[논문 리뷰] Fully non-empirical study on superconductivity in compressed sulfur hydrides

Ryosuke Akashi, Mitsuaki Kawamura외 3명|arXiv (Cornell University)|2015. 02. 03.

High-pressure geophysics and materials인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 초전도체에 대한 밀도함수이론을 사용한 처음으로 원리적인 연구로, 圧력이 가해진 H2S와 H3S에서 실험적으로 관측된 초전도 전이 온도(Tc > 130 K)를 정확히 재현한다. H2S 분해를 R3m-H3S와 S로 모델링함으로써 이를 달성한다. 고압에서 Im3m-H3S의 Tc 값은 R3m-H3S보다 더 높게 예측되어 잠재적인 고Tc 상이 존재할 가능성을 시사하며, 여러 상이 에너적으로 경쟁할 경우 일반적인 값 0.5를 초월하는 동위원소 효과를 보일 수 있음을 보여준다.

ABSTRACT

We calculate superconducting transition temperatures ($T_{ m c}$) in sulfur hydrides H$_{2}$S and H$_{3}$S from first principles using the density functional theory for superconductors. At pressures of $\lesssim$150 GPa, the high values of $T_{ m c}$ ($\gtrsim$130 K) observed in the recent experiment [A. P. Drozdov, M. I. Eremets, and I. A. Troyan, arXiv:1412.0460] are accurately reproduced by assuming that H$_{2}$S decomposes into $R3m$-H$_{3}$S and S. For the higher pressures, the calculated $T_{ m c}$s for $Im3m$-H$_{3}$S are systematically higher than those for $R3m$-H$_{3}$S and the experimentally observed maximum value (190 K), which suggests the possibility of another higher-$T_{ m c}$ phase. We also quantify the isotope effect from first principles and demonstrate that the isotope effect coefficient can be larger than the conventional value (0.5) when multiple structural phases energetically compete.

연구 동기 및 목표

• 압력이 가해진 황수소화합물에서 실험적으로 관측된 고초전도 전이 온도(Tc > 130 K)를 처음으로 원리적인 계산을 통해 재현하기 위해.
• 고압 조건에서 H3S의 구조 상에 따른 Tc의 의존성을 연구하기 위해, 특히 R3m와 Im3m 대칭성을 비교하기 위해.
• 에너지적으로 경쟁하는 여러 구조 상이 존재하는 시스템에서 일반적인 동위원소 효과 계수(0.5)의 타당성을 평가하기 위해.
• 실험적으로 관측된 최대값 190 K를 초월하는 H3S에서의 고Tc 상 존재 가능성 탐색하기 위해.

제안 방법

• 압력 조건에서 H2S와 H3S의 Tc 값을 계산하기 위해 초전도체를 위한 밀도함수이론(DFSC)을 사용한다.
• 압력 ≤150 GPa에서 실험적 Tc 값을 재현하기 위해 H2S 분해를 R3m-H3S와 원소 황(S)으로 모델링한다.
• 다양한 압력 조건에서 R3m-H3S와 Im3m-H3S 상의 Tc를 계산하여 초전도 성질을 비교한다.
• 음향모드 및 전자 기여에 따라 동위원소 효과 계수를 처음으로 원리적으로 계산한다.
• R3m와 Im3m H3S 상 간의 경쟁 상태를 평가하여 동위원소 효과 크기에 미치는 영향을 분석한다.
• Tc 예측을 뒷받침하기 위해 처음으로 원리적인 방법을 사용하여 구조적 안정성과 전자적 성질을 분석한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 압력 ≤150 GPa에서 압력이 가해진 H2S와 H3S에서 관측된 고Tc 값(≥130 K)을 처음으로 원리적인 계산이 재현할 수 있는가?
• RQ2 고압에서 Im3m-H3S의 Tc 값은 R3m-H3S와 비교하여 어떻게 다른가? 더 높은 Tc 상이 존재할 수 있는가?
• RQ3 H3S에서 에너적으로 경쟁하는 여러 구조 상이 존재할 경우, 동위원소 효과 계수는 일반적인 값 0.5를 초과하는가?
• RQ4 R3m-H3S와 S로의 H2S 분해가 실험적으로 관측된 초전도성의 기원을 설명하는 데 어떤 역할을 하는가?

주요 결과

• H2S 분해를 R3m-H3S와 S로 모델링한 경우, R3m-H3S의 계산된 Tc 값은 압력 ≤150 GPa에서 실험적으로 관측된 ≥130 K의 값을 정확히 재현한다.
• 고압 조건에서 Im3m-H3S의 Tc 값은 R3m-H3S보다 체계적으로 더 높게 예측되어 더 높은 Tc 상이 존재할 가능성을 시사한다.
• 실험적으로 관측된 최대 Tc인 190 K는 고압에서 Im3m-H3S의 예측 Tc 값보다 낮아, 아직 탐지되지 않은 더 높은 Tc 상 존재 가능성을 시사한다.
• 여러 구조 상이 에너적으로 경쟁할 경우, H3S에서 동위원소 효과 계수는 일반적인 값 0.5를 초과할 수 있다.
• 이 연구는 복합 수소화합물에서 상 공존 조건이 존재할 경우 동위원소 효과가 항상 0.5로 제한되지 않음을 확인한다.