[논문 리뷰] Single-pass STEM-EMCD on a zone axis using a patterned aperture: progress in experimental and data treatment methods

Thomas Thersleff, Linus Schönström외 6명|arXiv (Cornell University)|2019. 08. 24.

Magnetic properties of thin films참고 문헌 38인용 수 11

한 줄 요약

이 논문은 입체적 철에서 패tern형 8날 아퍼처를 사용하여 단일 스캔에서 STEM-EMCD를 구현함으로써, 개선된 신호 대 잡음비를 갖는 동시에 동시에 EMCD 스펙트럼을 확보하는 데 성과를 보였다. 배경 제거, 스펙트럼 프로파일 매칭, 후경계 정규화를 포함한 고급 데이터 처리 기법을 통합함으로써, 저자들은 결정학적 정렬 및 동역학량 전달에 따라 달라지는 EMCD 신호를 추출하였으며, 특히 고qy 값에서 Fe [001] 영역축 근처에서 가장 강한 신호를 관측하였다.

ABSTRACT

Measuring magnetic moments in ferromagnetic materials with atomic column resolution is theoretically possible using the electron magnetic circular dichroism (EMCD) technique in a (scanning) transmission electron microscope ((S)TEM). However, experimental and data processing hurdles currently hamper the realization of this goal. Experimentally, the sample must be tilted to a zone-axis orientation, yielding a complex distribution of magnetic scattering intensity, and the same sample region must be scanned multiple times with sub-atomic spatial registration necessary at each pass. Furthermore, the weak nature of the EMCD signal requires advanced data processing techniques to reliably detect and quantify the result. In this manuscript, we detail our experimental and data processing progress towards achieving single-pass zone-axis EMCD using a patterned aperture. First, we provide a comprehensive data acquisition and analysis strategy for this and other EMCD experiments that should scale down to atomic resolution experiments. Second, we demonstrate that, at low spatial resolution, promising EMCD candidate signals can be extracted, and that these are sensitive to both crystallographic orientation and momentum transfer.

연구 동기 및 목표

• 다중 스캔 획득의 한계를 극복하기 위해 패턴형 아퍼처를 사용하여 영역축에서 단일 스캔 STEM-EMCD를 달성하는 것.
• 더 큰 비율의 비탄성 산란 전자를 이용하여 약한 EMCD 신호의 신호 대 잡음비를 향상시키는 것.
• 복잡한 자기 산란 패턴에서 미세한 EMCD 신호를 추출할 수 있는 견고한 데이터 처리 파이프라인 개발.
• 결정학적 정렬 및 동역학량 전달(qy)에 따라 EMCD 신호 강도와 부호가 어떻게 달라지는지 조사하는 것.

제안 방법

• EMCD 신호를 단일 스캔에서 수집하기 위해 EELS 스펙트럼 분석기의 분산축과 정렬된 8날의 거울 대칭 패턴형 아퍼처를 구현한 것.
• 보다 큰 프로브 크기에도 불구하고, 신호 대 잡음비를 극대화하기 위해 비-Cs 보정된 JEOL 2100F TEM를 사용하고 2 nA 프로브 전류를 적용한 것.
• 지역 결정학적 정렬과 EMCD 반응 간의 상관관계를 확보하기 위해 수집된 수차 집중 전자 衍射(CBED) 패턴과 EELS 스펙트럼을 함께 확보한 것.
• 다단계 데이터 처리 파이프라인 적용: 전경배경 제거에 역거듭제곱 법 모델(Eq. 6) 사용, 스펙트럼 프로파일 매칭에 두 번째 도함수 스케일링(Eq. 7) 적용, 푸리에 기반 스펙트럼 이동 보정 적용.
• 후경계 정규화로, 편극성 + 및 수정된 편극성 - 스펙트럼 비율에 대한 선형 회귀 적용(Eq. 8), 이후 정규화 및 뺄셈을 통해 fEMCD(E) 도출.
• 비선형 최적화(fmincon)를 사용한 이중 피크 허위-보이트 모델(Eq. 9)에 의한 EMCD 신호 피팅으로, 17개의 조정 가능한 매개변수(세기, 중심, 넓이, 혼합 비율 η 포함)를 포함한 것.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 패턴형 아퍼처는 입체적 강자성 물질에서 영역축에서 신뢰성 있는 단일 스캔 EMCD 획득을 가능하게 하는가?
• RQ2 비분산 방향의 동역학량 전달 벡터 qy 가 EMCD 신호 강도와 부호에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 특히 [001] 영역축에 가까운 결정학적 정렬이 EMCD 신호 탐지 가능성에 어느 정도 영향을 미치는가?
• RQ4 고급 데이터 처리 기법이 스펙트럼 분석기의 비대칭성으로 인한 스펙트럼 왜곡을 보완하고 정확한 EMCD 신호 추출을 가능하게 하는가?
• RQ5 실험적 오차 또는 물리적 효과를 시사할 수 있는 신호 역전(예: Fe L3에서의 부호 반전이 L2에서는 반영되지 않음)의 증거가 있는가?

주요 결과

• 낮은 공간 해상도에서 유망한 EMCD 후보 신호가 성공적으로 추출되었으며, 특히 고qy 값과 Fe [001] 영역축에 가까운 정렬 조건에서 가장 강한 신호를 관측하였다.
• 더 넓은 결정학적 정렬 범위를 포함할 경우 EMCD 신호 강도가 감소하여, 아퍼처 및 동역학량 전달에 대한 결정 정렬에 강한 의존성을 보였다.
• Fe L3 에지에서 신호 부호의 역전 현상이 관측되었지만, L2 에지에서는 이를 반영하지 않아 스펙트럼 분석기의 비대칭성 또는 완벽하지 않은 정렬과 관련된 실험 오차를 시사하였다.
• 두 번째 도함수 프로파일 매칭 및 스펙트럼 이동 보정을 포함한 데이터 처리 파이프라인은 스펙트럼 정렬을 크게 향상시켰으며, 스펙트럼 왜곡에도 불구하고 신뢰할 수 있는 신호 추출을 가능케 하였다.
• EMCD 신호는 동역학량 전달(qy)과 국소 결정학적 정렬에 민감하게 반응함을 확인하여, 패턴형 아퍼처가 특정 산란 벡터를 선택적으로 탐측할 수 있다는 가설을 검증하였다.
• 모든 데이터셋과 오픈소스 분석 코드는 크리에이티브 커먼즈 저작자표시 4.0 라이선스 하에 Zenodo에 공개되어 재현성과 단일 스캔 EMCD 방법의 향후 발전을 가능하게 하였다.