[论文解读] Boson-peak vibrational modes in glasses feature hybridized phononic and quasilocalized excitations

Edan Lerner, Eran Bouchbinder|arXiv (Cornell University)|Oct 19, 2022

Material Dynamics and Properties被引用 7

一句话总结

本研究提供了数值证据，表明二维玻璃中玻色子峰处的振动模式源于声子与准局域激发（QLEs）的混合，解决了关于无序固体中过剩低频振动起源的长期争议。通过先进的分解技术，作者表明QLEs——此前仅与低频拖尾相关联——也主导了玻色子峰区域，挑战了近期关于‘弦状元’模式的独立存在之说法，并确立了QLEs作为无序固体中过剩振动模式的基本构建单元。

ABSTRACT

A hallmark of structural glasses and other disordered solids is the emergence of excess low-frequency vibrations, on top of the Debye spectrum $D_{ m Debye}(ω)$ of phonons ($ω$ denotes the vibrational frequency), which exist in any solid whose Hamiltonian is translationally invariant. These excess vibrations -- a signature of which is a THz peak in the reduced density of states $D(ω)/D_{ m Debye}(ω)$, known as the boson peak -- have resisted a complete theoretical understanding for decades. Here, we provide direct numerical evidence that vibrations near the boson peak consist of hybridizations of phonons with many quasilocalized excitations, the latter were recently shown to generically populate the low-frequency tail of the vibrational spectra of structural glasses quenched from a melt and of disordered crystals. Our results suggest that quasilocalized excitations exist up to and in the vicinity of the boson-peak frequency, and hence constitute fundamental building blocks of the excess vibrational modes in glasses.

研究动机与目标

• 确定结构玻璃中玻色子峰的微观起源，这是凝聚态物理学中长期悬而未决的问题。
• 检验已知在振动谱低频拖尾区域占主导地位的准局域激发（QLEs）是否也对玻色子峰频率附近的模式有贡献。
• 挑战近期提出的观点，即玻色子峰模式与QLEs不同，例如所谓的‘弦状元’模式。
• 在玻色子峰频率附近，建立QLE-声子混合的普遍性与定量关系。
• 提供一个统一框架，将QLEs与玻色子峰联系起来，支持其作为无序固体中基本激发的角色。

提出的方法

• 采用具有软核相互作用和淬火协议的二维二元玻璃形成模型进行数值模拟，以生成无序构型。
• 应用文献[36]中提出的新方法，将复杂振动模式分解为其声子与准局域激发（QLE）组分。
• 使用变分框架，通过最小化与声子组分的重叠，从谐振模式中提取单个QLEs。
• 通过叠加检测到的QLEs，重构玻色子峰频率附近的振动模式（ω ≈ ω_BP/2 和 ω ≈ ω_BP/4）。
• 通过比较重构模式与原始模拟模式，量化混合程度，评估保真度与空间结构。
• 分析检测到的QLEs的空间结构，确认其具有无序核心及远场位移的1/r衰减特性。

实验结果

研究问题

• RQ1 准局域激发（QLEs）是否对玻色子峰频率附近的振动模式有贡献，还是仅局限于低频拖尾区域？
• RQ2 玻色子峰附近的振动模式是否由声子与QLEs的混合构成，还是代表一类独立的激发？
• RQ3 QLEs存在于玻色子峰区域，如何影响对简并态密度 D(ω)/D_Debye(ω) 的解释？
• RQ4 QLEs的特征频率 ω_g 与玻色子峰频率 ω_BP 之间是否存在定量关联？
• RQ5 这些发现是否在不同玻璃形成模型、淬火协议及维度（尤其是三维）下依然成立？

主要发现

• 在玻色子峰频率附近（ω ≈ ω_BP/2 和 ω ≈ ω_BP/4）的振动模式，经模式重构证实，由声子与准局域激发（QLEs）的混合构成。
• 低频模式中波图案的‘不完美性’并非内在属性，而是由QLE-声子混合引起，而非源于独立的非声子模式。
• 在频率高达 ω ≈ 1.78（接近 ω_BP）处检测到的QLEs，表现出具有四极子特征、远场位移按1/r衰减的典型结构。
• 玻色子峰频率 ω_BP 很可能与QLE的特征频率 ω_g 相关，二者均随系统中相同物理参数变化。
• 该方法成功地从复杂模式中去除了QLEs，实现了对其在过剩振动模式中贡献的直接比较与验证。
• 结果与近期关于在 ω_BP 处存在独立‘弦状元’模式的主张相矛盾，反而支持一种统一描述，即QLEs是整个过剩振动响应的根源。