[논문 리뷰] Tiny Sc allows the chains to rattle: Impact of Lu and Y doping on the charge density wave in ScV$_6$Sn$_6$

William R. Meier, Richa Pokharel Madhogaria외 9명|arXiv (Cornell University)|2023. 06. 13.

Quantum, superfluid, helium dynamics참고 문헌 45인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 R V₆Sn₆ 화합물 중에서 오직 ScV₆Sn₆만이 전하 밀도 파동(CDW)을 나타내는 이유를 설명하기 위해 '흔들리는 사슬' 모델을 제안한다. 이 모델은 Sc의 작은 크기 덕분에 Sn–Sn 결합이 동적으로 진동하며 CDW 형성을 지원할 수 있음을 설명한다. Lu와 Y 도핑은 R–Sn–Sn 사슬을 팽창시켜 CDW를 억제하는 반면, 물리적 압력은 추가로 CDW를 억제하며, 이는 서로 다른 격자 부피 효과에도 불구하고 상호작용적으로 CDW가 억제됨을 보여준다.

ABSTRACT

The kagome metals display an intriguing variety of electronic and magnetic phases arising from the connectivity of atoms on a kagome lattice. A growing number of these materials with vanadium kagome nets host charge density waves (CDWs) at low temperatures including ScV$_6$Sn$_6$, CsV$_3$Sb$_5$, and V$_3$Sb$_2$. Curiously, only the Sc version of the $R$V$_6$Sn$_6$ HfFe$_6$Ge$_6$-type materials hosts a CDW ($R = $Gd-Lu, Y, Sc). In this study we investigate the role of rare earth size in CDW formation in the $R$V$_6$Sn$_6$ compounds. Magnetization measurements on our single crystals of (Sc,Lu)V$_6$Sn$_6$ and (Sc,Y)V$_6$Sn$_6$ establish that the CDW is suppressed by substitution of Sc by larger Lu or Y. Single crystal x-ray diffraction reveals that compressible Sn-Sn bonds accommodate the larger rare earth atoms within loosely packed $R$-Sn-Sn chains without significantly expanding the lattice. We propose that Sc provides the extra room in these chains crucial to CDW formation in ScV$_6$Sn$_6$. Our rattling chain model explains why both physical pressure and substitution by larger rare earths hinder CDW formation despite opposite impacts on lattice size. We emphasize the cooperative effect of pressure and rare earth size by demonstrating that pressure further suppresses the CDW in a Lu-doped ScV$_6$Sn$_6$ crystal. Our model not only addresses why a CDW only forms in the $R$V$_6$Sn$_6$ materials with tiny Sc, it also advances to our understanding of why unusual CDWs form in the kagome metals.

연구 동기 및 목표

• R = Sc, Y, Lu일 때 R V₆Sn₆ 화합물 중에서 오직 ScV₆Sn₆만이 전하 밀도 파동(CDW)을 나타내는 이유를 규명하는 것.
• ScV₆Sn₆에 Lu와 Y를 등가 도핑하여 희토류 원소의 크기가 CDW 형성에 미치는 영향을 조사하는 것.
• 격자 부피에 대한 영향이 반대임에도 불구하고 물리적 압력과 더 큰 희토류 도핑이 모두 CDW를 억제하는 데서 발생하는 명백한 모순을 해결하는 것.
• R–Sn–Sn 사슬 내의 격자 동역학을 통해 CDW 억제를 통합적으로 설명하는 모델을 수립하는 것.

제안 방법

• 체계적인 도핑 연구를 위한 고품질 단결정 (Sc₁₋ₓLuₓ)V₆Sn₆ 및 (Sc₁₋ᵧYᵧ)V₆Sn₆의 합성.
• Lu 및 Y 농도에 따른 CDW 전이 온도(T_CDW)를 추적하기 위한 자성도 측정.
• 도핑에 따른 구조적 변화, 결합 길이, 격자 상수 분석을 위한 단결정 X선 회절.
• 수소압을 이용한 저항도 측정을 통해 Lu 도핑된 ScV₆Sn₆에서 CDW의 진화를 탐색하는 것.
• R–Sn–Sn 사슬 내에서 Sn–Sn 결합 길이 조절과 동적 자유도에 기반한 '흔들리는 사슬' 모델 개발.
• 물리적 압력과 화학적 도핑 효과를 비교하여 CDW 질서의 상호작용적 억제를 규명하는 것.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 유사한 결정 구조를 가졌음에도 불구하고 R V₆Sn₆ 화합물 중에서 오직 ScV₆Sn₆에서만 전하 밀도 파동(CDW)이 관측되는 이유는 무엇인가요?
• RQ2 더 큰 희토류 원소(Lu와 Y)로 Sc을 도핑하면 R V₆Sn₆에서 CDW 전이 온도에 어떤 영향을 미치는가요?
• RQ3 격자 부피에 대한 영향이 반대임에도 불구하고 물리적 압력과 더 큰 희토류 원소 도핑이 모두 CDW를 억제하는 이유는 무엇인가요?
• RQ4 R–Sn–Sn 사슬 내에서 ScV₆Sn₆에서 CDW 형성이 가능한 구조적 특징는 무엇이며, 다른 R V₆Sn₆ 상에서는 이를 갖지 못하는 이유는 무엇인가요?
• RQ5 압력과 화학적 도핑에 의한 CDW 질서의 억제를 통합적으로 설명할 수 있는 모델은 존재하는가요?

주요 결과

• Lu 및 Y 도핑은 ScV₆Sn₆의 CDW 전이 온도를 억제하며, (Sc₁₋ₓLuₓ)V₆Sn₆의 경우 x 증가와 함께, (Sc₁₋ᵧYᵧ)V₆Sn₆의 경우 y 증가와 함께 T_CDW가 단조롭게 감소한다.
• 단결정 X선 회절 결과, R–Sn–Sn 사슬 내의 Sn–Sn 결합은 더 큰 희토류 원소를 수용하면서도 격자 팽창이 크지 않음을 확인하여 사슬의 탄성과 압축 가능성을 시사한다.
• 물리적 압력 아래에서 (Sc₀.₉₄₄Lu₀.₀₅₆)V₆Sn₆에서 CDW가 억제됨을 확인하여 화학적 도핑과의 상호작용적 억제를 뒷받침한다.
• 압력과 더 큰 희토류 원소 도핑이 모두 CDW를 억제하는 것은 전통적인 화학적 압력과 물리적 압력 간의 상관관계를 위반하며, 이는 별개의 메커니즘이 있음을 시사한다.
• 흔들리는 사슬 모델은 Sc 함유 사슬 내에서 느슨하게 배열된 동적 Sn–Sn 결합이 CDW 형성에 필수적임을 설명하며, 더 큰 희토류 원소에 의해 이 결합의 동적 자유도가 파괴됨을 설명한다.
• 이 모델은 Sc의 작은 이온 반지름이 결합 길이 조절과 격자 동역학에 필요한 공간을 제공함으로써 오직 ScV₆Sn₆에서만 고유한 CDW를 갖는 이유를 설명한다.