[논문 리뷰] Optical read and write of spin states in organic diradicals

Rituparno Chowdhury, Petri Murto외 18명|arXiv (Cornell University)|2024. 06. 05.

Diamond and Carbon-based Materials Research인용 수 5

한 줄 요약

논문은 두 트리틸 그룹이 연결된 다이루드칼 분자에서 스핀-광학 주소지정을 시연하고, 싱글릿/트립렛 상태에 대한 광발광(photoluminescence)을 보이며, 작은 바닥상태 스핀 교환과 높은 광발광 수율로 스핀-포톤 인터페이스를 가능하게 한다.

ABSTRACT

Optical control and read-out of the ground state spin structure has been demonstrated for defect states in crystalline semiconductors, including the diamond NV- center, and these are promising systems for quantum technologies. Molecular organic semiconductors offer synthetic control of spin placement, in contrast to current limitations in these crystalline systems. Here we report the discovery of spin-optical addressability in a diradical molecule that comprises two trityl radical groups coupled via a fluorene bridge. We demonstrate the three important properties that enable operation as a spin-photon interface: (i) triplet and singlet spin states show photoluminescence peaked at 640 and 700 nm respectively; this allows easy optical measurement of ground state spin. (ii) the ground state spin exchange is small (~60 μeV) that allows preparation of ground state spin population. This can be achieved by spin-selective excited state intersystem crossing, and we report up to 8% microwave-driven contrast in photoluminescence. (iii) both singlet and triplet manifolds have near-unity photoluminescence quantum yield, which is in contrast to the near-zero quantum yields in prior reports of molecular diradicals. Our results establish these tuneable open-shell organic molecules as a platform to engineer tailor-made spin-optical interfaces.

연구 동기 및 목표

• 유기 다이루드칼 시스템에서 바닥 상태 스핀의 광학적 제어 및 읽어내기를 시연한다.
• 스핀 선택적 경로를 보여 주어 바닥 상태 스핀의 준비를 가능하게 한다.
• 조정 가능한 유기 분자에서 스핀-포톤 인터페이스를 가능하게 하는 특성을 확립한다.

제안 방법

• 두 트리틸 자유기 그룹이 플루오렌 브리지로 연결된 다이루드칼 분자를 연구한다.
• 700 nm에서 싱글릿 매니폴드, 640 nm에서 트립렛 매니폴드에 대한 광발광을 특성화한다.
• 바닥 상태 스핀 교환을 정량화하고 스핀 선택적 여기상 간 전이를 시연한다.
• 싱글릿 및 트립렛 매니폴드에 대한 광발광 양자 수율을 측정한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 유기 다이루드칼이 광학적으로 주소지할 수 있는 스핀 상태를 광발광으로 검출할 수 있는가?
• RQ2 이 분자 플랫폼에서 스핀-포톤 인터페이스를 가능하게 하는 핵심 특성은 무엇인가?
• RQ3 바닥 상태 스핀 교환이 충분히 작아 스핀 인구를 준비할 수 있는가?
• RQ4 싱글릿 및 트립렛 매니폴드의 광발광 효율(양자 수율)은 얼마인가?

주요 결과

• 트립렛 및 싱글릿 상태는 640 nm 및 700 nm에서 광발광 피크를 보이며, 바닥 상태 스핀의 광학적 측정을 가능하게 한다.
• 바닥 상태 스핀 교환은 작으며 (~60 μeV), 스핀 선택 경로를 통해 바닥 상태 스핀 인구의 준비를 가능하게 한다.
• 싱글릿 및 트립렛 매니폴드 모두 거의 1에 가까운 광발광 양자 수율을 보인다.
• 광발광에서 최대 8%의 마이크로파 구동 대비 대조를 시연했다.
• 이러한 결과는 다이루드칼 시스템을 유기 반도체의 조정 가능한 스핀-포톤 인터페이스로 위치시킨다.