[논문 리뷰] Metallicity and conductivity crossover in white light illuminated CH$_3$NH$_3$PbI$_3$ perovskite

A. Pisoni, Jaćim Jaćimović외 8명|arXiv (Cornell University)|2016. 04. 19.

Perovskite Materials and Applications참고 문헌 12인용 수 3

한 줄 요약

이 연구는 백색 빛 조명 하에서 단일 결정체 CH₃NH₃PbI₃ 퍼보스카이트의 전기적 운반성질을 조사하여, 확장된 상태와 浅세미 국소화 결함 상태의 공존으로 인해 저항도에서 반도체적 행동에서 금속적 행동으로의 전이가 발생하는 것으로 밝혀졌다. 주요 발견은 고품질 결정체가 조명 조건에서 실온까지 금속적 전도성을 나타내며, 중성 결함에서 기인하는 장수명 전하 운반자로 구성된 새로운 전자 상태가 존재함을 시사한다.

ABSTRACT

The intrinsic d.c. electrical resistivity ($ρ$) - measurable on single crystals only - is often the quantity first revealing the properties of a given material. In the case of CH$_3$NH$_3$PbI$_3$ perovskite measuring $ρ$ under white light illumination provides insight into the coexistence of extended and shallow localized states (0.1 eV below the conduction band). The former ones dominate the electrical conduction while the latter, coming from neutral defects, serve as a long-lifetime charge carrier reservoir accessible for charge transport by thermal excitation. Remarkably, in the best crystals the electrical resistivity shows a metallic behaviour under illumination up to room temperature, giving a new dimension to the material in basic physical studies.

연구 동기 및 목표

• 백색 빛 조명 하에서 CH₃NH₃PbI₃ 퍼보스카이트의 내재적 직류 전기 저항도를 이해하기 위해.
• 확장된 상태와 얕은 국소화 전자 상태가 전기 전도에 미치는 역할를 조사하기 위해.
• 고품질 퍼보스카이트 단일 결정체에서 실온에서 금속적 행동이 어떻게 나타나는지 탐색하기 위해.
• 중성 결함이 제공하는 장수명 전하 운반자 저류를 특성화하기 위해.

제안 방법

• 백색 빛 조명 하에서 고품질 CH₃NH₃PbI₃ 단일 결정체의 직류 전기 저항도 측정.
• 온도 의존성 저항도 측정을 통해 전도 메커니즘을 규명하기 위해.
• 도체 밴드 근처(0.1 eV 이내)의 전자 상태 분석을 통해 확장된 상태와 국소화된 상태를 구분하기 위해.
• 저항도 행동과 결함 상태, 특히 열적 여기를 통해 접근 가능한 전하 운반자 저류 역할을 하는 중성 결함 간의 연관성 분석.
• 다른 품질의 결정체에서의 저항도 경향 비교를 통해 내재 전자 행동을 분리하기 위해.
• 전도 메커니즘의 전이를 규명하기 위해 운반 모델 적용.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 백색 빛 조명은 CH₃NH₃PbI₃ 퍼보스카이트 단일 결정체의 전기적 저항도에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ2 조명 조건에서 실온에서 관측된 금속적 행동의 기원은 무엇인가?
• RQ3 중성 결함에서 기인하는 얕은 국소화 상태는 재료 내 전하 이동에 어떻게 기여하는가?
• RQ4 조명 조건에서 고품질 퍼보스카이트 결정체에서 확장된 상태가 전도에 얼마나 지배적인가?
• RQ5 결함 상태는 장수명 전하 운반자 저류 형성에 어떤 역할을 하는가?

주요 결과

• 고품질 CH₃NH₃PbI₃ 단일 결정체는 백색 빛 조명 하에서 실온까지 금속적 저항도 행동을 나타낸다.
• 저항도는 반도체적 전도에서 금속적 전도로의 전이를 보이며, 주요 전하 운반 메커니즘이 변화함을 시사한다.
• 도체 밴드 근처(0.1 eV 이내)의 확장된 전자 상태가 조명 조건에서 전기 전도를 지배한다.
• 중성 결함에서 기인하는 얕은 국소화 상태는 열적 여기를 통해 접근 가능한 장수명 전하 운반자 저류로 기능한다.
• 확장된 상태와 국소화된 상태의 공존은 복잡한 운반 행동을 가능하게 하며, 최상의 결정에서 금속적 전도가 나타난다.
• 조명 조건에서의 내재 직류 저항도 측정을 통해 퍼보스카이트의 전자 구조 및 결함 물리학에 대한 새로운 통찰를 제공한다.