[논문 리뷰] $\mathrm{Co_2Fe_{1-x}Cr_xSi}$ Heusler Alloys : A promising material for spintronics application

Deepika Rani, Jiban Kangsabanik외 5명|arXiv (Cornell University)|2018. 04. 15.

Heusler alloys: electronic and magnetic properties참고 문헌 51인용 수 7

한 줄 요약

이 연구는 크롬 도핑을 통해 Co₂FeSi 히우슬러 합금의 스핀트로닉스 잠재력을 향상시키기 위해 수행되었으며, 크롬 치환은 반도체적 성질을 안정화시키지만 반위치 결함이 증가함에도 불구하고 반금속성 특성을 유지함을 밝혀냈다. X선 회절(XRD), EXAFS, 전기 저항 측정 및 HSE-06 DFT 계산을 통해 x=0.1일 때 100 K 이하에서 강력한 반금속성 거동를 확인했으며, x=0.3 및 x=0.5일 경우 더 높은 온도에서 반금속성이 유지됨을 보였다. x=0.5일 때는 예측된 少수 스핀 밴드 갭이 2.01 eV로 확인되었다.

ABSTRACT

In this article, we investigated the effect of Cr substitution in place of Fe on the structural, magnetic and transport properties of $\mathrm{Co_2FeSi}$ alloy. A comprehensive structural analysis is done using X-ray diffraction (XRD) and extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) spectroscopy. Quaternary Heusler compounds $\mathrm{Co_2Fe_{1-x}Cr_xSi}$ with Cr content (x = 0.1, 0.3, 0.5) were found to crystallize in cubic structure. The synchrotron based EXAFS studies reveal that the anti-site disorder increases with the increase in Cr concentration. The saturation magnetization values in all the alloys are found to be less than those expected from the Slater-Pauling rule, which may be due to the some inherent disorder. A detailed resistivity analysis in the temperature range of 5-300 K is done, taking into account different scattering mechanisms. The residual resistivity ratio is found to decrease with increasing Cr concentration. A disorder induced resistivity minimum due to weak localization effect is seen for x = 0.5. The resistivity measurements also indicate that the half-metallic character survives upto 100 K for x = 0.1, whereas the alloys with x= 0.3 and 0.5 show signature of half- metallic nature even at higher temperatures. First principles calculation done with a more robust exchange correlation functional (namely HSE-06) confirms the half metallicity in the entire concentration range. Theoretically simulated band gap and magnetic moments compliment the experimental findings and are compared wherever possible. All these properties make $\mathrm{Co_2Fe_{1-x}Cr_xSi}$ a promising material for spintronics application.

연구 동기 및 목표

• Co₂Fe₁₋ₓCrₓSi 히우슬러 합금의 크롬 농도( x = 0.1, 0.3, 0.5)에 따른 구조적, 자성 및 전송 성질을 조사하기 위해.
• 철에 대한 크롬 치환의 반위치 결함에 미치는 영향과 자성 및 전자적 성질에 미치는 영향을 이해하기 위해.
• 크롬 도핑에 의해 증가하는 결함 존재 조건에서도 반금속성 특성이 유지되는지 평가하기 위해.
• 표준 DFT 기능성의 한계를 극복하기 위해 HSE-06 하이브리드 기능을 사용한 처음 원리 계산을 통해 실험 결과를 검증하기 위해.
• 실험적 및 이론적 분석을 통합하여 Co₂Fe₁₋ₓCrₓSi가 스핀트로닉스 응용에 있어 견고한 후보가 될 수 있도록 확립하기 위해.

제안 방법

• 티타늄을 산소 제거제로 사용하여 아르곤 분雰위에서 아크 용융을 통해 다결정 Co₂Fe₁₋ₓCrₓSi 합금을 합성하였다.
• X선 회절(XRD) 및 전체 풀 리파인먼트를 수행하여 결정 구조 및 격자 상수를 분석하였다.
• 동기원 기반의 확장 X선 흡수 분광법(EXAFS)을 사용하여 局부 원자 구조 및 반위치 결함을 탐사하였다.
• 5 K에서 300 K까지의 전기 저항 측정을 수행하여 산산산화 메커니즘과 약한 국소화 효과를 분석하였다.
• 전자 밴드 구조 및 자성 모멘트 계산을 위해 밀도함수이론(DFT)에 HSE-06 하이브리드 교환-상관 기능을 적용하였다.
• 이론적 예측(밴드 갭, 자성 모멘트)을 실험 데이터와 비교하여 반금속성 및 결함 효과의 타당성을 검증하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 철에 대한 크롬 치환이 Co₂FeSi 히우슬러 합금의 구조적 질서와 반위치 결함에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ2 크롬 도핑이 포화 자화 및 슬레이터-폴링 규칙에서의 편차에 어느 정도의 영향을 미치는가?
• RQ3 고온에서 Co₂Fe₁₋ₓCrₓSi의 반금속성 특성이 유지되는가? 그리고 크롬 농도에 따라 어떻게 변화하는가?
• RQ4 HSE-06 기능은 표준 GGA 기능성의 한계를 극복하여 이 합금에서 반금속성을 정확히 예측할 수 있는가?
• RQ5 결함이 약한 국소화 및 크롬 도핑된 시료의 잔류 저항률 감소에 어떤 역할을 하는가?

주요 결과

• 모든 x 값(0.1, 0.3, 0.5)에서 Co₂Fe₁₋ₓCrₓSi 합금이 입방 L2₁ 히우슬러 구조를 가지며, XRD 및 EXAFS를 통해 확인되었다.
• EXAFS 분석을 통해 반위치 결함이 크롬 농도에 비례하여 선형적으로 증가함을 확인하였으며, 이는 포화 자화 감소와 관련이 있었다.
• 저항 측정 결과, x = 0.5일 때 약한 국소화 최소점이 관찰되어 고도의 결함이 있음을 시사하였으며, 잔류 저항률은 크롬 농도 증가에 따라 감소함을 보였다.
• 반금속성 특성은 x = 0.1일 때 100 K 이하에서 유지되었지만, x = 0.3 및 x = 0.5일 경우 더 높은 온도에서 유지되어 안정성이 향상됨을 시사하였다.
• HSE-06 DFT 계산을 통해 x = 0.5일 때 2.01 eV의 유한한 소수 스핀 밴드 갭과 5.24 μB/f.u.의 총 자성 모멘트를 확인하였으며, 실험 결과와 양호한 일치를 보였다.
• HSE-06 기능은 허구적 상태가 에너지 수준에 존재하지 않도록 하여 반금속성을 정확히 예측하였으며, PBE-GGA는 반금속성 특성을 예측하지 못하는 비반금속성 거동을 예측하였다.