[논문 리뷰] Interatomic potentials: Achievements and challenges

Martin H. Müser, Sergey V. Sukhomlinov외 1명|arXiv (Cornell University)|2022. 04. 20.

Machine Learning in Materials Science인용 수 21

한 줄 요약

교육적 관점의 경험적 원자 간 포텐셜의 분류(두 바디, 다체, 오픈/클로즈드 셸, 전하 전달, 분산, 머신러닝 기반 포텐셜)와 다체 효과가 탄성 및 위상 거동과 같은 특성에 미치는 영향에 대한 고찰.

ABSTRACT

Interatomic potentials approximate the potential energy of atoms as a function of their coordinates. Their main application is the effective simulation of many-atom systems. Here, we review empirical interatomic potentials designed to reproduce elastic properties, defect energies, bond breaking, bond formation, and even redox reactions. We discuss popular two-body potentials, embedded-atom models for metals, bond-order potentials for covalently bonded systems, polarizable potentials including charge-transfer approaches for ionic systems and quantum-Drude oscillator models mimicking higher-order and many-body dispersion. Particular emphasis is laid on the question what constraints ensue from the functional form of a potential, e.g., in what way Cauchy relations for elastic tensor elements can be violated and what this entails for the ratio of defect and cohesive energies, or why the ratio of boiling to melting temperature tends to be large for potentials describing metals but small for short-ranged pair potentials. The review is meant to be pedagogical rather than encyclopedic. This is why we highlight potentials with functional forms sufficiently simple to remain amenable to analytical treatments. Our main objective is to provide a stimulus for how existing approaches can be advanced or meaningfully combined to extent the scope of simulations based on empirical potentials.

연구 동기 및 목표

• 원자 간 포텐셜이 다수의 원자 시스템 시뮬레이션에 필수적인 이유를 설명한다.
• 다양한 포텐셜 클래스와 그들의 일반적 응용 및 한계를 조사한다.
• 함수 형태가 물리적 특성과 전달성에 어떤 제약을 주는지 논의한다.
• 다중 결합 환경을 다루기 위해 포텐셜 형태를 결합/확장하는 경로를 강조한다.

제안 방법

• 상호작용 포텐셜을 결합 유형, 위상 구조, 이론적 기초에 따라 분류한다.
• 하향식(bottom-up: 양자/DFT 입력) 및 상향식(top-down: virial expansion) 설계 등 구성 접근법을 논의한다.
• 2-체 항과 다체 항이 탄성 및 결함 특성과 어떻게 관련되는지 설명한다.
• 명시적 다체 포텐셜과 암시적 다체 포텐셜의 전환성 영향과 이들의 전달성 함의를 설명한다.
• 공유 결합, 금속, 이온성 및 반데르발스 시스템 전반의 대표 포텐셜을 조사한다.
• 데이터 기반 확장으로서 머신러닝 포텐셜에 대한 논의를 포함한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 다양한 주요 원자 간 포텐셜의 분류 및 특징은 무엇인가?
• RQ2 다체 상호작용이 탄성 특성, 결함 에너지 및 상 거동에 어떤 영향을 주는가?
• RQ3 함수 형태가 전달성과 물리적 정확성에 어떤 제약을 주는가?
• RQ4 다른 포텐셜 클래스를 어떻게 결합하거나 확장하여 혼합 결합 환경을 다룰 수 있는가?

주요 결과

• 2-체 포텐셜은 일반적인 경향을 포착할 수 있지만 종종 금속과 다체 효과가 큰 시스템을 설명하는 데 실패한다.
• 다체 항은 오픈-셀 및 共價 시스템에서 탄성 특성, 결함 에너지 및 결합 차수의 정확한 예측에 필수적이다.
• Cauchy 관계는 실제 물질에서 위반되며, 다체 상호작용이 탄성 텐서에 미치는 영향을 보여준다.
• 유효한 짝 포텐셜은 일부 벌크 특성을 재현할 수 있지만 일반적으로 구조나 상태 포인트 간 전달성은 부족하다.
• 전하 전달 및 분산 모델(명시적 다체 분산 및 편극 가능 접근 포함)은 이온성 및 반데르발스 시스템의 정확도를 향상시킨다.
• 머신러닝 포텐셜은 복잡한 상호작용을 데이터 기반으로 포착하는 경로를 제공하며, 기저 물리와의 일관성을 유지한다.