[논문 리뷰] Geometrical frustration versus Kitaev interactions in BaCo$_2$(AsO$_4$)$_2$

Thomas Halloran, Félix Desrochers외 13명|arXiv (Cornell University)|2022. 05. 30.

Advanced Condensed Matter Physics인용 수 7

한 줄 요약

이 연구는 비탄성 중성자산열 및 고자기장 자화 측정을 통해 코발트 기반 허브본 구조 자성체 BaCo₂(AsO₄)₂의 자성 상호작용을 조사한다. 데이터는 Kitaev–JKΓΓ′ 모델보다는 경쟁적인 근접 및 제3근접 이웃 스핀 상호작용을 포함하는 XXZ–J₁–J₃ 모델을 강하게 지지하며, BCAO가 Kitaev 스핀 액체 후보로 고려되더라도 주로 Kitaev 상호작용을 갖지 않는다는 것을 시사한다.

ABSTRACT

Recently, Co-based honeycomb magnets have been proposed as promising candidate materials to host the Kitaev spin liquid state. One of the front-runners is BaCo$_2$(AsO$_4$)$_2$ (BCAO), where it was suggested that the exchange processes between Co$^{2+}$ ions via the surrounding edge-sharing oxygen octahedra could give rise to bond-dependent Kitaev interactions. In this work, we present and analyze comprehensive inelastic neutron scattering studies of BCAO with fields in the honeycomb plane. Combining the constraints from the magnon excitations in the high-field polarized state and the inelastic spin structure factor measured in zero magnetic field, we examine two leading theoretical models: the Kitaev-type \JKG model and the \XXZ model. We show that the existing experimental data can be consistently accounted for by the \XXZ model but not by the \JKG model, and we discuss the implications of these results for the realization of a spin liquid phase in BCAO and more generally for the realization of the Kitaev model in cobaltates.

연구 동기 및 목표

• Co 기반 허브본 구조 자성체에서 예측된 것처럼 BaCo₂(AsO₄)₂가 우세한 Kitaev 상호작용을 갖는지 확인하기 위해.
• Kitaev 유형의 $JK\Gamma\Gamma^{\prime}$ 모델과 XXZ–$J_1$–$J_3$ 모델 간의 경쟁 이론 모델을 해결하기 위해.
• 자기장에 의한 진동자기 상태의 동적 스핀 상관관계 및 스핀 구조 인자에 기반한 실험 제약 조건을 바탕으로 이 물질이 양자 스핀 액체 상태에 얼마나 가까운지 평가하기 위해.
• 이 유망한 후보 시스템에서 자성 상호작용의 성격을 명확히 실험적으로 검증하기 위해.
• 허브본 코발트산염에서의 자기장 조절 양자상전이에 대한 향후 연구를 안내하기 위해.

제안 방법

• 허브본 평면에 자기장을 적용한 단결정 BaCo₂(AsO₄)₂에서 광범위한 비탄성 중성자산열(INS) 측정을 수행하였다.
• 고자기장 균형 상태에서의 진동자기 스펙트럼 분석을 통해 스핀 해밀토니언 매개변수를 제약 조건화하였다.
• 영자기장에서의 비탄성 스핀 구조 인자를 측정하여 동적 스핀 상관관계를 추출하였다.
• 두 이론 모델, 즉 $JK\Gamma\Gamma^{\prime}$ 모델과 XXZ–$J_1$–$J_3$ 모델의 예측과 실험 데이터를 비교하였다.
• 관측된 진동자기 분산과 스펙트럼 강도의 일관성을 바탕으로 $JK\Gamma\Gamma^{\prime}$ 모델을 배제하였다.
• 자기장 각도 의존성 자화 측정을 통해 대칭성과 이방성 제약 조건을 적용하여 두 모델 간의 차이를 더욱 명확히 하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 BaCo₂(AsO₄)₂는 $JK\Gamma\Gamma^{\prime}$ 모델이 예측한 것처럼 우세한 결합 의존성 Kitaev 상호작용를 나타내는가?
• RQ2 관측된 비탄성 중성자산열 스펙트럼은 $JK\Gamma\Gamma^{\prime}$ 모델 또는 XXZ–$J_1$–$J_3$ 모델로 일관되게 설명될 수 있는가?
• RQ3 J₁ 및 J₃ 상호작용 간의 경쟁이 스핀 액체 행동을 안정화하거나 억제하는 데 어떤 역할을 하는가?
• RQ4 이 시스템에서 자기장 유도 양자臨계점 또는 위상적 순서에 대한 실험적 증거가 있는가?
• RQ5 면내 자기장에서의 자화 이방성이 Kitaev와 비-Kitaev 모델을 어떻게 구분하는가?

주요 결과

• 실험적 비탄성 중성자산열 데이터는 $JK\Gamma\Gamma^{\prime}$ 모델과 일치하지 않으며, 이는 관측된 진동자기 분산과 스펙트럼 강도를 재현하지 못한다.
• 데이터는 XXZ–$J_1$–$J_3$ 모델에 의해 일관되게 기술되며, 측정된 스핀 구조 인자와 고자기장 진동자기 상태를 모두 설명할 수 있다.
• 강한 평면에 가까운 이방성과 자기장 유도 전이가 관측되었으며, 이는 XXZ–$J_1$–$J_3$ 모델과 일치하지만, $JK\Gamma\Gamma^{\prime}$ 모델이 예측하는 등방성 행동과는 일치하지 않는다.
• 강한 Kitaev 상호작용의 부재는 BaCo₂(AsO₄)₂가 우수한 결정 구조와 고순도 단결정을 지니고 있음에도 불구하고 Kitaev 스핀 액체 기저 상태를 실현하지 못한다는 것을 의미한다.
• J₁ 및 J₃ 상호작용 간의 경쟁은 기하학적 난처함을 유도하며, 이는 BCAO가 외부 자기장 조절을 통해 접근 가능한 양자 스핀 액체 상태에 가까이 있을 수 있음을 시사한다.
• 일차 및 이차 진동자기 모드 간의 강한 결합은 이국적인 진동자기 상호작용을 나타내며, 이는 위상적 상태 또는 증가한 양자 변동에 가까이 있다는 잠재적 신호일 수 있다.