[논문 리뷰] Hund's rule-driven Dzyaloshinskii-Moriya interaction at 3d-5d interfaces

Abderrezak Belabbes, Bihlmayer, G.외 3명|JuSER (Forschungszentrum Jülich)|2016. 09. 12.

Theoretical and Computational Physics인용 수 7

한 줄 요약

이 연구는 3d-5d 전이 금속 이방성 구조에서 훈드의 첫 번째 규칙이 Dzyaloshinskii-Moriya 상호작용(DMI)의 부호와 크기를 지배함을 밝혀내며, 3d 오비탈의 전자 수와 5d 상태로의 스핀 전환 과정이 DMI를 직접적으로 제어함을 보여준다. 처음으로 원자적 계산을 통해 DMI 강도와 편향성은 3d 원소의 자화 경향과 일치함을 확인하여 스핀트로닉스 장치에서 나선형 자성 구조를 예측적으로 설계할 수 있다.

ABSTRACT

Using relativistic first-principles calculations, we show that the chemical trend of Dzyaloshinskii-Moriya interaction (DMI) in 3d-5d ultrathin films follows Hund's first rule with a tendency similar to their magnetic moments in either the unsupported 3d monolayers or 3d-5d interfaces. We demonstrate that, besides the spin-orbit coupling (SOC) effect in inversion asymmetric noncollinear magnetic systems, the driving force is the 3d orbital occupation and their spin flip/mixing processes with the spin-orbit active 5d states control directly the sign and magnitude of the DMI. The magnetic chirality changes are discussed in the light of the interplay between SOC, Hund's first rule, and the crystal field splitting of d orbitals.

연구 동기 및 목표

• 3d-5d 초박공막에서 Dzyaloshinskii-Moriya 상호작용(DMI)의 화학적 경향을 지배하는 물리적 메커니즘을 규명하는 것.
• 스핀-오비탈 결합(SOC) 효과를 초월하여 훈드의 첫 번째 규칙과 3d 오비탈 전자 수가 DMI를 제어하는 데 결정적인 역할을 하는지 확인하는 것.
• 첫 번째 원자적 계산을 통해 전이 금속 이방성 구조에서 DMI의 부호와 크기를 예측할 수 있는 프레임워크를 수립하는 것.
• 스핀-오비탈 결합, 훈드의 교환장, 결정장 분리 간의 상호작용이 자성 편향성 결정에 미치는 영향을 명확히 하는 것.
• 재료 설계를 위한 광범위한 3d(V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni)와 5d(W, Re, Os, Ir, Pt, Au) 인터페이스에서 DMI를 체계적으로 분석하는 것.

제안 방법

• 완전한 포텐셜 선형화된 보조 평면파(FLAPW) 방법을 사용한 국소 밀도 근사(LDA) 기반의 상대론적 밀도함수이론(DFT)을 적용.
• 비대칭 3d-5d 필름 구조에서 6개의 기초층과 왜곡 없는 3d 단일층을 포함한 정렬 및 비정렬 자성 계산을 수행.
• 스핀-오비탈 결합(SOC)은 1차 섭동 이론으로 처리하고, 비정렬 스핀 나선 상태에 대해 일반화된 블로흐 정리를 적용.
• 마이크로자기 모델과 DMI 해밀토니안 $ E_{\mathrm{DM}} = \sum_{i,j} \mathbf{D}_{ij} \cdot (\mathbf{S}_i \times \mathbf{S}_j) $ 를 사용해 스핀 나선 상태의 에너지 분포를 통해 DMI를 계산.
• 반전 대칭이 깨진 상태에서 비제로가 되는 Néel형 수직 스핀 나선에 대해 DMI 벡터 $ \mathbf{D}_{ij} $ 를 분석.
• 수렴성을 확보하기 위해 2차원 브애흐라인 존에서 $ p(1 \times 1) $ 격자와 높은 k-포인트 샘플링(512–1024)을 사용.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 훈드의 첫 번째 규칙이 스핀-오비탈 결합(SOC)에 영향을 받지 않고도 3d-5d 이방성 구조에서 DMI의 화학적 경향을 지배하는가?
• RQ2 3d 오비탈 전자 수와 5d 상태로의 스핀 전환 과정이 DMI의 부호와 크기에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ3 3d-5d 인터페이스에서 내원자적 훈드의 교환장이 DMI를 결정하는 데 어떤 역할을 하는가?
• RQ4 스핀-오비탈 결합, 훈드의 규칙, 결정장 분리 간의 상호작용이 자성 편향성에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ5 첫 번째 원자적 계산을 바탕으로 3d-5d 전이 금속 인터페이스에서 DMI의 예측 가능한 물리적 그림을 수립할 수 있는가?

주요 결과

• 3d-5d 인터페이스에서 DMI 강도와 부호는 3d 단일층의 자화 경향과 동일한 경향을 보이며, Mn은 W(001)에서 최대 DMI(17.06 meV/nm)를 나타내고 Ni는 W(001)에서 최소 DMI(0.81 meV/nm)를 기록한다.
• W(001) 상의 Mn에서 DMI는 17.06 meV/nm에 도달하지만, Au(111) 상의 Ni에서는 −0.57 meV/nm로 나타나 인터페이스에 따라 편향성의 반전이 발생함을 시사한다.
• DMI의 부호와 크기는 페르미 준위 근처에서 3d-5d 오비탈의 혼성도에 의해 직접적으로 제어되며, 이는 3d 훈드의 교환장에 의해 결정된다.
• 3d 자화 모멘트와 DMI 사이에 강한 상관관계가 존재하며, Au(111) 상의 Mn(3.86 $\mu_{\rm{B}}$)은 최고의 모멘트를 보이며 DMI는 9.18 meV/nm를 기록한다.
• Néel형 수평 스핀 나선과 Bloch형 스핀 나선에서는 대칭성으로 인해 DMI가 0이 되며, 이는 오직 수직 Néel 구성에서만 DMI가 존재함을 확인한다.
• V, Cr, Mn, Fe는 W(001)에서 FM 기저 상태가 유리하며($\Delta E$가 양수), Ni는 Au(111)에서 AFM 순서가 지배적($\Delta E = -137.3$ meV/atom)이며, DMI 경향과 일치한다.