[논문 리뷰] Nanoconfined, dynamic electrolyte gating and memory effects in multilayered graphene-based membranes

Jing Xiao, Hualin Zhan외 7명|arXiv (Cornell University)|2019. 11. 29.

Graphene research and applicationsMaterials Science참고 문헌 64인용 수 17

한 줄 요약

이 연구는 다층 그래핀 기반 막에서 그래핀 시트 사이의 나노구속 전해질을 활용하여 동적 전해질 게이팅을 구현함으로써 이온 및 전자의 동적 거동에 실시간 전기 제어를 가능하게 했다. 이 작업은 초전도체에서 지속적인 이온 메모리 효과를 규명하여 충전 메커니즘에 대한 새로운 통찰을 제공하고, 새로운 나노이온 장치의 길을 열었다.

ABSTRACT

Multilayered graphene-based nanoporous membranes with electrolyte incorporated between individual sheets is a unique nano-heterostructure system in which nanoconfined electrons in graphene and ions confined in between sheets are intimately coupled throughout the entire membrane. In contrast to the general notion that the electrolyte gating is unlikely to appear in multilayered graphene stacks, it is demonstrated in this work that the electrolyte gating effect in monolayer graphene can be transferred to its corresponding multilayered porous membranes. This gating effect presented on each individual graphene sheets through electrolyte confined in nanopores provides a real-time, electrical approach for probing the complex dynamics of nanoconfined electrical double layer. This has enabled the observation of the ionic memory effect in supercapacitors and produces new insights into the charging dynamics of supercapacitors. Such discoveries may stimulate the design of novel nanoionic devices.

연구 동기 및 목표

• 기존의 낙관적 믿음과는 반대로 다층 그래핀 기반 나노다공성 막에서 전해질 게이팅이 가능할지 탐구하는 것.
• 그래핀 내부의 나노구속 전자와 그래핀 간극 내부에 구속된 이온 간의 상호작용을 탐색하는 것.
• 전기 게이팅 방법을 사용하여 나노구속 전기 이중층의 복잡한 동적 거동을 탐구하는 것.
• 이러한 막을 기반으로 한 초전도체 유사 시스템에서의 이온 메모리 효과를 관찰하고 특성화하는 것.
• 충전 동적 거동에 대한 기본 통찰을 통해 고도화된 나노이온 장치의 새로운 설계 원칙을 마련하는 것.

제안 방법

• 개별 그래핀 시트 사이에 전해질을 삽입한 다층 그래핀 기반 나노다공성 막을 제작한 바.
• 각 개별 그래핀 시트를 통해 동적 전해질 게이팅을 유도하기 위해 막에 외부 전기적 편향을 적용한 바.
• 이온 및 전자 이동성의 실시간 변화를 모니터링하기 위해 전기적 측정을 활용한 바.
• 나노구속 전기화학 기법을 사용하여 나노미터 이하의 간극 공간 내 전기 이중층의 동적 거동을 탐구한 바.
• 충전 및 방전 사이클 동안 이온 전하 분포의 시간적 변화를 분석하여 메모리 효과를 탐지한 바.
• 특수한 2차원 구속 조건을 활용하여 이온과 전자의 결합 거동을 잘 정의된 이종구조에서 연구한 바.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 직접 전기적 접촉이 없는 상황에서도 다층 그래핀 스택에서 전해질 게이팅이 효과적으로 구현될 수 있는가?
• RQ2 그래핀 막의 간극 공간 내에서 나노구속된 이온과 전자가 동적으로 어떻게 상호작용하는가?
• RQ3 이러한 막을 기반으로 한 초전도체의 충전 동적 거동에서 이온 메모리가 어떤 역할을 하는가?
• RQ4 전기 게이팅을 통해 나노구속 전기 이중층의 실시간 거동을 어느 정도 탐구할 수 있는가?
• RQ5 관측된 이온 메모리 효과를 새로운 나노이온 장치 응용에 활용할 수 있는가?

주요 결과

• 전해질 게이팅이 단일층에서 다층 그래핀 막으로 성공적으로 이행되었으며, 이온 및 전자 이동성의 전기적 조절 가능성을 입증하였다.
• 나노구속 전해질이 각 개별 그래핀 시트에 동적 게이팅 효과를 유도하여 간극 내 이온 동적 거동에 실시간 전기 제어를 가능하게 하였다.
• 충전 및 방전 사이클 동안 지속적인 이온 메모리 효과가 관측되어 나노다공성 내 비평형 이온 거동이 있음을 시사하였다.
• 이온 메모리 효과는 나노미터 이하의 간극 공간 내에서 느린 이온 회복과 구조 재조직화에 기인한다.
• 구속된 전자와 이온 간의 결합으로 인해 고전 모델이 예측하지 못한 복잡하고 비선형적인 충전 동적 거동이 발생하였다.
• 이러한 발견은 나노구속 이온 및 전자 현상에 기반한 에너지 저장 및 센서 장치 설계의 새로운 길을 열었다.