[논문 리뷰] Hidden magnetism uncovered in charge ordered bilayer kagome material ScV_6Sn_6

Zurab Guguchia, D. J. Gawryluk외 21명|arXiv (Cornell University)|2023. 04. 13.

Advanced Condensed Matter Physics인용 수 4

한 줄 요약

뮤온 스핀 회전 분광법을 통해 이 연구는 장거리 자성 순서가 없는 전하 정렬 이중층 카고메 물질인 ScV6Sn6에서 숨겨진 시간역전위 대칭성 깨짐 자성의 존재를 밝혀냈다. 주요 발견은 약 80 K에서 전하 정렬 전이를 거쳐 내부 자기장 폭과 뮤온 스핀 회전 속도가 크게 증가하는 것으로, 외부 자기장이 가해질수록 더욱 증가하여 전하 정렬과 관련된 체적이고 본질적인 전자 자성의 존재를 시사한다.

ABSTRACT

Charge ordered kagome lattices have been demonstrated to be intriguing platforms for studying the intertwining of topology, correlation, and magnetism. The recently discovered charge ordered kagome material ScV_6Sn_6 does not feature a magnetic groundstate or excitations, thus it is often regarded as a conventional paramagnet. Here, using advanced muon-spin rotation spectroscopy, we uncover an unexpected hidden magnetism of the charge order. We observe a striking enhancement of the internal field width sensed by the muon ensemble, which takes place within the charge ordered state. More remarkably, the muon spin relaxation rate below the charge ordering temperature is substantially enhanced by applying an external magnetic field. Taken together with the hidden magnetism found in AV_3Sb_5 (A = K, Rb, Cs) and FeGe kagome systems, our results suggest ubiqitous time-reversal symmetry-breaking in charge ordered kagome lattices.

연구 동기 및 목표

• 장거리 자성 질서가 없지만 전하 정렬이 있는 이중층 카고메 물질인 ScV6Sn6에서 숨겨진 자성의 존재를 조사하기 위해.
• ScV6Sn6의 전하 정렬 상태가 AV3Sb5 화합물에서 관측된 것과 유사한 시간역전위 대칭성 깨짐 전자 질서를 수반하는지 확인하기 위해.
• 고감도 뮤온 스핀 회전(µSR) 기법을 사용하여 ScV6Sn6의 미세 구조적 반응 원인을 탐구하기 위해.
• ScV6Sn6의 자성 반응을 AV3Sb5(A = K, Rb, Cs)와 비교하여 숨겨진 자성의 성격에 유사점과 차이점을 평가하기 위해.
• 카고메 격자에서 전하 정렬, 전자 상호작용, 잠재적 자성의 상호작용에 대한 실험적 증거를 제공하기 위해.

제안 방법

• ScV6Sn6 단결정에서 局부 자기장과 스핀 회전 동역학을 탐지하기 위해 영자기장(Zero-field, ZF) 및 고자기장 뮤온 스핀 회전(µSR) 분광법을 사용하였다.
• 전하 정렬 전이 온도 T* ≈ 80 K에서의 변화를 식별하기 위해 온도 의존적인 뮤온 스핀 회전 속도(Γ) 및 내부 자기장 폭(Δ)을 측정하였다.
• 회전 속도의 자기장 의존성을 분석하여 가우시안 및 로렌츠ian 회전 성분을 구분하였으며, 정적 또는 천천히 변하는 내부 자기장 기여가 주요하다는 것을 확인하였다.
• 실험실 X선 회절 및 단결정 구조 보정을 통해 ScV6Sn6의 카고메 격자 구조와 공간군 P6/mmm (191)을 확인하였다.
• AV3Sb5 화합물(A = K, Rb, Cs)과의 µSR 반응을 비교하여 전하 정렬된 카고메 시스템에서 시간역전위 대칭성 깨짐의 일반성 여부를 평가하였다.
• 열용량 및 회절 데이터와 µSR 데이터를 연계하여 전하 정렬 전이의 체적 성격과 전자 반응과의 관계를 확인하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 장거리 자성 질서가 없는 ScV6Sn6의 전하 정렬 상태에서 숨겨진 자성이 존재하는가?
• RQ2 T* 이하에서 관측된 뮤온 스핀 회전 속도 증가가 시간역전위 대칭성 깨짐 전자 질서의 징후인가?
• RQ3 ScV6Sn6의 회전 속도 자기장 의존성은 AV3Sb5 화합물과 비교하여 어떻게 다른가? 특히 자기장 유도 증가 특성 측면에서.
• RQ4 ScV6Sn6에서 회전 속도 증가의 원인은 국소 자화모멘트인가, 혹은 동적 전자 전류인가?
• RQ5 ScV6Sn6에서 관측된 자성은 AV3Sb5와 유사한가, 혹은 다를까? 이는 카고메 격자에서의 일반적 메커니즘을 시사하는가?

주요 결과

• ScV6Sn6에서 전하 정렬 전이 온도 T* ≈ 80 K 이하에서 뮤온 스핀 회전 속도(Γ)가 0.12 µs⁻¹ 증가하는 현상을 관측하여 내부 자기장 존재를 시사하였다.
• T* 이하에서 가우시안 회전 성분(Δ)이 0.12 µs⁻¹ 증가하여 전하 정렬 상태에서 고밀도의 약한 전자 모멘트 또는 변동하는 국소 자기장 네트워크 존재를 시사하였다.
• 외부 자기장(최대 8 T)을 가했을 때 회전 속도가 0.23 µs⁻¹로 증가하여 KV3Sb5 대비 1.6배 증가하였으며, 이는 강한 자기장 유도 반응을 나타내었다.
• 이러한 회전 증가 현상은 최소 50%의 샘플 부피에서 관측되어 ScV6Sn6의 전자 반응이 체적 성격을 띤다는 것을 확인하였다.
• ScV6Sn6에서의 자기장 유도 회전 증가는 AV3Sb5 화합물, 특히 KV3Sb5와 비교하여 더 두드러진 것으로 나타났으며, 8 T에서의 증가 폭은 단지 0.15 µs⁻¹에 그쳤다.
• 결과적으로, ScV6Sn6의 전하 정렬 상태는 AV3Sb5와 유사한 시간역전위 대칭성 깨짐 전자 질서를 수반하지만, 전이 상태의 CDW 성격 차이와 궤도 전류에 대한 이론 모델 부재로 인해 다른 미세 구조 기원을 가진 것으로 제안된다.