[논문 리뷰] Raman spectroscopic investigation of relaxor behavior in Pr doped SrTiO3 and Origin of Fano resonance

Vivek Dwij, Binoy Krishna De외 3명|arXiv (Cornell University)|2018. 09. 25.

Ferroelectric and Piezoelectric Materials참고 문헌 19인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 라만 스펙트로스코피를 사용하여 Pr 도핑된 SrTiO3의 리랙서 행동을 조사하며, 극성 모드가 약 1000 K까지 유지되고 505 K에서 국소적 상관관계가 형성됨을 밝혀, 극성 나노영역(PNR)의 형성을 시사한다. 관찰된 Fano 공명은 Pr 도핑 농도가 증가함에 따라 약화되며, 국소적 TiO6 삼각체 기울기가 핵심 질서 매개변수로 규명되어, 격자 비틀림과 리랙서 전이 간의 상호작용을 국소 척도에서 연결한다. 이는 무작위 극성화 불안정성에 의해 유도되며, 협동적 격자-극성 결합이 국소적으로 발생한다.

ABSTRACT

Detailed Raman spectroscopy studies on polycrystalline Sr1-xPrxTiO3 (x=0.01, 0.025, 0.05, 0.075, 0.09, 0.13, 0.15, 0.17) samples are reported elucidating the microscopic mechanism of relaxor ferroelectrics. The polar mode was observed upto very high temperature ~1000 K suggesting that the dipoles exists at temperatures well above the characteristic relaxor temperatures and they develop a short range correlation at 505 K leading to formation of PNRs. The TO2 polar mode showed anomalous softening in cooling below T~505 K supporting the growth of PNRs. Fano resonance is reported in the Pr doped compounds which decreases with increasing doping. Our work on Pr doped SrTiO3 reveals that the local TiO6 octahedral tilt scales with the intensity of the polar mode and hence can be used as an order parameter for relaxor transition. The study showed that the paraelectric to relaxor ferroelectric phase transition in this compound is random polarizability instability driven phenomenon which is correlated with the local octahedral tilt angle. The study supports competition and cancelation between lattice and polar instabilities at global length scale while cooperation between the two at local length scale. The modulation in local structure of the material in temperature interval related to dielectric anomaly has been observed which is not been investigated previously by any structural tool.

연구 동기 및 목표

• Pr 도핑된 SrTiO3에서 리랙서 페로일렉트릭 행동의 미시적 기원을 이해하기 위해.
• 특히 TiO6 삼각체 기울기와 같은 국소 구조적 비정상성이 리랙서 전이를 어떻게 이끄는지 조사하기 위해.
• 편재상에서 리랙서 상으로의 전이의 성격을 명확히 하기 위해, 특히 격자와 극성 불안정성 간의 상호작용을 분석하기 위해.
• Pr 도핑된 SrTiO3의 라만 스펙트럼에서 관찰된 Fano 공명의 기원과 도핑 농도에 따른 변화를 조사하기 위해.
• 기존의 전통적 구조 분석 도구로는 접근할 수 없었던, 유전율 비정상성과 연관된 국소 구조 조절 간의 상관관계를 규명하기 위해.

제안 방법

• 다양한 Pr 도핑 농도(x = 0.01에서 0.17)를 가진 다결정성 Sr1-xPrxTiO3 시료에 대해 광범위한 온도 범위에서 라만 스펙트로스코피를 수행하였다.
• 온도 의존성 라만 스펙트럼을 분석하여, 특히 TO2 모드의 극성 모드의 진화와 부드러워짐 행동을 추적하였다.
• 라만 스펙트럼에서 Fano 공명 프로파일을 추출하고 정량화하여 도핑 농도에 따른 의존성을 연구하였다.
• 극성 모드의 강도 및 거동과 연관된 국소 구조적 비정상성, 특히 TiO6 삼각체 기울기를 분석하였다.
• 전역적 및 국소적 척도에서 격자와 극성 불안정성 간의 경쟁과 협동 작용을 분석하였다.
• 라만 데이터를 이용하여, 유전율 비정상성과 관련된 온도 범위에서의 구조 조절을 분석하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Pr 도핑된 SrTiO3에서 리랙서 전이에 있어 국소적 TiO6 삼각체 기울기의 역할은 무엇인가?
• RQ2 극성 모드 행동은 온도와 Pr 도핑 농도에 따라 어떻게 변화하며, 이는 극성 나노영역(PNR) 형성에 대해 무엇을 시사하는가?
• RQ3 관찰된 Pr 도핑된 SrTiO3의 Fano 공명 기원은 무엇이며, 도핑에 따라 어떻게 변화하는가?
• RQ4 이 시스템에서 격자와 극성 불안정성은 다양한 척도에서 어떻게 상호작용하는가?
• RQ5 유전율 비정상성과 연관된 국소 구조 조절은 라만 활성 모드와 연관되어 감지되고 상관관계를 가지는가?

주요 결과

• Pr 도핑된 SrTiO3에서 극성 모드가 약 1000 K까지 유지되어, 일반적인 리랙서 전이 온도 이하에서 형성된 안정된 분극 모멘트를 시사한다.
• 505 K 이하에서 TO2 극성 모드의 명백한 연화가 관찰되어 국소적 극성 상관관계와 PNR 형성의 시작을 시사한다.
• 라만 스펙트럼에서 Fano 공명이 관찰되었으며, 도핑 농도가 증가함에 따라 강도가 감소하여, 도핑에 의존하는 전자적 또는 격자 기원을 시사한다.
• 국소적 TiO6 삼각체 기울기 각도가 극성 모드 강도와 선형적으로 상관관계를 보이며, 이는 리랙서 전이의 타당한 질서 매개변수로 규명된다.
• 편재상에서 리랙서 상으로의 전이는 무작위 극성화 불안정성에 의해 유도되며, 전역적 경쟁에도 불구하고 국소 척도에서 협동적 격자-극성 결합이 발생한다.
• 라만 스펙트로스코피를 통해 처음으로 유전율 비정상성 온도 범위 근처의 국소 환경에서의 구조 조절을 감지하였으며, 이는 이전에 관측되지 않은 국소 비정상성을 드러냈다.