[논문 리뷰] Van Vleck paramagnetism and enhancement of effective moment with magnetic field in rare earth orthovanadate EuVO4

Dheeraj Ranaut, K. Mukherjee|arXiv (Cornell University)|2022. 10. 05.

Luminescence Properties of Advanced Materials인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 희토류 orthovanadate인 EuVO4에서의 비정상적인 자성 거동을 조사한다. 이 물질은 명목상 비자성인 J = 0 기본 상태를 가진다. 그럼에도 불구하고, 결정립자 분열에 기인한 Van Vleck 반자성으로 인해 비자기 모멘트가 비제로임을 나타낸다. 효과적 모멘트는 외부 자기장이 가해질수록 증가하며, 이는 J = 0 및 J = 1 상태 사이의 에너지 갭(λ)이 자기장에 따라 감소하기 때문으로 기인된다. 이는 온도 및 자기장 의존성 자화율 측정을 통해 실험적으로 확인되었다.

ABSTRACT

The 4f^6 systems were hypothesized to possess non-magnetic (J = 0) ground state. However, all such systems have distinctly shown the presence of non-zero effective moment. In this context, a rare earth orthovanadate EuVO4, which in spite of having J = 0 ground state, possess non-zero magnetic moment. Our studies reveal three different regions in this compound, boundaries of which are demarcated from susceptibility data. The high temperature susceptibility exhibits linear dependence on temperature which arises due to tetragonal crystal field, followed by a temperature independent plateau like region, ascribed to Van Vleck paramagnetism. At low temperatures, Curie-Weiss like behaviour is observed, which arise due to magnetic Eu2+ moments and results in non-zero effective moment. Our analysis reveals that the separation (λ) between the J = 0 and J = 1 states decreases on increasing the external magnetic field which leads to an enhanced effective moment at higher fields.

연구 동기 및 목표

• J = 0 기본 상태를 가진 4f^6 체계인 EuVO4에서 비자기 모멘트가 존재하는 모순을 해결하기 위해.
• 전통적인 자성 정렬이 없는 상황에서 관측된 효과적 자성 모멘트의 기원을 규명하기 위해.
• 효과적 모멘트의 자기장 의존성과 결정립자 상태 간의 관계를 조사하기 위해.
• Van Vleck 반자성의 기여도를 정량화하기 위해.

제안 방법

• 넓은 온도 범위와 자기장 범위에서 온도 및 자기장 의존성 자화율 측정을 수행하였다.
• 자화율 데이터 분석을 통해 고온에서 선형 온도 의존성, 중간 온도에서 온도에 독립적인 플랫폼, 저온에서 Curie-Weiss 유사 행동을 보이는 구분 가능한 자성 영역를 식별하였다.
• EuVO4의 테트라고널 대칭에서 J = 0 및 J = 1 상태 간의 분리 구조를 모델링하기 위해 결정립자 이론을 적용하였다.
• 자화율 데이터에서 J = 0 및 J = 1 상태 사이의 에너지 갭(λ)을 추출하고, 그 자기장 의존성을 분석하였다.
• Van Vleck 반자성 자화율 이론을 적용하여 온도에 독립적인 기여를 설명하였다.
• 실험적 자화율과 이론 모델을 비교하여 자기장에 의해 유도된 λ 감소를 확인하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 J = 0 기본 상태를 가진 EuVO4가 비자기 모멘트를 나타내는 이유는 무엇인가?
• RQ2 EuVO4에서 관측된 온도에 독립적인 자화율 플랫폼을 설명하는 물리적 메커니즘은 무엇인가?
• RQ3 외부 자기장이 이 시스템에서 효과적 자성 모멘트를 어떻게 증가시키는가?
• RQ4 EuVO4에서 저온에서 관측된 Curie-Weiss 유사 행동의 기원은 무엇인가?
• RQ5 J = 0 및 J = 1 상태 사이의 에너지 갭(λ)은 증가하는 자기장에 따라 어떻게 변화하는가?

주요 결과

• EuVO4의 고온 자화율은 온도에 선형적으로 의존하며, 이는 테트라고널 결정립자 효과에 기인한다.
• 온도에 독립적인 자화율 플랫폼이 확인되었으며, 이는 J = 0 및 J = 1 상태의 혼합에 기인한 Van Vleck 반자성으로 기인한다.
• 저온 자화율은 Curie-Weiss 유사 행동을 보이며, 이는 기여하는 자성 Eu2+ 이온 모멘트가 효과적 모멘트에 기여하고 있음을 시사한다.
• 효과적 자성 모멘트는 외부 자기장이 가해질수록 증가하며, 이는 J = 0 및 J = 1 상태 사이의 에너지 갭(λ)이 자기장에 의해 감소하기 때문으로 기인된다.
• 분석 결과, λ가 증가하는 자기장에 따라 감소함을 확인하였으며, 이는 Van Vleck 항이 총 자화율에 기여하는 정도를 증가시킨다.
• 관측된 자기장에 의한 효과적 모멘트 증가 현상은 결정립자 해밀토니안에 의해 유도된 J = 0 및 J = 1 상태 간의 자기장 의존성 혼합을 통해 정량적으로 설명된다.