[논문 리뷰] Electronic structure and x-ray magnetic circular dichroism of YBa2Cu3O7/LaMnO3 superlattices from first-principles calculations

Xiaoping Yang, A. N. Yaresko외 2명|ArXiv.org|2009. 11. 23.

Physics of Superconductivity and Magnetism참고 문헌 1인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 YBa2Cu3O7/La1-xCaxMnO3 초합성체에서 Cu L2,3 에지에서의 X선 자기회절성 분광법(XMCD)이 Mn 3d_{3z²−1} 및 계면 BaO p_z 오비탈과의 혼성화에 의해 유도된 Cu 3d_{3z²−1} 상태의 스핀 분리된 정공의 소수성 인구에서 기인함을 밝혀냈다. 이는 패배 에너지 준위보다 훨씬 낮은 곳에 위치해 있음에도 불구하고, 미미한 스핀 분리가 상당한 XMCD 신호를 생성하며, 이는 도핑, 상관 효과, 자화 순서 변화에 걸쳐 뚜렷하게 견고함을 입증한다.

ABSTRACT

The origin of x-ray magnetic circular dichroism (XMCD) at the Cu L2,3 edge in YBa2Cu3O7/La(1-x)Ca(x)MnO3 superlattices is revealed by performing first-principle electronic structure calculation using fully-relativistic spin-polarized linear muffin-tin orbital and projected augmented plane wave methods. We show that the XMCD spectra at the Cu L2,3 edges are proportional to the difference of the densities of majority- and minority-spin Cu 3z2-1 states. Although the Cu 3z2-1 states lie well below the Fermi level, a small number of majority-spin 3z2-1 holes is created by the Cu 3z2-1 - O p_z - Mn 3z2-1 hybridization across the interface. Even this tiny number of holes is sufficient to produce appreciable Cu L2,3 XMCD. The robustness of this conclusion is verified by studying the influence of doping, atomic relaxation, correlation effects, and antiferromagnetic order in a CuO2 plane on the XMCD spectra.

연구 동기 및 목표

• YBa2Cu3O7/La1-xCaxMnO3 초합성체에서 약한 그러나 측정 가능한 Cu L2,3 에지 XMCD의 미세한 기원을 규명하는 것.
• 관측된 XMCD를 설명하는 데 궤도 재구성인지, 혼성화에 의해 유도된 스핀 분극화인지에 대한 논란을 해결하는 것.
• 도핑, 상관 효과, 자화 순서 변화와 같은 다양한 조건에서 XMCD 신호의 견고함을 평가하는 것.
• 특히 d_{3z²−1} 오비탈이 디크로이즘 신호 생성에 어떤 역할을 하는지 명확히 하는 것.

제안 방법

• 전자 구조 계산을 위한 밀도함수이론 기반의 전면 상대론적 스핀 분극화 선형 믹신 토르 오비탈(LMTO) 및 프로젝션된 증강파( PAW) 방법을 사용하였다.
• 전자 상관 효과를 고려하기 위해 LSDA 및 LSDA+U 접근법을 사용하였으며, Cu d 오비탈에 대해 최대 7.5 eV의 U 값을 적용하였다.
• Cu L2,3 에지에서 왼쪽과 오른쪽 원형 편광 X선의 흡수 단면적의 차이를 통해 XMCD 스펙트럼을 시뮬레이션하였다.
• La1-xCaxMnO3의 Ca 도핑 효과를 평가하기 위해 가상 결정 모델을 사용하여 구성의 견고함을 검토하였다.
• CuO2 평면에서 반자성 질서의 영향을 조사하기 위해 Cu 이온에 0.4 μB의 자화모멘트를 도입하였다.
• 스펙트럼 무게를 특정 d 오비탈 성분으로 분해하고 스핀 분리를 추적함으로써 궤도 기여를 분석하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 YBCO/LCMO 초합성체에서 Cu L2,3 에지에서 관측되는 미약하지만 측정 가능한 XMCD 신호의 기원은 무엇인가?
• RQ2 XMCD 신호는 궤도 재구성인지, 혼성화에 의해 유도된 스핀 분극화 때문인가?
• RQ3 LSDA+U를 통한 전자 상관 효과 포함가 XMCD 스펙트럼에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ4 Ca 치환에 의한 도핑 및 AFM Cu 자화모멘트 변화와 같은 조건 변화에서도 XMCD 신호는 유지되는가?
• RQ5 어느 Cu 3d 오비탈이 XMCD 신호에 주로 기여하며, 그 스핀 분극화는 어떻게 발생하는가?

주요 결과

• Cu L2,3 에지에서의 XMCD 신호는 비어 있는 majority-와 minority-스핀 Cu 3d_{3z²−1} 상태 간의 스펙트럼 무게 차이에 비례한다.
• Fermi 수준에서 약 2 eV 아래에 위치한 Cu 3d_{3z²−1} 상태에 존재하는 정공의 수가 매우 적지만, Mn 3d_{3z²−1} 및 계면 BaO p_z 오비탈과의 혼성화에 의해 유도된다.
• 이 혼성화는 Cu에 미미한 반대 스핀 자화모멘트를 생성하며, 정공 밀도가 낮음에도 불구하고 측정 가능한 XMCD를 생성하는 데 충분하다.
• Ca 도핑(가상 결정 모델을 통한), LCMO 층 두께 변화, 강한 상관 효과(U = 7.5 eV) 포함 조건에서도 XMCD 스펙트럼은 정량적으로 뚜렷하게 견고하다.
• 0.4 μB의 Cu 자화모멘트를 가진 반자성 질서 조건에서도 XMCD 형태는 거의 변화하지 않으며, 이는 d_{3z²−1} 스핀 분극화의 지배적 기여를 확인한다.
• LSDA를 사용해 계산한 이론적 XMCD 스펙트럼은 실험 데이터를 잘 재현하며, 이는 이전 연구에서 제안된 궤도 재구성 모델와 정면으로 배치된다.