[논문 리뷰] Mechanochemical Synthesis of the Lead-Free Double Perovskite Cs2[AgIn]Br6 and its Optical Properties

Joachim Breternitz, S. Levcenko외 5명|arXiv (Cornell University)|2018. 10. 26.

Perovskite Materials and Applications인용 수 6

한 줄 요약

이 연구는 납을 포함하지 않는 이중 퍼보스카이트 Cs2[AgIn]Br6의 기계화학적 합성 경로를 입증한다. 이 물질은 격자 상수 11.00 Å를 가지며 엘파졸라이트 구조를 갖는다. 광학적 금역이 2.36 eV로 크고, 조명 조건에서의 안정성이 떨어지지만, 용매를 사용하지 않고 스케일업 가능한 방법으로 합성할 수 있어, 태양전지 응용을 위한 납을 포함하지 않는 퍼보스카이트 재료 개발에 유망한 지속 가능한 길을 제시한다.

ABSTRACT

Hitting hard on the binary halides yields in the formation of Cs2[AgIn]Br6. The lead-free double perovskite marks, although not usable itself, a further step forward in finding sustainable and durable perovskite materials for photovoltaic applications. Cs2[AgIn]Br6 is one of the prominent examples of double perovskites materials that have been suggested to circumvent the use of lead compounds in perovskite solar cells. We herein report the successful synthesis of the material using a mechanochemical approach. It crystallizes in an elpasolite-type structure, an ordered perovskite superstructure, with a cell parameter of a = 11.00 {\\AA}. However, the compound exhibits a relatively large optical bandgap of 2.36 eV and is unstable under illumination, which impedes its use as solar absorber material at this early stage. Still, substitution of lead and the potential of this synthesis method are promising as well as the fruitful combination of theoretical considerations with experimental materials discovery.

연구 동기 및 목표

• 태양전지 분야에서 납 기반 퍼보스카이트의 지속 가능한 대체재로 납을 포함하지 않는 이중 퍼보스카이트 재료를 개발하기 위해.
• 납을 포함하는 퍼보스카이트와 관련된 환경 오염 및 안정성 문제를 해결하기 위해.
• 기계화학적 합성을 스케일업 가능하고 용매를 사용하지 않는 퍼보스카이트 재료 생산 방법으로 탐색하기 위해.
• 태양 에너지 변환 응용을 위한 Cs2[AgIn]Br6의 구조적 및 광학적 특성을 평가하기 위해.

제안 방법

• 이원형 할라이드인 CsBr, AgBr, InBr3를 고에너지 볼 밀링을 통해 기계화학적 합성 수행.
• 용매 없이 고체상 반응을 유도하기 위해 평면형 볼 밀링기를 사용.
• 엑스선 회절(XRD)을 이용한 구조적 특성 분석을 통해 엘파졸라이트 유형의 퍼보스카이트 구조를 확인.
• 격자 상수 정밀 조정을 통해 격자 세포 크기를 11.00 Å로 결정.
• 자외선-가시광선 분광법을 통해 광학적 금역 측정을 수행하여 태양전지 잠재력 평가.
• 광화학적 분해 거동 평가를 위해 조명 조건 하에서의 안정성 시험 수행.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 용매 없이 기계화학적 경로를 통해 Cs2[AgIn]Br6를 성공적으로 합성할 수 있는가?
• RQ2 합성된 Cs2[AgIn]Br6의 결정 구조와 격자 상수는 무엇인가?
• RQ3 Cs2[AgIn]Br6의 광학적 금역은 얼마이며, 이상적인 태양전지 흡수체와 비교해보면 어떻게 되는가?
• RQ4 Cs2[AgIn]Br6는 장시간 조명 조건에서 얼마나 안정한가?
• RQ5 기계화학적 합성 방식은 전통적인 용액 기반 퍼보스카이트 합성에 비해 실용적이고 스케일업 가능한 대체 방법이 될 수 있는가?

주요 결과

• Cs2[AgIn]Br6는 기계화학적 가공을 통해 성공적으로 합성되어 용매를 사용하지 않는 퍼보스카이트 형성의 가능성을 확인하였다.
• 이 물질는 순서가 잘 정돈된 엘파졸라이트 유형의 구조를 가지며 격자 상수는 11.00 Å이다.
• 이 물질는 비교적 큰 광학적 금역 2.36 eV를 나타내어 가시광선 흡수체로서의 잠재력이 제한된다.
• 조명 조건에서의 불안정성이 나타나 태양전지 응용에 있어 낮은 광안정성을 보였다.
• 기계화학적 접근법은 납을 포함하지 않는 이중 퍼보스카이트를 합성하는 데 있어 유망하고 환경에 친화적인 길을 제공한다.
• 이론적 설계와 실험적 검증의 조합은 향후 재료 발견을 위한 실현 가능한 길을 보여주었다.