 이는 장거리 자성 순서를 억제하고 실험적으로 관측된 최적 도핑 영역과 관련이 있다.
• 에pitaxial 압축 응력은 Ni 3d x²−y² 궤도의 밴드폭을 조절함으로써 이 핵심 궤도에서의 전자 상관 효과의 강도를 제어한다.
• 오비탈에 의존하는 상관 효과는 자성 및 전자적 반응을 결정하는 데 핵심적이며, x²−y² 궤도가 관측된 현상에서 중심적인 역할을 한다.