[논문 리뷰] Electronic correlations and partial gap in the bilayer nickelate La$_{3}$Ni$_{2}$O$_{7}$

Zhe Liu, Mengwu Huo외 9명|arXiv (Cornell University)|2023. 07. 06.

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials인용 수 25

한 줄 요약

이 논문은 광학 분광학과 이론을 사용하여 La$_{3}$Ni$_{2}$O$_{7}$에서 강한 전자 상관을 보였으며, Drude 무게 억제와 T$^{*}$ 전이에서의 스펙트럴 무게 전달이 관찰되어 모트 상에 근접하고 밀도-파동 갭 가능성을 시사한다.

ABSTRACT

The discovery of superconductivity with a critical temperature of about 80~K in La$_{3}$Ni$_{2}$O$_{7}$ single crystals under pressure has received enormous attention. La$_{3}$Ni$_{2}$O$_{7}$ is not superconducting under ambient pressure but exhibits a transition at $T^{\ast} \simeq 115$~K. Understanding the electronic correlations and charge dynamics is an important step towards the origin of superconductivity and other instabilities. Here, our optical study shows that La$_{3}$Ni$_{2}$O$_{7}$ features strong electronic correlations which significantly reduce the electron's kinetic energy and place this system in the proximity of the Mott phase. The low-frequency optical conductivity reveals two Drude components arising from multiple bands at the Fermi level. The transition at $T^{\ast}$ removes the Drude component exhibiting non-Fermi liquid behavior, whereas the one with Fermi-liquid behavior is barely affected. These observations in combination with theoretical results suggest that the Fermi surface dominated by the Ni-$d_{3z^{2}-r^{2}}$ orbital is removed due to the transition at $T^{\ast}$. Our experimental results provide pivotal information for understanding the transition at $T^{\ast}$ and superconductivity in La$_{3}$Ni$_{2}$O$_{7}$.

연구 동기 및 목표

• La$_{3}$Ni$_{2}$O$_{7}$에서 전자 상관의 강도와 그것이 전하 동역학에 미치는 영향을 평가한다.
• Drude 응답의 온도 진화와 스펙트럴 무게 재분배를 특징짓는다.
• T* (~115 K)에서의 전 Fermi 표면과 궤도 기여에 대한 전이의 성격과 결과를 식별한다.
• 실험적 관찰을 궤도 차별화와 가능성 있는 밀도-파동 불안정성에 대한 이론적 예측과 연결한다.

제안 방법

• 온도 의존 반사율 R(ω)을 측정하고 Kramers–Kronig 해석을 통해 σ1(ω)을 추출한다.
• σ1(ω)을 Drude–Lorentz 모델에 피팅하여 내부 밴드(Drude)와 인터밴드(Lorentz) 기여를 분리한다.
• 인터밴드 차감과 함께 ∫0^ωc σ1(ω) dω를 이용하여 K = (2ħ^2 c0)/(π e^2)로 전자 운동 에너지를 계산한다.
• 실험적 Drude 무게 ωp,exp^2를 DFT 계산 ωp,cal^2와 비교하여 상관관계(Kexp/Kband)를 평가한다.
• Δσ1(ω) = σ1(T<T*) − σ1^N을 수행하여 간극 규모 2Δ와 온도 의존성을 추정한다.
• E_F 근처의 밴드 구조와 궤도 특성(Ni d_{3z^2−r^2} 및 d_{x^2−y^2})을 해석하기 위해 DFT를 사용한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 La$_{3}$Ni$_{2}$O$_{7}$에서 Kexp/Kband로 측정된 전자 상관의 크기는 어느 정도인가?
• RQ2 전이 T* (~115 K) 전후로 Drude 무게와 산란률은 어떻게 온도에 따라 진화하는가?
• RQ3 T*에서 부분적 갭이 열리는가, 그리고 스펙트럴 무게의 고주파대 전달이 밀도-파동 시나리오와 일치하는가?
• RQ4 Ni 3d 궤도 중 어떤 궤도들이 페르미 표면을 지배하며 궤도 차별화가 전통적 전송 및 광학 특성에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ5 저온 상태를 상관 효과로 인한 페르미 표면 감소를 동반한 Fermi 액체로 보는 것이 더 타당한가?

주요 결과

• Kexp/Kband = 0.022로, La$_{3}$Ni$_{2}$O$_{7}$가 모트 절연체 근처에 위치함을 보여준다.
• Drude 무게 ωp, D^2가 T* (~115 K) 아래에서 약 32% 억제된다.
• 1/τD는 T* 위에서 비-페르미온-루트(T-linear) 거동을 보이고, T* 아래에서 T^2 의 의존으로 페르미 액체 거동으로의 전환을 시사한다.
• 스펙트럴 무게가 저주파에서 고주파로 전이되며, T* 이후 약 6000 cm⁻¹까지의 재분배가 특징적으로 나타나고 저주파에서 σ1(ω)가 억제된다.
• Δσ1(ω)은 2Δ ≈ 100.5 meV의 간갭 특징을 보이고 2Δ/(kB T*) ≈ 10.14로 BCS 약결합 값을 초과한다.
• 결과는 T* 전후로 Ni d_{3z^2−r^2}-유도 평면 밴드가 E_F에서 제거되고 Ni d_{x^2−y^2}가 지배하는 페르미 표면이 남음을 시사한다.