[논문 리뷰] Oxygen vacancy induced room temperature metal-insulator transition in nickelates films and its potential application in photovoltaics

Le Wang, Sibashisa Dash외 11명|arXiv (Cornell University)|2016. 02. 10.

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials참고 문헌 7인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 저온 후열처리를 통해 산소 공여체를 유도한 역가능한 금속-절연체 전이를 실온에서 얻은 에피택시얼 NdNiO3 막에서 입증한다. 이는 6개 이상의 온도 차이를 보이며 저항 조절이 가능하고, 광학 밴드 갭 변화가 조절 가능하며, 산소 공여체가 절연상태를 안정화시켜 자화를 증가시키고 헤테로준계에서 태양전지 응용을 가능하게 한다.

ABSTRACT

Oxygen vacancy is intrinsically coupled with magnetic, electronic and transport properties of transition-metal oxide materials and directly determines their multifunctionality. Here, we demonstrate reversible control of oxygen content by post-annealing at temperature lower than 300 degree centigrade and realize the reversible metal-insulator transition in epitaxial NdNiO3 films. Importantly, over six orders of magnitude in the resistance modulation and a large change in optical band gap are demonstrated at room temperature without destroying the parent framework and changing the p-type conductive mechanism. Further study revealed that oxygen vacancies stabilized the insulating phase at room temperature is universal for perovskite nickelates films. Acting as electron donors, oxygen vacancies not only stabilize the insulating phase at room temperature, but also induce a large magnetization of ~50 emu/cm3 due to the formation of strongly correlated Ni2+ t2g6eg2 states. The band gap opening is an order of magnitude larger than that of the thermally driven metal-insulator transition and continuously tunable. Potential application of the newly found insulating phase in photovoltaics has been demonstrated in the nickelates-based heterojunctions. Our discovery opens up new possibilities for strongly correlated perovskite nickelates.

연구 동기 및 목표

• 구조적 열화 없이 실온에서 니켈레이트 막에서 역가능한 금속-절연체 전이를 달성하기 위해.
• 산소 공여체가 절연상태를 안정화시키고 전자적 및 광학적 성질을 조절하는 역할을 조사하기 위해.
• 산소 공여체 엔지니어링을 적용한 니켈레이트가 헤테로준계 장치에서 태양전지 응용 잠재성을 탐색하기 위해.
• 퍼보스카이트 니켈레이트에서 산소 공여체 농도, 전자 구조 및 자성 간의 상관관계를 이해하기 위해.

제안 방법

• 300 °C 이하의 저온에서 에피택시얼 NdNiO3 막을 후열처리하여 산소 공여체 농도를 제어하기 위해.
• 산소 농도 및 전자 전이를 모니터링하기 위해 인-사이트 및 엑스-사이트 특성 분석 기법을 사용하기 위해.
• 산소 공여체 농도에 따른 전기 저항도 및 광학 밴드 갭 변화 측정하기 위해.
• 산소 공여체로 인한 전자 상태 변화와 관련된 자성 성질 분 析하기 위해.
• 태양전지 성능 평가를 위해 니켈레이트 기반 헤테로준계 제작 및 시험하기 위해.
• 산소 공여체에서 기인한 전자 도핑에 의해 형성된 Ni2+ t2g⁶eg² 상태의 이론적 모델링하기 위해.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 산소 공여체는 실온에서 NdNiO3 막에서 역가능한 금속-절연체 전이를 유도할 수 있는가?
• RQ2 산소 공여체 농도는 에피택시얼 니켈레이트 막의 저항도 및 광학 밴드 갭에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 산소 공여체는 절연상태를 안정화시키고 자화를 증가시키는 데 어떤 역할을 하는가?
• RQ4 니켈레이트에서 산소 공여체 엔지니어링을 통해 형성된 절연상태는 헤테로준계에서 태양전지 응용에 활용될 수 있는가?
• RQ5 산소 공여체 유도 절연상태에서의 밴드 갭 개방은 열적 전이에 비해 상당히 큰가?

주요 결과

• 산소 공여체 제어를 통해 실온에서 6개 이상의 온도 차이를 보이는 저항 조절이 달성되었다.
• 광학 밴드 갭 변화가 크게 연속적으로 조절 가능했으며, 열적 전이에 비해 약 10배 이상 큰 변화를 보였다.
• 산소 공여체가 실온에서 절연상태를 안정화시키고 약 50 emu/cm³의 자화를 유도하였다.
• 절연상태는 산소 공여체에서 기인한 전자 도핑에 의해 강한 상관관계를 가지는 Ni2+ t2g⁶eg² 상태로 안정화되었다.
• 산소 공여체 유도 절연상태는 헤테로준계 장치에서 효율적인 태양전지 반응을 가능하게 하였다.
• 원래의 퍼보스카이트 구조는 그대로 유지되어 전이에도 불구하고 P형 도핑 메커니즘이 유지되었다.