[논문 리뷰] Self-assembling two-dimensional quasicrystals in simple systems of monodisperse soft-core disks

Mengjie Zu, Peng Tan외 1명|arXiv (Cornell University)|2017. 03. 26.

Quasicrystal Structures and PropertiesMaterials Science인용 수 20

한 줄 요약

이 연구는 단일 크기의 등방성 연성 핵을 가진 디스크들이 복잡한 다중 길이 척도를 갖지 않은 단순한 두체 상호작용 잠재력으로도 2차원 비정질 결정체—팔각형 및 십이각형—의 놀라운 자가 조립을 보여준다. 이 과정는 펜타곤이 풍부한 국소적 질서에 의해 이끌리며, 기존 이론적 프레임워크에 도전하는 단순한 시스템에서 비정질 결정 구조가 형성되는 새로운 경로를 밝혀낸다.

ABSTRACT

In previous approaches to form quasicrystals, multiple competing length scales involved in particle size, shape or interaction potential are believed to be necessary. It is unexpected that quasicrystals can be self-assembled by monodisperse, isotropic particles interacting via a simple potential without multiple length scales. Here we report the surprising finding of the self-assembly of such quasicrystals in two dimensional systems of soft-core disks interacting via repulsions. We find not only dodecagonal but also octagonal quasicrystals, which have not been found yet in soft quasicrystals. In the self-assembly of such unexpected quasicrystals, particles tend to form pentagons, which are essential elements to form the quasicrystalline order. Our findings pave an unexpected and simple way to form quasicrystals and pose a new challenge for theoretical understanding of quasicrystals.

연구 동기 및 목표

• 다중 경쟁 길이 척도가 없는 단일 크기의 등방성 입자로 구성된 단순 시스템에서 비정질 결정체가 형성될 수 있는지 조사하기.
• 입자 상호작용과 연성 핵 잠재력이 자발적 비정질 결정체 형성에 미치는 역할을 규명하기.
• 특히 펜타곤과 같은 구조적 모티프가 이러한 시스템에서 비정질 결정 구조의 출현을 이끌고 있는지 규명하기.
• 기존 이론 모델에 도전하기 위해 이전에는 너무 단순하다고 여겨졌던 시스템에서도 비정질 결정체 형성이 가능함을 입증하기.

제안 방법

• 변동 가능한 연성 지수 $ \alpha $ 를 가진 연성 핵 반발력 잠재력 $ U(r) = \frac{\epsilon}{\alpha}\left(1 - r/\sigma\right)^\alpha \Theta(1 - r/\sigma) $ 를 사용한 NVT 및 NPT 양자역학적 시뮬레이션.
• 장시간의 안정화를 통해 평형 상태를 확보하기 위해 고온 액체 상태에서 체계적 냉각을 수행하여 밀도 $ \rho $ 와 $ \alpha $ 의 다양한 조건에서 상 행동 탐색.
• 회절 패턴과 밀도 프로파일을 계산하기 위해 정적 구조 인자 $ S(\vec{k}) $ 와 반경 분포 함수 $ g(\vec{r}) $ 를 활용.
• 다각형 질서 변수 $ \delta = \max\left\{ \left| e_i / \bar{e} - 1 \right| \right\} $ 를 사용해 다섯 개의 인접 디스크로 이루어진 펜타곤을 식별.
• 비정질 결정 상에서 입자의 운동성과 동역학을 평가하기 위해 반-호브스 자기상관 함수 $ G_a(\vec{r}, t) $ 를 분석.
• 비정질 결정체 형성 이전의 액체 상에서 중간 거리 질서를 나타내는 저파수 피크를 탐지하기 위해 $ S(k) $ 의 등고선도를 작성.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 입자 크기, 형태, 상호작용 잠재력에 명시적인 다중 길이 척도가 없이도 2차원 단일 크기의 등방성 연성 핵 디스크 시스템에서 비정질 결정체가 형성될 수 있는가?
• RQ2 특히 국소적 배열인 펜타곤과 같은 구조적 모티프가 이러한 단순한 시스템에서 비정질 결정 구조의 출현을 어떻게 매개하는가?
• RQ3 입자 간 잠재력의 연성(지수 $ \alpha $ 로 제어됨)이 팔각형 및 십이각형 비정질 결정체의 안정성과 형성에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ4 액체 상에서의 중간 거리 질서는 비정질 결정 구조 형성 전에 입자를 어떻게 정렬시키는가?
• RQ5 왜 비정질 결정체가 밀도와 연성의 특정 영역에서만 형성되며, 이러한 선택성의 근본적 메커니즘은 무엇인가?

주요 결과

• 팔각형 비정질 결정체(OQCs)는 이전에 실험적 또는 시뮬레이션적으로 확인된 바 없었으며, 이 연구에서 최초로 연성 단일 크기 시스템에서 관찰되었다.
• 십이각형 비정질 결정체(DDQCs)는 두 개의 서로 다른 밀도 영역에서 형성되어 단순한 질서화 이상의 복잡한 상 행동을 보이며, 이는 시스템의 상 다이어그램이 더 깊이 있는 구조적 특성을 지닌다는 것을 시사한다.
• 다각형 질서 변수를 통해 정의된 펜타곤이 주요 구조 단위로 나타나며, 비정질 결정체 형성 액체에서 그 비율이 최고에 이르러 이들이 구조 블록으로서의 역할을 한다는 것을 보여준다.
• 정적 구조 인자 $ S(k) $ 는 비정질 결정체 형성 이전의 액체 상에서 두 개의 뚜렷한 저파수 피크를 보이며, 이는 비정질 결정 핵형성에 필수적인 중간 거리 질서를 나타낸다.
• 입자 궤적과 반-호브스 함수 분석 결과, 비정질 결정 상에서는 이동성이 감소함을 확인하여 장거리 비정현적 질서와 국소화된 동역학이 존재함을 확인한다.
• 명시적인 다중 길이 척도 없이도 비정질 결정체 형성이 가능함을 입증하여, 비정질 결정 안정성에 경쟁 길이 척도가 필요하다는 기존 이론을 도전한다.