[논문 리뷰] Effect of quenched disorder on a quantum spin liquid state of triangular-lattice antiferromagnet 1T-TaS$_2$

H. Murayama, Yuki Sato외 13명|arXiv (Cornell University)|2019. 09. 02.

Advanced Condensed Matter Physics참고 문헌 32인용 수 8

한 줄 요약

이 연구는 삼각격자 반자성체인 1T-TaS₂에서 고정된 불순물이 양자 스핀 액체(QSL) 상태에 미치는 영향을 조사한다. 순수한, Se로 치환된, 전자 조사된 결정에서 열용량 및 열전도도 측정을 통해 이주성 스핀온(페르미 표면을 가진)과 국소화된 고립 스핀이 무작위 양자쌍을 형성하는 공존 상태를 규명한다. 전자 조사로 유도된 강한 불순물은 새로운 양자 무자기 상태를 유도하는 반면, 약한 불순물은 이주성 진동자를 억제하여 QSL 상태의 강건성을 입증한다.

ABSTRACT

A quantum spin liquid (QSL) is an exotic state of matter characterized by quantum entanglement and the absence of any broken symmetry. A long-standing open problem, which is a key for fundamental understanding the mysterious QSL states, is how the quantum fluctuations respond to randomness due to quenched disorder. Transition metal dichalcogenide 1T-TaS$_2$ is a candidate material that hosts a QSL ground state with spin-1/2 on the two-dimensional perfect triangular lattice. Here, we performed systematic studies of low-temperature heat capacity and thermal conductivity on pure, Se-substituted and electron irradiated crystals of 1T-TaS$_2$. In pure 1T-TaS$_2$, the linear temperature term of the heat capacity $γT$ and the finite residual linear term of the thermal conductivity in the zero-temperature limit $κ_{0}/T\equivκ/T(T ightarrow0)$ are clearly resolved, consistent with the presence of gapless spinons with a Fermi surface. Moreover, while the strong magnetic field slightly enhances $κ_0/T$, it strongly suppresses $γ$. These unusual contrasting responses to magnetic field imply the coexistence of two types of gapless excitations with itinerant and localized characters. Introduction of additional weak random exchange disorder in 1T-Ta(S$_{1-x}$Se$_x$)$_2$ leads to vanishing of $κ_0/T$, indicating that the itinerant gapless excitations are sensitive to the disorder. On the other hand, in both pure and Se-substituted systems, the magnetic contribution of the heat capacity obeys a universal scaling relation, which is consistent with a theory that assumes the presence of localized orphan spins forming random singlets. Electron irradiation in pure 1T-TaS$_2$ largely enhances $γ$ and changes the scaling function dramatically, suggesting a possible new state of spin liquid.

연구 동기 및 목표

• 고정된 불순물이 양자 스핀 액체(QSL) 상태에 미치는 영향, 특히 좌절된 2차원 체계에서의 영향을 이해하기 위해.
• 1T-TaS₂의 QSL 상태에서 금속성 스핀온 진동자가 다양한 불순물 강도에서 얼마나 안정적인지 조사하기 위해.
• 국소화된 고립 스핀과 이주성 스핀온이 QSL 기본 상태에서 공존하는지 확인하기 위해.
• 강한 불순물이 기존 QSL과 다를 만한 새로운 양자 무자기 상태를 안정화시킬 수 있는지 탐색하기 위해.

제안 방법

• 순수한, Se로 치환된(1T-Ta(S₁₋ₓSeₓ)₂), 전자 조사된 1T-TaS₂ 결정에서 체계적인 저온 열용량 및 열전도도 측정.
• 지배적인 자기 기여를 분석하기 위해 일반화된 스케일링 함수를 사용하여 무작위 양자쌍을 형성하는 국소화된 진동자를 확인.
• Fermi 표면을 가진 금속성 이주성 스핀온 진동자를 탐지하기 위해 잔류 선형 열전도도 항 𝞫₀/T 추출.
• 𝞫₀/T와 선형 열용량 계수 𝛄의 자기장 의존성을 비교하여 이주성 및 국소화된 금속성 진동자를 구별.
• 열용량 데이터의 스케일링 콜라프스를 사용하여 국소화된 고립 스핀과 그들의 무작위 양자쌍 형성을 확인.
• 𝞫₀/T = (1/3)γₛvₛℓₛ를 이용한 스핀온 평균 자유로움 길이 추정으로, 불순물에도 불구하고 긴 평균 자유로움 길이를 나타내었다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Se 치환을 통한 약한 고정 불순물은 1T-TaS₂의 QSL 상태에서 금속성 이주성 스핀온 진동자에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ2 국소화된 고립 스핀은 QSL 상태에서 어떤 역할을 하는가? 그리고 관측된 열용량 스케일링에 어떻게 기여하는가?
• RQ3 왜 약한 불순물 조건에서 열전도도 잔류항 𝞫₀/T는 사라지지만, 열용량 계수 𝛄는 유지되는가?
• RQ4 전자 조사를 통한 강한 불순물은 기존 QSL과 다를 만한 새로운 양자 무자기 상태를 유도하는가?
• RQ5 관측된 열용량의 스케일링 행동은 국소화된 무작위 양자쌍 이론으로 설명될 수 있는가?

주요 결과

• 순수한 1T-TaS₂에서의 유한한 잔류 선형 항 𝞫₀/T는 Fermi 표면을 가진 금속성 이주성 스핀온의 존재를 확인한다.
• Se 치환은 𝞫₀/T를 억제하며, 이는 이주성 스핀온이 약한 불순물에 민감함을 나타낸다.
• 자기적 열용량은 순수한, Se 치환된, 조사된 샘플 모두에서 유사한 η 및 r 값으로 일반화된 스케일링 콜라프스를 보이며, 무작위 양자쌍을 형성하는 국소화된 고립 스핀의 존재를 지지한다.
• 열용량 계수 𝛄는 약한 불순물 조건에서도 강건하며, 𝞫₀/T와는 대조적인 자기장 의존성을 보이며, 이주성 및 국소화된 금속성 진동자의 공존을 시사한다.
• 전자 조사는 𝛄를 크게 증가시키고 스케일링 함수를 변화시켜 새로운 양자 무자기 상태의 발생을 시사한다.
• 추정된 스핀온 평균 자유로움 길이는 5 nm를 초과하여, 국소화된 스핀에 의한 산란이 약함을 나타내며, 이주성 스핀온의 긴 코herence 길이와 일치한다.