[论文解读] Coexistence of Magnetic Orders in Two-Dimensional Magnet CrI$_3$

Ben Niu, Tang Su+13 more|eScholarship (California Digital Library)|Nov 27, 2019

Inorganic Chemistry and Materials被引用 6

一句话总结

本研究利用低温磁力显微镜揭示了在同一CrI₃薄片中同时存在铁磁性（FM）与反铁磁性（AFM）序，其中约13 nm厚的表面层呈现AFM相，而内部为FM相。FM相之间的转变通过具有补偿c轴磁矩的残余态进行，表明由于菱面体相中层间耦合较弱，形成了c轴磁结构域，从而在单一材料内实现了本征磁性异质结构。

ABSTRACT

The magnetic properties in two-dimensional van der Waals materials depend sensitively on structure. CrI3, as an example, has been recently demonstrated to exhibit distinct magnetic properties depending on the layer thickness and stacking order. Bulk CrI3 is ferromagnetic (FM) with a Curie temperature of 61 K and a rhombohedral layer stacking, while few-layer CrI3 has a layered antiferromagnetic (AFM) phase with a lower ordering temperature of 45 K and a monoclinic stacking. In this work, we use cryogenic magnetic force microscopy to investigate CrI3 flakes in the intermediate thickness range (25 - 200 nm) and find that the two types of magnetic orders hence the stacking orders can coexist in the same flake, with a layer of ~13 nm at each surface being in the layered AFM phase similar to few-layer CrI3 and the rest in the bulk FM phase. The switching of the bulk moment proceeds through a remnant state with nearly compensated magnetic moment along the c-axis, indicating formation of c-axis domains allowed by a weak interlayer coupling strength in the rhombohedral phase. Our results provide a comprehensive picture on the magnetism in CrI3 and point to the possibility of engineering magnetic heterostructures within the same material.

研究动机与目标

• 研究中等厚度（25–200 nm）CrI₃薄片中的磁性相共存行为，填补体相与少层相之间的空白。
• 确定单个CrI₃薄片中磁性序与堆叠构型的空间分布。
• 理解层间耦合强度在实现磁性相共存与结构域形成中的作用。
• 探索在单一CrI₃材料内通过厚度调控实现本征磁性异质结构的可行性。

提出的方法

• 采用低温磁力显微镜（cMFM）在低温（低至4 K）下以高空间分辨率测绘磁结构域。
• 研究厚度在25 nm至200 nm之间的CrI₃薄片，以探测体相与少层相之间的中间区域。
• 通过分析磁力显微镜图像识别具有不同磁性序的区域：内部为FM相，表面层为AFM相。
• 监测磁场循环过程中磁矩的演化，以检测残余态并推断结构域结构。
• 结合堆叠依赖的磁各向异性和菱面体相中弱层间耦合的理论背景，解释观测到的磁性行为。
• 利用c轴结构域形成的理论分析，解释FM切换过程中观察到的近似补偿磁矩态。

实验结果

研究问题

• RQ1 在中等厚度的单个CrI₃薄片中，铁磁性与反铁磁性序是否能够共存？
• RQ2 在单个CrI₃薄片中，FM相与AFM相的空间分布如何？
• RQ3 菱面体相中弱层间耦合如何影响磁性切换与结构域形成？
• RQ4 在FM到FM切换过程中观察到的残余磁性态的本质是什么？
• RQ5 能否通过厚度依赖的堆叠方式在单一CrI₃晶体内形成本征磁性异质结构？

主要发现

• 在中等厚度（25–200 nm）的CrI₃薄片中，两种磁性相共存：表面层（约13 nm厚）呈现层状反铁磁性（AFM）相，而内部保持铁磁性（FM）相。
• FM到FM的切换过程通过一个c轴磁矩近乎补偿的残余态进行，表明形成了c轴磁结构域。
• 菱面体相中弱层间耦合使得c轴结构域得以稳定，这与观测到的残余态一致。
• 表面层中的AFM相在结构上类似于少层CrI₃，具有单斜堆叠，居里温度较低，为45 K。
• 内部FM相对应于体相CrI₃，具有菱面体堆叠，居里温度为61 K。
• 结果表明，本征磁性异质结构可在单一CrI₃薄片内形成，无需外部界面，为二维自旋电子器件设计开辟了新途径。