[논문 리뷰] Efficient near-infrared organic light-emitting diodes with emission from spin doublet excitons

Hwan‐Hee Cho, Sebastian Gorgon외 12명|arXiv (Cornell University)|2023. 08. 04.

Organic Light-Emitting Diodes ResearchEngineering인용 수 3

한 줄 요약

이 연구는 유기 라디칼에서 스핀 더블렛 엑시톤을 활용하여 효율적인 근적외선 유기 발광 다이오드(OLED)를 구현함으로써, 특히 TTM-TPA 라디칼을 게스트 발광체로 사용하여 800 nm에서 최대 9.6%의 외부 양자 효율을 달성함을 보여준다. 안트라센 기반의 호스트에서 삼중자 상태 에너지가 일치하도록 설계된 호스트:게스트 시스템을 통해, 역방향 호스트-게스트 삼중자-더블렛 에너지 전달을 통해 비방사성 손실을 극복함으로써 성능을 향상시켰다.

ABSTRACT

The development of luminescent organic radicals has resulted in materials with excellent optical properties for near-infrared (NIR) emission. Applications of light generation in this range span from bioimaging to surveillance. Whilst the unpaired electron arrangements of radicals enable efficient radiative transitions within the doublet-spin manifold in organic light-emitting diodes (OLEDs), their performance is limited by non-radiative pathways introduced in electroluminescence. Here, we present a host:guest design for OLEDs that exploits energy transfer with demonstration of up to 9.6% external quantum efficiency (EQE) for 800 nm emission. The tris(2,4,6-trichlorophenyl)methyl-triphenylamine (TTM-TPA) radical guest is energy-matched to the triplet state in a charge-transporting anthracene-derivative host. We show from optical spectroscopy and quantum-chemical modelling that reversible host-guest triplet-doublet energy transfer allows efficient harvesting of host triplet excitons.

연구 동기 및 목표

• 생체 영상 및 감시 응용 분야를 위한 효율적인 근적외선 OLED 개발.
• 유기 라디칼 기반 OLED의 성능을 제한하는 비방사성 붕괴 경로 극복.
• 유기 라디칼의 스핀 더블렛 엑시톤을 활용하여 방사 전이 효율 향상.
• 호스트에서 라디칼 게스트로의 효율적인 삼중자 에너지 전달이 가능한 최적의 에너지 수준 정렬을 갖춘 호스트:게스트 시스템 설계.

제안 방법

• 800 nm에서 강한 근적외선 발광을 보이는 TTM-TPA 라디칼을 라디칼 게스트 발광체로 사용.
• TTM-TPA 라디칼의 더블렛 상태와 에너지가 일치하는 삼중자 상태 에너지를 갖춘 전하 수송 성능을 가진 안트라센 衍생 호스트 사용.
• 정밀한 에너지 수준 설계를 통해 호스트와 게스트 간의 역방향 삼중자-더블렛 에너지 전달 가능화.
• 광학 스펙트로스코피 및 양자화학 모델링을 수행하여 에너지 전달 메커니즘과 엑시톤 역학 확인.
• 전기발광 작동 조건 하에서 외부 양자 효율(EQE) 측정을 통해 장치 성능 평가.
• 스펙트로스코픽 데이터와 장치 효율 지표 간의 상관관계를 통해 메커니즘 검증.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 유기 라디칼의 스핀 더블렛 엑시톤은 OLED에서 효율적인 근적외선 발광을 가능하게 할 수 있는가?
• RQ2 역방향 삼중자-더블렛 에너지 전달은 장치 효율 향상에 어떤 역할을 하는가?
• RQ3 호스트 및 게스트 재료 간의 에너지 수준 정렬은 엑시톤 수확 및 EQE에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ4 비방사성 경로는 라디칼 기반 OLED의 성능을 어느 정도 제한하며, 이를 어떻게 완화할 수 있는가?
• RQ5 삼중자 상태와 더블렛 상태가 일치하는 호스트:게스트 시스템은 근적외선 범위에서 높은 EQE를 달성할 수 있는가?

주요 결과

• TTM-TPA 라디칼은 800 nm에서 강한 근적외선 발광을 보이며, OLED 응용에 유리한 광학적 특성을 갖는다.
• 광학 스펙트로스코피 및 양자화학 모델링을 통해 역방향 호스트-게스트 삼중자-더블렛 에너지 전달가 확인되었다.
• 장치는 800 nm에서 최대 외부 양자 효율(EQE) 9.6%를 달성하여 NIR OLED 성능 향상에 중요한 전진을 이룬다.
• 호스트의 삼중자 엑시톤에서 라디칼의 더블렛 상태로의 에너지 전달이 비발광성 삼중자 엑시톤을 효율적으로 수확함으로써 가능해졌다.
• 호스트:게스트 에너지 수준 정렬이 비방사성 손실을 최소화하고 방사 전이 효율을 향상시킨다.
• 실험적 특성 분석과 이론적 모델링의 조합이 라디칼 기반 OLED에서 효율적인 엑시톤 활용 메커니즘을 검증한다.