[논문 리뷰] Photoelectron spectroscopy of coronene molecules embedded in helium nanodroplets

Ltaief Ben Ltaief, M. Shcherbinin외 6명|arXiv (Cornell University)|2020. 07. 08.

Quantum, superfluid, helium dynamics참고 문헌 50인용 수 6

한 줄 요약

이 연구는 초순수 헬륨 나노드롭렛에 내장된 코로렌 분자에 대한 최초의 일광자 극자외선 광전자 분광법(UPS)을 보고한다. 21 eV 이하의 동기광선을 사용하여 헬륨 이온화를 억제하였다. 측정된 PES는 고체상 코로렌과 유사하여, 광이온화가 주로 드롭렛 내부의 Cor 클러스터에서 발생함을 시사한다. 반면 페닝 이온화 스펙트럼은 환경에 의한 교란으로 인해 강하게 넓어진다.

ABSTRACT

We present the first measurement of a one-photon extreme-ultraviolet photoelectron spectrum (PES) of molecules embedded in superfluid helium nanodroplets. The PES of coronene is compared to gas phase and the solid phase PES, and to electron spectra of embedded coronene generated by charge transfer and Penning ionization through ionized or excited helium. The resemblence of the He-droplet PES to the one of the solid phase indicates that mostly Cor clusters are photoionized. In contrast, the He-droplet Penning-ionization electron spectrum is nearly structureless, indicating strong perturbation of the ionization process by the He droplet. These results pave the way to extreme ultraviolet photoelectron spectroscopy (UPS) of clusters and molecular complexes embedded in helium nanodroplets.

연구 동기 및 목표

• 초순수 헬륨 나노드롭렛 내 분자 도핑제의 일광자 광전자 스펙트럼을 극자외선 복사로 측정하기 위해.
• 헬륨의 이온화 임계값인 21 eV 이하로 광자 에너지를 조정하여 간접 이온화 과정(전하 이동 및 페닝 이온화)을 최소화하기 위해.
• 내장된 코로렌의 광전자 스펙트럼을 기체상 및 고체상 코로렌의 스펙트럼과 비교하여 구조적 및 전자적 통찰을 얻기 위해.
• 헬륨 나노드롭렛 환경이 이온화 역학 및 스펙트럼 선형형태에 미치는 영향을 조사하기 위해.
• 향후 헬륨 드롭렛 격리에서 분자 복합체 및 클러스터에 대한 UPS 연구의 기초를 마련하기 위해.

제안 방법

• 이레트라-심크로트론 트리에스테의 CiPo 비임의선에서 속도-맵 이미징 광전자-광이온 공진도(VMI-PEPICO) 검출을 시행하였다.
• 고해상도 스펙트럼 확보 및 고차항 복사 억제를 위해 금 도금 처리된 수직 입사 모노크로메터(2400 l/mm)를 사용하였다.
• 고순도 헬륨 기체(50 bar)를 14 K nozzzle를 통해 팽창시켜 평균 크기가 약 23,000개 헬륨 원자인 헬륨 나노드롭렛을 제조하였다.
• 가열된 증기 셀(150 °C)를 통과시켜 드롭렛에 코로렌 분자를 도핑하였으며, 단일 분자 흡착 확률은 약 37%였다.
• 18.5, 21.6, 26 eV의 광자 에너지에서 광전자 분광법을 수행하였으며, 에너지 해상도 ΔE/E = 6%였다.
• 전자 이미지의 Abel 역변환을 통해 운동 에너지 분포를 재구성하고 광전자 스펙트럼을 추출하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 초순수 헬륨 나노드롭렛 내 코로렌의 광전자 스펙트럼은 기체상 및 고체상 코로렌과 어떻게 비교되는가?
• RQ2 헬륨 이온화 임계값(21 eV) 이하로 광자 에너지를 유지할 경우, 코로렌 분자의 직접 이온화가 어느 정도 관찰되는가?
• RQ3 간접 이온화 과정—특히 전하 이동 및 페닝 이온화—는 헬륨 드롭렛 환경에서 스펙트럼 특성에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ4 헬륨 나노드롭렛은 내장된 코로렌 분자의 이온화 역학에 어떤 역할을 하는가?
• RQ5 과도한 배경 이온화 없이, 일광자 극자외선 광전자 분광법을 헬륨 드롭렛 내 분자 도핑제에 효과적으로 적용할 수 있는가?

주요 결과

• 헬륨 나노드롭렛 내 코로렌의 일광자 광전자 스펙트럼은 고체상 코로렌과 유사하여, 주로 이온화 과정이 고립된 분자가 아닌 Cor 클러스터에서 발생함을 시사한다.
• 18.5 eV에서 광전자 스펙트럼은 고체 코로렌의 전자 구조와 일치하는 분명한 특징을 보이며, 이온화 과정의 최소한의 교란을 확인한다.
• -excited 헬륨을 통한 간접 이온화로 생성된 페닝 이온화 전자 스펙트럼은 거의 구조가 없고 현저히 넓어져 있어 이온화 역학에 환경에 의한 강한 교란이 있음을 시사한다.
• 코로렌의 높은 흡수 단면적(~18.5 eV에서 약 500 Mbarn) 덕분에 낮은 광자 에너지에서도 효율적인 직접 이온화가 가능하여 간접 과정의 억제가 가능하다.
• 고체상과의 스펙트럼 유사성은 코로렌 분자가 헬륨 드롭렛 내에서 클러스터를 형성하며, 이들이 광이온화 동안 주로 탐측되는 주요 종류이다는 것을 시사한다.
• 이 연구는 간접 이온화 및 스펙트럼 넓어짐의 과제를 극복하여 헬륨 나노드롭렛 내 분자 복합체에 대한 극자외선 광전자 분광법의 실현 가능성을 확립한다.