[논문 리뷰] Charge density wave in kagome lattice intermetallic ScV6Sn6

Hasitha W. Suriya Arachchige, William R. Meier외 7명|PubMed|2022. 05. 09.

Advanced Condensed Matter Physics인용 수 13

한 줄 요약

이 연구는 허프페르르6게6형 구조를 가진 카그롬 라티스 이金간 화합물 ScV6Sn6에서 전하 밀도파(CDW)의 발견을 보고한다. 이는 92 K에서 일계 전이를 겪는다. 단일 결정 X선 및 중성자 회절을 통해 저자들은 1/3 1/3 1/3 파장 벡터를 가지는 뚜렷한 CDW 조절을 규명하였으며, Sc 및 Sn1 원자들이 상당한 수직 방향 이완(최대 0.16 Å)을 보임을 확인하였다. 이는 AV3Sb5 화합물에서 관찰되는 평면 내 CDW와 다름을 보이며, 카그롬 금속에서의 새로운 조절 경로를 제시한다.

ABSTRACT

Materials hosting kagome lattices have drawn interest for the diverse magnetic and electronic states generated by geometric frustration. In the AV_{3}Sb_{5} compounds (A=K, Rb, Cs), stacked vanadium kagome layers give rise to unusual charge density waves (CDW) and superconductivity. Here we report single-crystal growth and characterization of ScV_{6}Sn_{6}, a hexagonal HfFe_{6}Ge_{6}-type compound that shares this structural motif. We identify a first-order phase transition at 92 K. Single crystal x-ray and neutron diffraction reveal a charge density wave modulation of the atomic lattice below this temperature. This is a distinctly different structural mode than that observed in the AV_{3}Sb_{5} compounds, but both modes have been anticipated in kagome metals. The diverse HfFe_{6}Ge_{6} family offers more opportunities to tune ScV_{6}Sn_{6} and explore density wave order in kagome lattice materials.

연구 동기 및 목표

• 단일 결정 ScV6Sn6의 저온 전자적 및 구조적 성질을 조사하기 위해, 카그롬 라티스 이금간 화합물로서 HfFe6Ge6형 구조를 가진다.
• AV3Sb5 화합물과 유사한 구조적 및 전자적 특성을 지닌 ScV6Sn6에서 전하 밀도파(CDW) 순서가 나타나는지 확인하기 위해.
• CDW의 파장 벡터, 원자 이완 및 대칭성을 특성화하고, AV3Sb5 화합물과 비교하여 카그롬 시스템에서의 CDW 불안정성의 다양성을 이해하기 위해.
• HfFe6Ge6 계열이 AV3Sb5보다 더 높은 조절 가능성과 함께, 카그롬 금속에서 CDW 및 초전도 상태의 기원을 탐색하는 데 유리한 플랫폼이 될 수 있는지 탐색하기 위해.

제안 방법

• Sc:V:Sn 비율이 1:6:60인 Sn-플럭스 방법을 사용하여 ScV6Sn6의 단일 결정을 조성하였으며, 1150 °C에서 780 °C로 1 °C/h 속도로 천천히 냉각하였다.
• 저온 물리적 성질 측정(저항도, 자화율)을 통해 92 K에서 일계 전이가 발생하는 것으로 확인되었다.
• 냉각기구를 사용하여 분말 X선 및 중성자 회절을 수행하여 전이 온도 이하에서의 격자 상수 및 구조 조절을 확인하였다.
• 분말 X선 및 중성자 회절 데이터의 Rietveld 보정을 통해 CDW 파장 벡터 및 원자 이완 파rameter를 결정하였다.
• 단일 결정 X선 및 중성자 회절을 통해 결정 구조를 확인하고, 원자 이완 진폭을 포함한 CDW 조절을 정밀하게 보정하였다.
• 결정의 스토이히오메트리 확인을 위해 에너지 분산형 스펙트로스코피(EDS)를 사용하였다 (Sc:V:Sn ≈ 1:6.21:6.22).

실험 결과

연구 질문

• RQ1 ScV6Sn6는 전하 밀도파(CDW) 전이를 나타내는가? 만약 그렇다면, 그 전이 온도는 얼마인가?
• RQ2 ScV6Sn6에서의 CDW 조절의 파장 벡터와 대칭성은 무엇이며, AV3Sb5 화합물의 CDW와 비교해 볼 때 어떻게 다른가?
• RQ3 CDW 상태에서 가장 큰 이완을 보이는 원자는 무엇이며, 이 이완은 주로 평면 내인지 수직 방향인가?
• RQ4 AV3Sb5와 비교해 볼 때, ScV6Sn6의 CDW는 단위세포의 두 배 증가 및 오비탈 충만도 측면에서 기구나 구조적으로 어떻게 다를까?
• RQ5 HfFe6Ge6 계열 화합물은 AV3Sb5보다 더 높은 조절 가능성을 지니며, 카그롬 금속에서 CDW 및 초전도 상태의 기원을 연구하는 데 더 유리한 플랫폼이 될 수 있는가?

주요 결과

• ScV6Sn6에서 저항도 및 자화율의 불연속성에 의해 92 K에서 일계 전이가 발생함을 확인하였다.
• 중성자 및 X선 회절 결과, 파장 벡터가 1/3 1/3 1/3인 CDW가 존재하며, ab 평면에서 격자 면적이 3배 증가하고 c축 방향으로 매 3개의 격자 단위마다 반복됨을 규명하였다.
• CDW 상태에서 가장 큰 원자 이완은 Sc 및 Sn1 원자에서 관찰되었으며, c축 방향으로 최대 0.16 Å의 진폭을 보였다. 반면 V 원자는 뿐만 아니라 0.004–0.006 Å 정도의 이완 뿐이었다.
• ScV6Sn6의 CDW는 AV3Sb5 화합물과 근본적으로 다름을 보이며, AV3Sb5는 1/2 1/2 1/2 또는 1/2 1/2 1/4 파장 벡터를 가지며 V 원자들이 평면 내로 0.009–0.085 Å 이완하는 것으로 나타났다.
• 유사한 바나듐 d-밴드 충만도와 카그롬 라티스 구조를 공유하고 있음에도 불구하고, ScV6Sn6의 CDW는 구조 모드가 다름을 보이며, 이는 다른 구동 메커니즘 또는 대칭 성질의 붕괴를 시사한다.
• HfFe6Ge6 계열은 AV3Sb5보다 더 높은 화학적 및 구조적 조절 가능성을 지니며, 향후 고체 용액 및 도핑을 통한 카그롬 금속에서의 CDW 순서 탐색에 유리한 플랫폼을 제공한다.