[论文解读] Colossal Nernst power factor in topological semimetal NbSb$_2$

Peng Li, Pengfei Qiu+8 more|arXiv (Cornell University)|Nov 23, 2022

Advanced Thermodynamics and Statistical Mechanics被引用 4

一句话总结

本研究在 20–25 K、5 T 条件下，于单晶 NbSb₂ 中报告了 3800×10⁻⁴ W m⁻¹ K⁻² 的巨大 Nernst 功因子和 71×10⁻⁴ K⁻¹ 的高 Nernst 优值。该性能源于补偿电子结构、高载流子迁移率、狄拉克型能带色散以及强烈的声子拖拽效应，从而实现了液氮温度以下的高效横向热磁冷却。

ABSTRACT

Today solid-state cooling technologies below liquid nitrogen boiling temperature (77 K), crucial to quantum information technology and probing quantum state of matter, are greatly limited due to the lack of good thermoelectric and/or thermomagnetic materials. Here, we report the discovery of colossal Nernst power factor of 3800$ imes$10$^{-4}$ W m$^{-1}$ K$^{-2}$ under 5 T at 25 K and high Nernst figure-of-merit of 71$ imes$10$^{-4}$ K$^{-1}$ under 5 T at 20 K in topological semimetal NbSb$_2$ single crystals. The observed high thermomagnetic performance is attributed to large Nernst thermopower and longitudinal electrical conductivity, and relatively low transverse thermal conductivity. The large and unsaturated Nernst thermopower is the result of the combination of highly desirable electronic structures of NbSb$_2$ having compensated high mobility electrons and holes near Fermi level and strong phonon-drag effect. This discovery opens an avenue for exploring material option for the solid-state heat pumping below liquid nitrogen temperature.

研究动机与目标

• 解决在 77 K 以下实现高性能热磁材料用于固态冷却的关键缺乏问题。
• 探索像 NbSb₂ 这类拓扑半金属在增强 Nernst 效应驱动冷却方面的潜力。
• 识别在低温区域实现大且未饱和 Nernst 热电功率的材料特性。
• 展示利用本征电子和晶格效应实现高效横向热磁制冷的可行路径。

提出的方法

• 通过温度梯度的化学气相传输法合成高质量单晶 NbSb₂。
• 利用 XRD、SEM 和 EDS 对样品进行表征，以确认相纯度和化学计量比。
• 在磁场下使用改进的四探针物理性质测量系统（PPMS）测量电输运、热输运和热磁输运特性。
• 在电导率测量中使用交流电流以抑制热霍尔效应。
• 采用 Quantum ESPRESSO 和 VASP 进行第一性原理计算，使用 PBE-GGA 泛函和规范守恒赝势，以模拟电子结构和费米面。
• 将实验数据与理论模型进行对比，以验证载流子浓度和迁移率的数值。

实验结果

研究问题

• RQ1 在低温和高磁场条件下，NbSb₂ 中出现异常巨大的 Nernst 热电功率的根源是什么？
• RQ2 NbSb₂ 的电子能带结构和载流子迁移率如何贡献于其高 Nernst 优值？
• RQ3 在该拓扑半金属中，声子拖拽效应在多大程度上增强了 Nernst 响应？
• RQ4 在 77 K 以下，像 NbSb₂ 这类拓扑半金属能否在横向热磁冷却中超越传统材料？
• RQ5 补偿电子-空穴系统在未饱和磁场下维持大 Nernst 功因子中起到何种作用？

主要发现

• 在 25 K、5 T 条件下，NbSb₂ 的 Nernst 功因子达到 3800×10⁻⁴ W m⁻¹ K⁻²，显著高于传统材料的数值。
• 在 20 K、5 T 条件下，Nernst 优值达到 71×10⁻⁴ K⁻¹，表明其在横向热磁冷却中具有高效率。
• 巨大的且未饱和的 Nernst 热电功率可归因于费米能级附近具有高迁移率的近似补偿电子-空穴系统。
• 第一性原理计算证实存在狄拉克型线性能带色散，以及同时存在电子和空穴口袋的费米面，支持观测到的输运行为。
• 声子拖拽效应显著贡献于热电功率，这由基于载流子迁移率和费米能级的测量值与理论值的一致性所证实。
• 实测的 Nernst 热电功率与理论预测值（每单位磁场 283 μV/K）一致，验证了所提取的载流子浓度和迁移率。