[논문 리뷰] Ferrimagnetism and anisotropic phase tunability by magnetic fields in Na$_2$Co$_2$TeO$_6$

Weiliang Yao, Yuan Li|arXiv (Cornell University)|2019. 08. 26.

Advanced Condensed Matter Physics인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 고품질 Na₂Co₂TeO₆ 단일결정에서 자성 정렬과 자기장 유도 상전이를 조사하여, 27 K 이하에서 표준 페리자성 거동를 보이고, 자기장에 대한 강한 이방성 반응을 확인하였다. 면내 자기장을 가할 경우 자성 정렬 전이가 억제되고, 모멘트 기울임 방향이 부분적으로 반전되며, 면외 자기장을 가할 경우 10 K 이하에서 새로운 상전이가 발생하여, 경쟁하는 자성 상에 가까운 상태이자, 잠재적인 키타에브 양자 스핀 액체에 가까운 조절 가능한 자성 기저 상태임을 시사한다.

ABSTRACT

Na$_2$Co$_2$TeO$_6$ has recently been proposed to be a Kitaev-like honeycomb magnet. To assess how close it is to realizing Kitaev quantum spin liquids, we have measured magnetization and specific heat on high-quality single crystals in magnetic fields applied along high-symmetry directions. Small training fields reveal a weak but canonical ferrimagnetic behavior below 27 K, which cannot be explained by the zigzag antiferromagnetic order alone and suggests coexisting Néel-type order of moments canted away from the zigzag chains. Moderate fields in the honeycomb plane suppress the thermal transition at 27 K, and seem to partly reverse the moment-canting when applied perpendicular to the zigzag chains. In contrast, out-of-plane fields leave the transition largely unaffected, but promotes another transition below 10 K, possibly also related to canting reversal. The magnetism in Na$_2$Co$_2$TeO$_6$ is highly anisotropic and close to tipping points between competing phases.

연구 동기 및 목표

• Na₂Co₂TeO₆의 자성 기저 상태를 평가하고, Kitaev 양자 스핀 액체 거동를 갖는지 여부를 규명한다.
• 자기장 방향이 자성 질서와 상전이를 조절하는 데 미치는 영향을 조사한다.
• 관측된 페리자성 성분의 성격과 그가 자간형 반자성 상에서 기인하는 바를 규명한다.
• 이 d⁷ 체계에서 Kitaev 유사 상호작용, 헤이젠베르크 스핀 교환 및 스핀-오비탈 결합 간의 상호작용을 탐색한다.
• 자기장 유도 상전이와 그의 이방성을 규명하여 향후 Kitaev 양자 스핀 액체로의 조절을 안내한다.

제안 방법

• 고품질 Na₂Co₂TeO₆ 단일결정을 X선 회절 및 에너지 분산형 X선 분석을 통해 성장 및 특성화하였다.
• 고대칭 방향(자기장 축 및 면내 a*-방향)에 따라 자기장을 적용한 상태에서 자기화도 및 잠열 측정을 수행하였다.
• 자기장에 독립적인 자화율과 페리자성 기여를 구분하기 위해 필드 냉각 및 제로 필드 냉각 프로토콜을 사용하였다.
• 고온 자기화도 데이터에 쿠리-위스 분석을 적용하여 효과적 자성 모멘트 및 위스 온도를 추출하였다.
• 다른 자기장 방향에 따른 자기화도 이sotherm 및 전이 비정상성 비교를 통해 이방성 자기장 반응을 분석하였다.
• 데이터는 자기장 선형 자화율 성분과 자기장에 독립적인 페리자성 성분의 합으로 모델링되었다: M(T) = M_ferrimagnetic(T) + χ_c(T)·H.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Na₂Co₂TeO₆는 표준 페리자성 거동를 나타내는가? 만약 그렇다면, 자간형 반자성 질서의 맥락에서 그 기원은 무엇인가?
• RQ2 다른 결정학적 방향에 따라 자기장을 가할 경우, 27 K에서의 자성 전이에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 횡방향 자기장이 자간형 상에서 모멘트 기울임 방향을 반전시킬 수 있는가? 이는 자성 이방성에 대해 어떤 함의를 갖는가?
• RQ4 면외 자기장을 가했을 때 10 K 이하에서 관측된 저온 전이의 성격은 무엇인가?
• RQ5 시스템은 어느 정도 양자 상전이에 가까이 위치해 있으며, 이는 Kitaev 양자 스핀 액체 후보로서의 잠재력에 어떤 정보를 제공하는가?

주요 결과

• 27 K 이하에서 표준 페리자성 성분이 관측되어, 자간형 반자성 질서에 Néel 유사 반자성 질서가 내재되어 있고, 모멘트가 자간형 사슬에서 멀어지게 기울어져 있음을 시사한다.
• 면내 자기장은 27 K 열전이를 억제하고, 자간형 사슬에 수직으로 가해질 경우 모멘트 기울임 방향을 부분적으로 반전시킨다.
• 면외 자기장은 27 K 전이에 거의 영향을 주지 않지만, 10 K 이하에서 새로운 상전이를 유도하여, 다른 자성 상태로의 자기장 조절 전이임을 시사한다.
• c축 방향 자기화도는 저자기장 영역에서 음의 절편을 보이며, 자기장에 독립적인 페리자성 기여가 존재하고, 자기장 의존성이 극히 미미함을 확인한다.
• a*-축 방향의 효과적 자성 모멘트는 µ_eff,a* = 5.69 µB이며, c축 방향은 µ_eff,c = 5.31 µB이며, 이에 해당하는 위스 온도는 각각 Θ_a* = 12.5 K 및 Θ_c = -93.8 K이다.
• 시스템은 강한 자성 이방성을 나타내며, 자기장 유도 전이 및 기울임 반전은 경쟁하는 자성 상에 가까운 상태이자 조절 가능한 기저 상태임을 시사한다.