[논문 리뷰] Pseudospin-lattice coupling in the spin-orbit Mott insulator Sr2IrO4

J. Porras, J. Bertinshaw외 16명|arXiv (Cornell University)|2018. 08. 21.

Advanced Condensed Matter Physics인용 수 7

한 줄 요약

이 연구는 스핀-오비트 모트 절연체인 Sr2IrO4에서 자성 정상 상태와 저에너지 동역학을 설명하기 위해 허위스핀-격자 결합이 필수적임을 보여준다. 자성도 측정, 뉴트론 회절, 비탄성 뉴트론 산란, 공진 엑스선 산란을 통해 저자들은 면내 이방성과 다층 간 결합 이방성을 핵심 상호작용으로 규명하여 자성 배열 패턴의 degeneracy를 해소하고 면내 자성파 갭을 열었으며, 이는 허위스핀 전용 해밀토니언이 정량적 기술에 부적합함을 증명한다.

ABSTRACT

Spin-orbit entangled magnetic dipoles, often referred to as pseudospins, provide a new avenue to explore novel magnetism inconceivable in the weak spin-orbit coupling limit, but the nature of their low-energy interactions remains to be understood. We present a comprehensive study of the static magnetism and low-energy pseudospin dynamics in the archetypal spin-orbit Mott insulator Sr2IrO4. We find that in order to understand even basic magnetization measurements, a formerly overlooked in-plane anisotropy is fundamental. In addition to magnetometry, we use neutron diffraction, inelastic neutron scattering and resonant elastic and inelastic x-ray scattering to identify and quantify the interactions that determine the global symmetry of the system and govern the linear responses of pseudospins to external magnetic felds and their low-energy dynamics. We find that a pseudospin-only Hamiltonian is insufficient for an accurate description of the magnetism in Sr2IrO4 and that pseudospin-lattice coupling is essential. This finding should be generally applicable to other pseudospin systems with sizable orbital moments sensitive to anisotropic crystalline environments.

연구 동기 및 목표

• Sr2IrO4의 자성 정상 상태를 기술하는 데 있어 허위스핀 전용 모델의 한계를 해결하기 위해.
• 격자 결합이 자성 질서의 대칭성과 안정성에 미치는 역할을 규명하고 정량화하기 위해.
• 면내 및 다층 간 이방성이 외부 자기장 하에서 자성 진동수와 배열 패턴의 진화를 어떻게 지배하는지 이해하기 위해.
• 다양한 실험적 탐측 수단을 통합하여 이 대표적인 4d 이리데이트에서 자성의 완전한 기술을 수립하기 위해.
• 강한 스핀-오비트 결합을 가진 다른 4d/5d 전이 금속 산화물에서 자성을 해석하는 데 기초가 되는 프레임워크를 제공하기 위해.

제안 방법

• 고해상도 자성도 측정을 통해 [100] 및 [110] 방향의 메타자성 전이를 측정하였다.
• 정적 및 동적 스핀 상관관계를 탐색하기 위해 뉴트론 회절 및 비탄성 뉴트론 산란(INS)을 사용하였다.
• 모멘텀 해상도가 있는 자성 진동수에 접근하기 위해 공진 탄성 및 비탄성 엑스선 산란(REXS 및 RIXS)을 수행하였다.
• RMXS(공진 자성 엑스선 산란)를 사용하여 외부 자기장에 의해 유도된 자성 배열 패턴의 변화를 직접 관찰하였다.
• RIXS 및 INS 데이터에서 면내 자성파 갭을 분석하여 이방성 파rameter를 추출하였다.
• 허위스핀-격자 결합 항을 포함한 모델 해밀토니언에 실험 데이터를 피팅하여 결합 강도와 이방성 파rameter를 추출하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 기존의 허위스핀 전용 모델이 왜 Sr2IrO4의 자성 정상 상태를 설명하지 못하는가?
• RQ2 자기화 측정에서 관측된 면내 자성 이방성의 기원과 크기는 무엇인가?
• RQ3 허위스핀-격자 결합이 uudd 및 uddu 자성 배열 패턴 간의 degeneracy 해소에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ4 다층 간 결합 이방성이 자성 진동수 스펙트럼에 어떤 역할을 하는가?
• RQ5 허위스핀-격자 상호작용이 외부 자기장에 대한 허위스핀의 선형 반응을 어느 정도 지배하는가?

주요 결과

• 고해상도 RIXS 및 INS를 사용한 실험 측정 결과, Sr2IrO4의 면내 자성파 갭은 2 meV로 측정되었으며, 이는 허위스핀-격자 결합 효과와 일치한다.
• 자성도 측정 결과, [100] 및 [110] 방향의 메타자성 전이에 대한 임계 자기장이 다름(H_c^100 < H_c^110)을 보여, 4중 대칭성 이방성이 존재함을 시사한다.
• uudd 및 uddu 배열 패턴은 이방성 다층 간 상호작용에 의해 선택적으로 안정화되며, a축 방향에서는 uddu가 유리하고 b축 방향에서는 uudd가 유리하다.
• RMXS를 통해 관측된 자기장에 의한 자성 배열 패턴의 변화는 허위스핀-격자 결합으로 인한 변형 및 대칭성 감소를 확인한다.
• 다층 간 결합 이방성은 네일 온도 근처에서 가장 뚜렷하며, 이 시점에서 자화 크기가 감소하고 격자 결합 효과가 지배적이다.
• 허위스핀 전용 해밀토니언은 이 시스템을 기술하는 데 실패하며, 모든 실험 데이터와의 정량적 일치를 위해서는 허위스핀-격자 결합의 포함이 필수적이다.